量子点在太阳能转化过程中的应用

张金中,石建英

(1.加州大学圣塔克鲁兹分校化学与生物化学系,美国加州950064; 2.中山大学化学与化工学院,广东省教育厅环境与能源化学重点实验室,广州510275)

量子点在太阳能转化过程中的应用

张金中1,石建英2

(1.加州大学圣塔克鲁兹分校化学与生物化学系,美国加州950064; 2.中山大学化学与化工学院,广东省教育厅环境与能源化学重点实验室,广州510275)

利用清洁可再生的太阳能是人类从根本上解决能源危机和化石燃料使用所带来环境污染问题的最有效的途径之一,而将光能转变为电能的太阳能电池是人类利用太阳能的主要途径。当前已经出现了多种新的用于提高太阳能电池的光电转化效率以及降低太阳能电池成本的技术。其中,利用量子点半导体作为吸光材料直接用于光电转化或者敏化低成本的金属氧化物间接用于太阳能的转化,是相对新并且有前景的技术之一。针对基于量子点的太阳能电池的研究在过去十年中已经取得了显著的成果,文中在对基于量子点的太阳能电池基本原理作简要介绍的基础上,从几个特殊例子出发介绍了相关研究工作的最新进展。

量子点;太阳能电池;光电转化

0 引言

随着人口的急剧增长及工业化的快速发展,人类对能源的需求到达了前所未有的程度。同时,作为人类赖以生存的、不可再生的化石能源即将消耗殆尽。此外,化石燃料消耗所带来的二氧化碳排放已经成为影响人类生存环境及制约经济发展的主要因素。因此,寻找可替代的、理想的可再生能源成为极其迫切的任务,是当前科学和技术发展的前沿领域。

在各种可替代的能源中,太阳能是当前最具吸引力的可再生能源,具有环境友好、分布广泛、取之不尽用之不竭的特点[1]。通过大面积制造和廉价材料的使用,可以低成本、高效率地利用太阳能[1]。太阳能还可以经过电解或光电化学过程产生可存储的化学燃料[2]。

目前,占据市场主要份额的晶体硅基太阳能电池的光电转化效率已经高达10%～20%[3]。然而,获得高转化效率所需的高纯硅造价昂贵[4],这一问题在生产硅基太阳能电池所需的体硅材料时更加突出。因此,寻找能够长期、稳定地实现能源转化的可替代材料是解决这一问题的根本途径。

金属氧化物具有低成本、高稳定性的优点,但大多数金属氧化物具有宽的能带结构,不能够有效地吸收可见光[5]。因此,人们通过各种途径来提高金属氧化物对光的吸收,例如使用染料分子或半导体量子点(QD)作为敏化剂达到可见光吸收的目的,同时染料分子或半导体量子点能够将光生电子转移到金属氧化物上[4,6]。虽然染料敏化太阳能电池的效率已达到12%,但有机染料分子长期的不稳定性制约了该类电池的进一步发展。作为最有前景的金属氧化物敏化材料,相对稳定的无机半导体量子点近年来备受关注,其太阳能转化效率超过了5%[4,7-10]。与此同时,基于物理沉积或溶液过程合成的量子点已经被直接用于光电转化过程,在某些条件下其效率已经达到甚至超过10%[11]。

本文讨论了量子点独特的光学和电学性质、基于量子点的太阳能电池和量子点敏化太阳能电池的基本原理,通过几个相关的研究实例概述了两类电池的最新进展。以期有助于人们对于量子点在太阳能转化过程中的光电性能和功能的理解和认识。

1 量子点的特性

量子点是物理尺寸在几到几十纳米范畴的、非常小的半导体晶体。由于量子限域效应,量子点的电子态密度和能级结构明显区别于相应的体相材料[12]。随着粒子尺寸的降低,量子点的电子态密度降低,能级间隔增加,包括决定材料电学和光学性质的禁带宽度的增加。例如,图1所示的紫外光照下不同颜色的硒化镉量子点,表观颜色来源于其对光的吸收以及随后的荧光过程。不同的发光颜色源于不同的粒子粒径,红色发光来源于大粒径、小能带宽度的量子点,而蓝色发光来自于小粒径、大禁带宽度的量子点。

