微生物燃料电池处理有机废水研究进展

徐金球,雷晓晓,王景伟,白建峰,方佳丽

(上海第二工业大学城市建设与环境工程学院,上海201209)

微生物燃料电池处理有机废水研究进展

徐金球,雷晓晓,王景伟,白建峰,方佳丽

(上海第二工业大学城市建设与环境工程学院,上海201209)

简单介绍了微生物燃料电池(MFC)处理废水的发展历史、基本结构和工作原理,总结了国内外用MFC处理各类实际有机污废水时的试验条件、处理效果和产电的功率密度等方面的研究成果,探讨了MFC在实际应用中遇到的瓶颈,展望了用MFC处理实际有机污废水的应用前景。

微生物燃料电池;实际有机废水;处理效果;功率密度

0 引言

微生物燃料电池(microbial fuel cells,简称MFC)是利用微生物的代谢活动实现有机物的降解和电子的转移而使化学能直接转化为电能的生物化学催化装置[1-2]。MFC技术不但可以用来处理废水,而且可以用来从废水的污染物中收获电能[3]。早在1910年,英国植物学家Potter[3]以葡萄糖为底物、以酵母和大肠杆菌为产电微生物在MFC中获得了电压。Habermann等[4]第一次将MFC用于处理废水并进行了探索。此后,MFC在空间科学研究领域取得了较大的进展[5]。MFC具有比常规燃料电池的燃料来源更加多样化、操作条件更温和、无污染、可实现零排放、无需能量的输入等方面的优点[6],成为近年来国内外处理污水或者废水的研究热点。在20世纪80年代,由于电子传递中间体的广泛应用使MFC的输出功率有了很大的提高。90年代后期,随着研究工作的进行,发现了无需使用介体而能够实现电子传递的微生物,从此开始了对无介体MFC的研究[7]。在无介体MFC中,底物作为能量转化的来源,它的类型和利用效率影响着微生物群落的结构及生长速度,成为了决定产电效率高低的重要因素之一,因此,对底物进行分析对提高MFC的产电能力具有重要的意义。

以MFC为核心的污水处理系统可以在降解污染物的同时产生能量,而且其所产生的能量的最大值可以达到传统处理方式所耗能量的数倍,这些能量不仅可以维持整个系统的正常运行,而且会有多余的能量输出,因此,利用MFC处理实际污废水的前景十分光明。

目前,实际废水作为MFC的底物受到了广泛的关注。由于生产和生活污水中含有大量的有机物(如淀粉、糖类、脂肪和蛋白质等),因此,可以作为MFC的燃料,而其中的污染物可以同时被降解。生活污水中含有粪便和洗涤剂,其总的特点是氮、硫和磷的含量高,因此,容易造成水体的富营养化。但从总体上来看,使用实际废水的功率输出一般比使用纯物质作底物时要低很多。主要原因包括以下4个方面:1)实际废水的电导率比较低。考虑到实际应用,一般不向废水中加入NaCl等导电物质,而溶液的电导率直接影响了MFC的内阻,电导率越低,MFC的内阻越大,输出功率越低。2)溶液中不加入磷酸盐等缓冲液导致质子的传递速率降低。由于质子不能高速有效地从阳极传递到阴极,会在高电流输出的情况下导致阳极的质子积累。使阳极的pH值降低和阴极的pH值升高,进而会抑制阳极产电菌的活性,使阳极电位升高以及阴极电位降低(基于能斯特方程),最终导致输出功率降低。3)由于实际废水的成分复杂,其中可能会有一些难生化降解的物质。微生物很难直接利用这些物质直接产电。4)MFC的功率输出与底物的浓度(如实际废水的BOD(生化需氧量)或COD(化学需氧量)浓度)相关,较低的废水浓度不利于产电。

1 MFC的工作原理

MFC一般由厌氧的阳极区和好氧的阴极区组成。以葡萄糖充当MFC的底物为例,当在阴极室中有氧气作为电子受体时,阳极室内的微生物在厌氧的条件下代谢水中的有机物质(如葡萄糖等),产生电子和质子[8]。电子传递到阳极,再经由外电路到达阴极,质子则穿过质子交换膜或直接通过电解质到达阴极。在阴极室中,质子、电子和氧气相结合生成水,从而完成整个生物电化学的电子转移过程[9]。阴阳两极之间存在电位差,最高电位可达0.5～0.8 V。通过对反应器的集成,可以将这样的低电压转换成较高电压,从而获得可供利用的电能[10]。

