美国环境空气质量标准制修订历程

王占山，车飞，任春，徐舒，王晟，李琴，王宗爽，武雪芳

中国环境科学研究院,北京 100012

美国环境空气质量标准制修订历程

王占山，车飞，任春，徐舒，王晟，李琴，王宗爽，武雪芳*

中国环境科学研究院,北京 100012

研究了美国国家环境空气质量标准的要素构成及浓度限值演变过程，结果表明，美国国家环境空气质量标准按照保护对象分为两级，由污染物、平均时间、浓度限值和达标统计要求构成；该标准自1971年首次制定以来共修订11次，最初污染物为二氧化硫(SO2)、总悬浮颗粒物(TSP)、光化学氧化剂(以O3计)、碳氢化合物(HC)、二氧化氮(NO2)和一氧化碳(CO)6种，期间废除了TSP和HC，增加了颗粒物PM10、PM2.5和Pb，当前为7种污染物；PM2.5年和24 h平均浓度限值分别收紧20%和46%，O38 h和Pb三个月平均浓度限值分别收紧6%和90%；达标统计要求由最初的超标次数，调整为浓度百分位数和年高值。

美国；环境空气；质量标准；基准空气污染物；历程

环境空气质量标准是环境空气质量管理的核心目标和重要的管理手段，在国家环境保护标准体系中具有举足轻重的地位[1]。因此，很多国家和地区如美国、欧盟、中国、加拿大、澳大利亚、日本、韩国、印度、中国台湾、中国香港等均已经制定了自己的环境空气质量标准[2-11]，世界卫生组织(WHO)更是发布了基于全球的空气质量导则(Air Quality Guideline, AQG)[12]。上述国家、地区和组织中，美国的国家环境空气质量标准以空气质量基准作为其强大的科学基础，具有很强的科学性，成为其他各国、地区和组织制定标准的重要参考依据。自1982年以来，我国每次制修订环境空气质量标准也都参考相应时期的美国国家标准，但一直鲜有对美国国家环境空气质量标准制修订历程的深入研究。笔者系统归纳研究美国环境空气质量标准的制定背景及法律依据，标准构成及演变过程，以期对我国未来环境空气质量标准修订提供参考。

1 环境空气质量标准制定背景及法律依据

第二次世界大战以后，随着美国经济的快速发展，空气质量状况持续恶化，空气污染事件时有发生[13]。日趋恶化的空气污染问题引起了公众和联邦政府的极大关注。1955年美国国会通过第一部联邦空气污染法律《1955年空气污染控制法》[14]，该法授权联邦政府为各州提供研究与技术协助。1963年美国国会颁布了《清洁空气法》替代了该法，并明确加强联邦机构的主导作用，但由于并未制定全国统一的空气质量标准，从而使得联邦政府无法对各州空气污染进行管理。1967年，美国国会制定《1967年空气质量法》，明确要求制定州环境空气质量标准，但最终未得到实施[15]。1970年，尼克松总统签署《1970年清洁空气法修正案》(以下简称《清洁空气法》)，规定由国家环境保护局依据最新的科学研究成果制定国家环境空气质量标准[16]。

《清洁空气法》将国家管理的大气污染物分为基准空气污染物(criteria air pollutants)和有害空气污染物(hazardous air pollutants，HAPs)两类[17]。对于基准污染物，要求国家环境保护局成立后12个月内制定完成并发布国家环境空气质量标准。根据这一要求，美国国家环境保护局于1971年4月30日首次制定发布了《国家环境空气质量标准》(National Ambient Air Quality Standards，NAAQS)。根据《清洁空气法》，美国国家环境保护局原则上需要在1980年12月31日之前审查已经发布的标准，之后审查工作每5年一次，并根据每次的审查结果决定是否修订标准[18]。

2 环境空气质量标准发展历程

2.1 标准构成

《清洁空气法》要求根据保护对象制定环境空气质量标准。因此美国国家环境保护局将标准分为两级：一级标准(primary standards)保护公众健康，包括保护哮喘患者、儿童和老人等敏感人群的健康；二级标准(secondary standards)保护社会物质财富，包括对能见度以及动物、作物、植被和建筑物等的保护[19]。每级标准基本由污染物项目(pollutant)、平均时间(averaging time)、浓度限值(level)和达标统计要求(form)四部分内容构成。与世界上多数国家不同，美国在其环境空气质量标准中不仅规定了污染物项目、平均时间和浓度限值，还规定了达标统计要求，从而使标准与环境空气质量达标管理有机结合，不仅丰富了环境空气质量标准的内涵，也有利于环境空气质量标准的实施。