图1 紫外光照下，不同粒径硒化镉量子点的发光照片(随着粒径从左向右逐渐降低,发光颜色由红色变成蓝色)Fig.1 A photograph of a collection of different sized CdSe QDs with the size decreasing from the left to the right under UV illumination

2 量子点太阳能电池和量子点敏化太阳能电池的基本原理

基于量子点的太阳能电池有两类常见的基本结构。图2(a)所示的构型中,量子点在电池中同时作为吸光材料和电荷转移材料,其双重功能类似于硅基太阳能电池中半导体硅的作用。该类电池被命名为量子点太阳能电池,自其理论于2000年首次被提出之后[13],迅速出现了许多相关的理论和实验的研究报道[14-20]。

图2 两类不同构型的量子点太阳能电池示意图(光照射来自于顶部半透明的半导体基底或电极):(a)只包含量子点; (b)量子点敏化的氧化物纳米线Fig.2 Schematic illustration of two different confgurations of QD solar cells(light illumination comes from above the top semitransparent and semiconducting substrate or electrode):(a) QDs only;(b)QD-sensitized MO nanowires(NWs)

在典型的量子点太阳能电池中,量子点以无序或理想的有序结构夹于两个基底材料之间,其中有一个半透明基底用于光的照射。在实际器件的构筑中,经常在基底层和量子点层之间添加一薄层导电材料,如金属或导电聚合物,用以提高电子或空穴的传输效率。通过叠加相同或不同的量子点层,能够提高光的吸收以及电荷的分离与传输效率,如图3所示的组装在GaAs(311)B基底的多层InGaAs/GaAs量子点太阳能电池[11]。从图中可以看出,由于多层量子点的额外贡献,电池的表观量子效率在长波长区间内显著增加。两步吸收小于带隙的光子能量是单结太阳能突破Shockley-Queisser理论限制增加量子效率的关键步骤。正向偏压区间内光电流的增加源自于该偏压下载流子在量子点的部分填充。在AM 1.5(1个太阳)照射下,该电池总的太阳能转化效率达到13.7%[11]。

图3 构筑于GaAs(311)B基底的多层InGaAs/GaAs量子点太阳能电池:(a)结构示意图;(b)1.5 AM照射下,GaAs(311)B基底上10层堆叠的67 nm厚的InGaAs/GaAs量子点太阳能电池的电流-电压曲线(J-V)[11](VOC:开路电压;ISC:短路电流;FF:填充因子;η:能量转化效率)Fig.3 Schematic of the InGaAs/GaAs QDSC fabricated on GaAs(311)B:(a)schematic structure;(b)representative current–voltage curve(J-V)measured under AM 1.5 irradiation for the 10-layer stacked InGaAs/GaAs QDSC on GaAs(311)B with a spacer layer of 67 nm[11](VOCrepresents open circuit voltage,ISCrepresents short circuit current,FF represents fll factor,η represents energy conversion effciency)

大多数量子点太阳能电池的构筑基于昂贵的物理沉积技术,所以急需发展低成本的溶液合成策略。例如,基于溶液相合成的、能够在周围环境中稳定存在的硒化镉和碲化镉量子点的太阳能电池,在空气中能够达到稳定的2.9%的能量转化效率[21]。施主-受主模型被用于解释在极薄的双层膜(硒化镉膜和碲化镉膜)中的电荷转移过程。相比非溶液相合成的量子点太阳能电池,液相合成法的成本低廉且容易操作。然而,在液相合成过程中由于有杂质的存在,容易在器件中引入各种缺陷。因此,液相合成或物理合成策略的选取要从实际应用的角度加以考虑。