以葡萄糖作底物为例,MFC阴阳两极的反应方程式如下:

具体的产能过程见图1[11-12]。

图1 MFC工作原理示意图Fig.1 Diagram of MFC working principle

2 MFC处理实际有机废水的应用研究

2.1 MFC处理生活污水

城市生活污水主要含有生活废料和人的排泄物,虽然含有大量的细菌和病原体,但一般不含有毒物质,因此适合于用MFC进行处理。Liu等[14]首先发现了生活污水可以用来在MFC中发电,在去除80%的COD的同时所产生的最大电功率密度为26 mW/m2。Logan等[15]采用单室MFC反应器处理生活污水,处理后出水的BOD的去除率达到了80%。Ahn和Logan等[16]在两种不同温度((23±3)℃和(30±1)℃)和两种流动模式(批处理和连续处理)下,采用单室空气阴极MFC对生活污水进行了处理试验。结果表明:温度是影响污水处理效果和产电量的一个重要参数。在连续流与中温的条件下,所获得的最高功率密度为422 mW/m2;但当有机负载为54 g COD L−1·d−1时,COD的去除率仅为25.8%;能量回收率与操作条件(如温度、有机物的流动模式、污水的速率、HRT)以及反应器的结构有关。Yu等[17]将由六个可更换的空气阴极MFC组成沉没型的MFC系统,用于评估连续流处理低浓度的生活污水的处理效果。当有机生活污水的COD浓度为100 mg/L,有机物的负载率由0.20 kg·m−3·d−1增加至0.40 kg·m−3·d−1时,MFC系统所显示的最大功率密度从由91 mW/m2增加至754 mW/m2。结果证明:在无外加有机物的条件下, MFC完全可以有效地处理低浓度的生活污水。Hashemi等[18]采用上流式的MFC处理生活污水,通过试验考查了生活污水的有机负载率、流速以及pH值范围对所产生的电压与电流的影响,结果表明:在中性的pH范围内,增加有机物的负载率和流速有利于提高输出电压。

2.2 MFC处理食品废水

Sang等人[19]在处理高浓度食品废水时,将废水稀释到COD浓度为595 mg/L,所获得的产电功率密度为(81±7)mW/m2,最后出水的COD浓度小于30 mg/L,COD去除率为95%。Heilmann等[20]用单室MFC处理蛋白质废水,利用血清蛋白素所获得的最大输出功率为(354±10)mW/m2。MFC在处理肉汤废水时,所获得的产电功率密度为(80±1)mW/m2。若向其中加入300 mg/L的NaCl,则产电功率密度可以提高33%。Lu等[21]采用空气阴极单室MFC处理COD浓度为4 852 mg/L的淀粉废水。MFC的间歇运行时间超过了4个周期,总的运行时间达到了140 d。试验结果表明:淀粉作为阳极室的燃料能够得到很好的降解,COD和NH3-N的去除率分别为98.0%和90.6%,MFC对外输出的电压为490.8 mV,所获得的最大电流密度为893.3 mA/m2。Min等[22]利用两室MFC处理养猪废水时,废水含溶解性化学需氧量SCOD (8 320±190)mg/L,所获得的最大功率密度为45 mW/m2,而用空气-阴极MFC所获得的最大功率密度为261 mW/m2,NH3的去除率为83%,SCOD的去除率为88%～92%。Manaswini等[23]制作了3个MFC处理大米加工厂废水:其中1个MFC以陶罐为阳极室(工作体积为400 mL),陶罐阳极室放在作为阴极室的塑料水桶里,以壁厚4 mm的陶罐壁为质子交换膜,以总面积为190 cm2的不锈钢网作阳极,另外2个MFC为以不同质子膜隔开的双室MFC。3个MFC对大米加工废水的COD去除率分别为96.5%、92.6%和87.0%。Mohan等[24]构建了无介体空气阴极MFC,对乳品加工废水进行了降解试验研究,结果显示:乳品加工废水经过MFC处理后,出水COD的去除率为95.49%,蛋白质的去除率为78.07%,碳水化合物的去除率为91.98%,废水浊度的去除率为99.02%。该结果表明:MFC能够很好地降解乳品加工废水中的底物并使废水的浊度显著下降。