2.2 污染物项目

根据《清洁空气法》要求，美国国家环境保护局应为基准污染物制定环境空气质量标准。1971年首次发布的环境空气质量标准中，基准污染物包括6种：一氧化碳(CO)、二氧化氮(NO2)、总悬浮颗粒物(TSP)、光化学氧化剂(以O3计)、碳氢化合物(HC)、二氧化硫(SO2)，后来增加了铅(Pb)、颗粒物PM10和PM2.5，取消了TSP和HC，同时光化学氧化剂指标调整为O3。当前美国环境空气质量标准中基准污染物项目为7种，分别为SO2、PM10、PM2.5、O3、NO2、CO和Pb。

2.3 标准演变过程

2.3.1 二氧化硫(SO2)

SO2空气质量标准制修订情况见表1。美国在1971年首次制定SO2环境空气质量标准，并于1973年和2010年进行过两次修订。由表1可知，美国国家环境保护局于1973年废除了二级年平均浓度限值，主要原因是根据当时对标准的审查评估结果，认为环境空气中的SO2达到3 h平均浓度限值就足以保护作物的正常生长。鉴于新研究表明，在较低浓度水平下，控制1 h平均浓度就可以保护短期和长期暴露的健康效应，因此2010年美国国家环境保护局增加一级1 h浓度标准(75 ppb)，而废除一级年平均和24 h平均浓度标准[20]。

SO2浓度限值变化见图1。由图1可知，在SO2空气质量标准修订过程中，二级3 h平均浓度限值一直未变。对于一级标准，废除了24 h和年平均浓度限值，代之以1 h平均浓度限值，这是因为美国的SO2平均浓度水平已经远低于24 h和年平均浓度限值，污染源附近空气中短至1 h可能会出现高浓度水平，而且由于1 h平均浓度限值较低，只要能满足1 h平均浓度限值，也就能够满足24 h和年平均浓度限值，从而有效保护人体健康。在达标统计要求方面，由表1可以看出，一级1 h标准采用年第99百分位数三年平均的达标统计方法，替代单纯超标次数的规定，从而使达标要求朝更加科学的统计学特征发展。

表1 SO2环境空气质量标准制修订情况[21]

1)ppm为体积浓度，即一百万体积空气中所含污染物的体积数。对于SO2,1 ppm≈2 857 μgm3。2)为一年中SO21 h平均浓度的第99百分位对应的浓度值。

2.3.2 颗粒物(TSP、PM10、PM2.5)

颗粒物空气质量标准修订情况见表2。自1971年首次制定颗粒物环境空气质量标准后分别于1987年、1997年、2006年和2012年进行过四次修订。由表2可知，在颗粒物项目上，PM10与PM2.5逐渐取代了TSP，颗粒物污染控制朝细颗粒方向发展。

PM10与PM2.5环境空气质量标准浓度限值变化分别见图2和图3。由图2可知，自1987年首次制定PM10标准以来，其一级和二级24 h平均浓度限值始终保持150 μgm3不变，而年平均浓度限值于2006年取消。由图3可以看出，自1997年首次制定PM2.5标准以来，一级年平均浓度限值由15 μgm3修订为当前的12 μgm3，限值水平收严了20%。而二级年平均浓度限值保持15 μgm3不变。一级和二级24 h平均浓度限值由65 μgm3修订为当前的35 μgm3，限值水平收严了约46%。由表2可知，在达标统计要求方面，PM10一级和二级24 h标准始终采用三年平均每年不超过一次，PM2.5一级和二级年平均标准采用年算术平均值的三年平均，而一级和二级24 h标准采用年第98百分位数的三年平均。

2.3.3 铅(Pb)

Pb环境空气质量标准修订情况见表3。1970年修订《清洁空气法》时，认为环境空气中的Pb主要来自含铅汽油和有色金属冶炼等污染源，只要有效控制这些污染源的Pb排放，就可以显著降低环境空气中Pb的浓度水平，保护公众健康[27]，因而首次发布的标准中无Pb。1977年美国修订《清洁空气法》时，采纳了有关方面的建议，将Pb列入基准污染物，并于1978年制定实施Pb的国家环境空气质量标准，之后仅于2008年进行过一次修订。