大多数用溶液法合成的量子点表面存在保护性配体来稳定量子点,这些配体的存在直接影响电荷的传输过程。为了促进电荷的传输,量子点表面非导电性的配体往往会在构筑太阳能电池之前加以去除。然而,表面配体的去除降低了量子点的稳定性,从而导致量子点的团聚;而团聚能够促进量子点之间的紧密接触,实际上有利于光电过程中电荷的传输。

由于量子点是太阳能电池中光吸收以及电荷传输的主要部分,所以量子点的化学本质、粒径、形貌、表面性质以及薄膜的拓扑结构直接影响到太阳能电池的操作性能。例如,量子点的粒径决定了量子点的禁带宽度及相应的光吸收范围。从原理上讲,可以通过混合不同粒径的量子点来实现宽光谱范围的光吸收,即所谓的彩虹效应,尽可能多地覆盖整个太阳光谱。然而,在实际应用中,困难来自于小粒径、宽禁带宽度的量子点向大粒径、窄能带宽度的量子点的能量转移。因此,精确调控多个参数对于优化整个太阳能电池的操作性能至关重要。

在另一种构型的太阳能电池中(如图2(b)所示),量子点作为半导体材料(如氧化物)的敏化剂用于光的吸收,类似于染料敏化电池中的染料分子,即量子点敏化太阳能电池。Peter及其合作者于2002年首次报道了量子点敏化太阳能电池[22],该电池中的量子点用于光的吸收而金属氧化物作为载流子传输的载体。图4给出的基本原理中,量子点吸收光能产生激子或电子-空穴对,这些激子对或电子-空穴对能够分离成自由的电子和空穴。当量子点与半导体氧化物间能级结构相匹配时,电子能够从量子点注入到半导体氧化物中。作为载流子的传输载体,半导体氧化物的载流子传输性能取决于氧化物禁带内的捕获态。例如,浅捕获态有利于载流子的传输,深捕获态能够作为电子和空穴的复合中心而影响载流子的传输,而那些已经被电子或空穴所占据的捕获态亦有利于载流子的传输。因此,控制金属氧化物中禁带内捕获态的位置、密度及占据程度,对于高效的载流子的传输极为重要。金属氧化物中的捕获态能够通过化学处理或掺杂的方法加以调控[23]。同样地,在电子注入金属氧化物之前,量子点禁带内的捕获态能够引起电子和空穴的复合。因此,尽可能地降低量子禁带内捕获态的数量同样有利于载流子的传输。

图4 电子从量子点向金属氧化物纳米线的注入示意图(金属氧化物中的捕获态通过调控能够增强载流子的传输)(CB:导带;VB:价带)Fig.4 Illustration of electron injection from a QD to a MO NW (The trap states in the bandgap of the MO can be manipulated to enhance charge transport)(CB represents conductive band,VB represents valence band)

继首次量子点敏化太阳能电池被报道之后,大量的研究工作致力于通过多种途径来提高该类电池的效率与稳定性[24-26]。很显然,该类太阳能电池的总体性能取决于量子点的具体特性、量子点的负载量、电池的界面性质以及器件的具体结构。例如,增加量子点负载量,同时提高II-型CdTe/CdSe核壳结构量子点的性能(宽光谱吸收,载流子快速分离以及低载流子复合速率),基于介孔TiO2的太阳能电池在一个太阳照射下的光电转化效率达到了6.76% (电流密度=19.59 mA/cm2,开路电压=0.606 V,填充因子=0.569),这是目前报道的液结量子点敏化太阳能电池的最高效率[7]。图5给出了该电池典型的光电性能测试结果。CdTe/CdSe核壳结构同时提高了电池的开路电压和短路电流,最终提高了整个电池的光电转化效率。

图5 CdSe和CdTe/CdSe量子点敏化太阳能电池光电性能:(a)电流-电压曲线(J-V);(b)光电转化效率IPCE(入射光子转化为电流的效率);(c)APCE(可利用光子转化为电流的效率)曲线Fig.5 Photovoltaic performance of CdSe and CdTe/CdSe QD-based QDSCs:(a)current-voltage(J-V);(b)IPCE(incident photon to current effciency);(c)APCE(available photon to current effciency)curves[7]