由表3可知，污染物指标为Pb-TSP〔总悬浮颗粒物(TSP)上的Pb〕。在平均时间上，1978年制定标准时采用季平均，2008年标准修订时，采用更为科学准确的三个月滑动平均(Rolling 3-month average)[29]。鉴于Pb对人体健康毒性的特殊性，在达标统计要求方面，始终要求不得超过Pb环境空气质量标准。

表2 颗粒物空气质量标准制修订情况[22]

1)为一年中PM2.524 h平均浓度的第98百分位对应的浓度值。

图2 PM10环境空气质量标准浓度限值变化 Fig.2 Concentration limit change of PM10 ambient air quality standard

图3 PM2.5环境空气质量标准浓度限值变化Fig.3 Concentration limit change of PM2.5 ambient air quality standard

表3 Pb空气质量标准制修订情况[28]

Pb空气质量标准浓度限值变化见图4。

图4 Pb环境空气质量标准浓度限值变化Fig.4 Concentration limit change of Pb ambient air quality standard

由图4可知，1978年一级和二级标准仅规定季平均浓度限值，为1.5 μgm3。2008年将Pb的浓度限值收紧为原标准的110，规定三个月滑动平均浓度限值，为0.15 μgm3，限值修订的主要原因是：1978年后，由于采取了有效控制措施，美国环境空气中Pb的浓度水平很快下降至标准以下。但研究发现，Pb无阈值，即使在较低的血铅浓度水平下，仍然存在健康效应。因此为进一步保护公众健康，对Pb环境空气质量标准进行了收严。

2.3.4 臭氧(O3)和碳氢化合物(HC)

(1)臭氧(O3)

O3环境空气质量标准制修订情况见表4。美国1971年首次制定O3环境空气质量标准，并于1979年、1997年和2008年进行过三次修订。由表4可知，1971年标准污染物指标是光化学氧化剂(以O3计)，1979年标准修订时，将污染物指标名称调整为O3。在平均时间上，从1997年起O3开始采用日最大8 h平均，同时保留1 h平均标准，达到1 h标准的地区实施8 h标准，否则继续实施1 h标准。2008年废除1 h标准，仅保留8 h平均时间。之所以选择8 h平均时间，主要是因为20世纪80年代中期，美国一些研究发现，在很多浓度低于1 h平均浓度限值的地区，暴露O36～8 h仍然存在相关的健康效应[31]。进一步的研究分析发现，控制1 h和8 h平均浓度限值都可以降低健康风险，但与1 h暴露相比，较低O3浓度水平下，8 h暴露引起的健康效应相关性更为显著[32]。

表4 O3空气质量标准制修订情况[30]

1)对于O3，1 ppm≈2 142 μgm3; 2)为一年中O3日最大8 h平均浓度的第四高值的三年均值不超过0.08 ppm。

O3环境空气质量标准浓度限值变化见图5。从图5可以看出，1979年O3一级和二级1 h平均浓度限值有所放宽，均由0.08 ppm修订为0.12 ppm。1997年标准修订时，将O3一级和二级浓度限值调整为日最大8 h平均浓度限值0.08 ppm[33]，而后又于2008年进行了收严，为0.075 ppm[34]。随着O3浓度的进一步降低，2010年美国国家环境保护局发布新的建议，将O3的8 h标准进一步收紧至0.060～0.070 ppm，但为了挽救经济，美国联邦政府要求撤回该建议[35]。此外在达标统计要求方面，O3逐渐采用日最大8 h平均浓度的年第四高值的三年均值取代超标天数达标统计方法。

图5 O3环境空气质量标准浓度限值变化Fig.5 Concentration limit change of O3 ambient air quality standard

(2)碳氢化合物(HC)

1971年首次制定的碳氢化合物空气质量标准规定了3 h平均浓度限值，为160 μgm3。1983年美国国家环境保护局评估后认为，碳氢化合物是O3的前体物，通过控制O3就可以控制碳氢化合物，而且碳氢化合物成分复杂，不适合作为基准污染物，因此废除了该污染物项目。

2.3.5 二氧化氮(NO2)

NO2空气质量标准制修订情况和浓度限值变化分别见表5和图6。

表5 NO2空气质量标准制修订情况[36]