除了上述两类基于量子点的太阳能电池外,其他多种类型的太阳能电池也涉及到量子点的使用,如量子点与无机或有机材料(聚合物或等离子金属纳米结构[27-28])相复合的材料被用于太阳能电池。这类材料在提高载流子的传输和转移方面具有潜在的优势,但其合成、构筑以及性能方面的研究往往由于结构的复杂而难以深入。合理的控制以及加深对材料的基本认识,是该类复合材料应用于太阳能转化或其他领域的关键步骤。

3 基于量子点的太阳能电池研究的最新进展

近年来,基于量子点的太阳能电池的研究工作已经取得了大的进展。尤其在最近几年中,电池的光电转化效率已经从十年前的小于1%增加到目前的大于5%。除了电池构筑技术的提高外,光电转化效率的提高主要来自于对量子点性质的深入认识和有效调控。一个具体的例子是利用串联结构优化光的吸收和电荷转移[29]。举例来说,将4.5 nm的强发光的CdSeS量子点制备成梯度结构,能够在不改变粒子粒径的前提下实现整个可见光区范围内吸收光和发射光的连续可调[30]。通过电泳沉积技术将这些量子点连续沉积于介孔TiO2膜内形成多层量子点,从而在量子点敏化太阳能光阳极内形成能带结构连续可调的CdSeS串联层。对于2层或3层串联的量子点敏化太阳能电池,最大的光电转化效率分别达到3.2%和3.0%,远高于具有降低禁带宽度的单层CdSeS量子点的1.97%～2.81%光电转化效率。该研究工作论证了多层三元量子点在该电池中的协同效应。

对于基于量子点的太阳能电池,开路电压是需要关注的重要参数之一。几个研究工作侧重于提高该类电池的开路电压[31-34]。例如,钝化PbS量子点表面的缺陷后,该胶体PbS基于量子点的太阳能电池在一个太阳照射下获得了高的开路电压(开路电压为692 mV,禁带宽度为1.4 eV的PbS量子点);通过使用粒径更小的量子点,有望达到大于1 eV的开路电压[19]。

量子点在太阳能电池中除了具有常规性能外,还具有一些潜在的特殊的功能,如有可能增加太阳能电池总体效率的热电子注入功能[9]。该过程的基本观点是光生电子能够在量子点内弛豫之前从量子点注入到金属氧化物中[35]。从原理上讲,该过程有可能发生,并且在一些实验研究中已经得到了证实,但从太阳能电池应用的角度还有待进一步论证。同样地,量子点被认为是单光子吸收多激子产生的载体[36],该过程的前提是光子能量要大于量子点禁带宽度的几倍,量子点才能够在吸收一个光子之后产生多个激子。目前,该过程的真实性仍存在争议[37],部分原因是很难从实验科学的角度确切地证实该过程的存在,一些实验结果有可能被误解或者被过度地解释。尽管该过程在理论上存在一定的可能性,但现有的理论或计算手段不足以充分估计该过程的量子效率或与其他过程(如快速发生的电子或激子能级弛豫)相竞争的百分比。因此,热电子注入或多激子产生的可行性仍有待进一步研究。

考虑到太阳能电池可以被广泛应用,成本是太阳能电池研究中最需要考虑的因素。很多研究工作致力于发展低成本的用于光电转化的半导体量子点。例如,最近一类新的基于低成本、低毒性的CuInSexS2-x量子点敏化太阳能电池光电转化效率已经超过5%[38]。在其他材料和器件的改进研究中,甲醇基多硫化物电解液的使用能够戏剧性地在增加光电流的同时降低串联电阻。尽管甲醇具有高的蒸气压,但该电池能够在周围环境中稳定存在几个月,稳定性明显优于之前报道的量子点敏化太阳能电池。该工作论述了CuInSexS2-x量子点作为活性材料用以实现低成本、稳定且高效的太阳能电池构筑的可能性。

4 展望

量子点在太阳能转化领域有着极大的应用前景。尽管量子点在太阳能电池中应用的原理已经被人们熟识且可靠地论证,但仍需要从技术层面上解决量子点现有的低稳定性、高成本及潜在的毒性等问题,才能够实现大规模的应用。使用地球上丰富的、低毒元素组成的量子点对于量子点的大规模使用尤为重要。在各种需要的性能之间相权衡,折衷的途径最终将是材料的选取。从基础科学研究的角度,仍需要更好地认识和控制位于量子点表面或界面的与缺陷相关的捕获态,甚至对这些捕获态加以利用。在半导体量子点领域的研究,有待于进一步地开展更多的实验和理论工作。

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Quantum Dots for Solar Energy Conversion

ZHANG Jin-zhong1,SHI Jian-ying2
(1.Department of Chemistry and Biochemistry,University of California,Santa Cruz,CA 95064,USA;2.Key Laboratory of Environment and Energy Chemistry of Guangdong Higher Education Institutes,School of Chemistry and Chemical Engineering,Sun Yat-sen University,Guangzhou 510275,P.R.China)

Solar energy conversion is becoming increasingly more important given the growing demand for energy and detrimental environmental effect from the use of fossil fuels.Various new technologies have been under development for improving the effcienciy and/or to lower the cost of solar cells.One relatively new and exciting possibility is to use semiconductor quantum dots(QDs)as light absorbers for photovoltaics(PV)directly or to sensitize low cost metal oxides for solar enrgy conversion.Encouraging progress has been made in the last decade.A biref discussion of the basic principles of QD-based solar cells and highlight recent progress with severl specifc examples are provided.

quantum dots;solar cells;light to electricity conversion

O649

:A

张金中教授于1983年本科毕业于复旦大学,并于1989年在华盛顿大学获得博士学位。1989～1992年在加州大学伯克利分校从事博士后研究。1992年至今,任美国加州大学圣克鲁兹分校化学与生物化学系教授,美国著名杂志J.Phys.Chem.副主编。长期从事激光化学,纳米生物化学,先进材料的设计、发展、表征和应用等研究工作。其主要成果包括一种波长可调谐激光器制备、金纳米颗粒集合体及其应用、早期癌症检测中与生物标志物共轭的量子点的发光表征、新型金纳米结构及其使用方法、利用表面增强拉曼散射的液芯光子晶体光纤传感器及其应用、量子点敏化和氮掺杂二氧化钛太阳能电池、用于癌症治疗的空心金球、掺氮并用量子点敏化的功能薄膜。目前已发表200多篇论文(SCI),出版3部专著及多部专章,有多个专利获得授权,并在多个国际学术会议上受邀作主题报告。

新一届暨第七届上海第二工业大学学报编辑委员会成立

1001-4543(2014)01-0001-08

2014-02-03;

2014-03-05

张金中(1962–),男,河南人,教授,博士后,主要研究方向为激光化学,纳米生物化学,先进材料的设计、发展、表征和应用等,电子邮箱zhang@ucsc.edu。

美国能源部(DE-FG02-ER46232)和自然科学基金(ECCS-0823921);中国国家自然科学基金(No.21103235)、广东省自然科学基金(No.S2012010010775)和广州市科技计划项目(No.2013J4100110)资助

简讯

2014年3月17日,上海第二工业大学校长俞涛主持召开了2014年学校第五次校长办公会议,为加强学校学报建设,学校在总结以往工作的基础上,根据相关规定编制了《〈上海第二工业大学学报〉编辑委员会章程》,同时调整组成了学校新一届暨第七届上海第二工业大学学报编辑委员会,以更好地发挥编委会对学报出版工作的指导、监督和咨询作用,提高学报质量和影响力。会议审议并通过了“编委会章程”和新一届编委会成员名单。