1)对于NO2，1 ppb≈2.05 μgm3；2)为一年中NO21 h平均浓度的第98百分位对应的浓度值。

图6 NO2空气质量标准浓度限值变化Fig.6 Concentration limit change of NO2 ambient air quality standard

美国1971年首次制定NO2环境空气质量标准，仅于2010年进行过一次修订。1977年《清洁空气法》修正案明确要求，美国国家环境保护局应在1977年8月7日起1年内发布NO2的一级1～3 h标准。在随后的30多年里，虽然开展了很多研究，但直至2010年，美国国家环境保护局才发布了一级1 h平均浓度限值，为100 ppb，达标统计方法为第98百分位数的三年平均，而年平均浓度限值及其达标统计要求仍维持1971年规定要求[37]。

2.3.6 一氧化碳(CO)

美国1971年首次制定CO环境空气质量标准，仅于1985年进行过一次修订。1971年美国首次制定的CO标准规定了8 h和1 h平均浓度限值，分别为9 ppm(11 mgm3)和35 ppm(44 mgm3)，达标统计要求均为最大值一年不超过一次，一级标准与二级标准相同[38]。1985年美国国家环境保护局审查和评估后认为，CO的标准主要是保护人体健康，因此废除了CO二级标准。40年来，虽然CO的环境空气质量标准经过多次审查和评估，但结果均认为1971年制定的限值能够保护人体健康，因此，至今未做修改。

3 结论

(1)美国国家环境空气质量标准由污染物项目、平均时间、浓度限值和达标统计要求四部分构成，自1971年以来的40年中，美国国家环境保护局对环境空气质量标准进行了多达11次修订，修订了所有污染物的环境空气质量标准。

(2)美国国家环境空气质量标准制修订过程中，标准中的污染物项目由最初的SO2、TSP、光化学氧化剂、HC、NO2、CO等6种调整为7种，废除了TSP和HC，增加了PM10、PM2.5和Pb。

(3)美国国家环境空气质量标准制修订过程中，一级标准中SO2和NO2均增加了1 h平均浓度限值，废除了SO224 h平均和年平均浓度限值，PM10废除了年平均浓度限值，O3以8 h平均浓度限值代替了1 h平均浓度限值。

(4)美国国家环境空气质量标准制修订过程中，部分污染物浓度限值不断收紧，其中PM2.5一级年和24 h平均浓度限值分别收紧了20%和46%，O3浓度限值收紧了6%，Pb浓度限值收紧了90%。

(5)美国国家环境空气质量标准制修订过程中，达标统计要求不断调整，逐渐取消了最早的超标次数规定，而采用百分位数和年高值等科学统计指标。

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ResearchonSettingandAmendingProcessoftheNationalAmbientAirQualityStandardsoftheUnitedStates

WANG Zhan-shan，CHE Fei，REN Chun，XU Shu，WANG Sheng，LI Qin，WANG Zong-shuang，WU Xue-fang

Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China

The elements composition of United States national ambient air quality standard (NAAQS) and evolution of concentration limits were reviewed. The results shows that NAAQS is divided into two levels in accordance with the protected objects, and composed of the pollutants, averaging time, concentration limits and attainment statistical requirements. Since 1971, it has been revised eleven times. Originally, the pollutants consisted of six kinds of pollutants including SO2, TSP, Pb, photochemical oxidants (measured by O3), HC, NO2and CO. Afterwards, the pollutants were adjusted by adding PM10, PM2.5and Pb and revoking TSP and HC, and there are 7 pollutants currently. The 24-hour average and annual-average concentration limits of PM2.5are more stringent than the initial values by 20% and 46%, and the O38-hour and Pb quarterly average concentration limits are tightened by 6% and 90%, respectively. The attainment statistical requirements have also been adjusted to concentration percentile and annual highest value from the original times above the standard limits.

United States; ambient air; quality standard; criteria air pollutants; development process

1674-991X(2013)03-0240-08

2013-03-05

王占山(1987—)，男，硕士，主要从事大气环境模拟与研究，18701650609@163.com

*责任作者:武雪芳(1965—)，男，研究员，博士，主要从事环境保护标准制修订理论方法及环境管理研究,wuxf@craes.org.cn

X-651

A

10.3969j.issn.1674-991X.2013.03.038