2.3 MFC处理啤酒厂废水

啤酒废水由于含有粮食代谢产物和大量的碳元素、不含高浓度的抑制物以及本身的浓度低等原因而成为MFC的理想底物。Feng等[25]以空气阴极MFC对啤酒废水进行了处理研究,当向废水中加入50 mmol/L的磷酸盐缓冲剂时所获得的最大功率密度为528 mW/m2。啤酒废水所产生的最大功率密度比相同浓度的生活废水产生的功率密度低的原因可能是两种废水的不同导电率所造成的。将啤酒废水用去离子水稀释后,导电率从3.23 mS/cm降低到0.12 mS/cm。Wen等[26]利用空气阴极单室MFC处理酿造厂废水并实现连续产电,试验所用的MFC以碳纤维布为阳极、以啤酒酿造废水为燃料,所获得的最大功率密度为24.1 W/m3,所测得的内阻为23.3 Ω。当不加磷酸盐缓冲剂时,废水COD的去除率仅为20.7%,但在添加了磷酸盐缓冲剂后废水的COD的去除率提高至47.6%。温青等[27]构建了双室连续流MFC,研究了将其用于处理啤酒废水的处理效果及产电性能。在试验过程中,将MFC阳极室的出水直接作为阴极室的进水,利用阴极室的好氧微生物进一步降解其中的有机物;采用降低进入阴极室溶液的COD浓度、采用优质的阴极材料和加大阴极室内的曝气量等方法优化MFC的性能。结果表明:啤酒废水中COD的总去除率可达92.2%～95.1%,其中阳极室中COD去除率为47.6%～56.5%。MFC的开路电压为0.451 V,最大输出功率为2.89 W/m3。徐苏莉等[28]采用双室MFC对自制的模拟啤酒废水进行了处理,研究不同盐桥管径对废水中COD和NH3-N等的去除率以及对MFC产电性能的影响。试验结果表明:当盐桥的管径为12 mm时,COD和NH3-N的去除率分别为95.2%和71.8%,最大输出电压为308 mV。蒋胜韬等[29]通过构建无介体双室MFC,考察其降解啤酒废水的效果及产电特性。研究了外接电阻、温度和阴极曝气等条件对MFC产电性能的影响,监测了电池外电压和电极电势的变化过程,分析了MFC的运行机制,测得以碳纤维布作为阳极材料的双室型MFC的内阻为1 000 Ω,最大产电功率密度为375 mW/m2。以啤酒废水为底物的MFC对COD的去除率为84%,外电压为0.21 V,库仑效率为15%。

2.4 MFC处理造纸废水

Huang和Logan[30]采用MFC处理造纸厂的循环废水,在加入100 mmol/L的磷酸盐缓冲剂后,功率密度达到了501 mW/m2,溶解性化学需氧量SCOD的去除率为73%,纤维素的去除率为96%,说明MFC对造纸厂循环废水中的可溶性有机物和纤维素均有显著的去除效果。赵世辉等[31]以厌氧活性污泥为接种体构建了以铁氰化钾为阴极的MFC,对木质素磺酸盐的降解及产电效果进行了研究。结果表明:MFC中的微生物在经过了6个周期并逐渐添加木质素磺酸盐进行驯化以后,以木质素磺酸盐为单一底物的MFC运行所产生的最大功率密度为120.3 mW/m2。经过94 h的运行,MFC中阳极液的COD和木质素磺酸盐的去除率分别为39.8%和49.3%。由于MFC在产电的同时使木质素磺酸盐作为底物在MFC中得到了有效的降解,因此,该研究结果为造纸废水中生物质能的开发和利用提供了新的途径。

2.5 MFC处理染料废水

由于染料废水的颜色能阻止光线透过以及氧气进入水体而严重影响水生生物的生长,因此解决染料废水的问题首先是要解决脱色的问题,尽管大多数理化处理方法都可以高效地去除废水中的染料成分,但是较高的处理成本限制了它们应用的广泛性。Sun等[32]利用空气阴极单室MFC对染料废水的脱色和生物产电情况进行了研究。所选用的染料为活性艳红X-3,单室MFC的实际反应体积为900 mL,阴极与阳极材料均为碳纸,阴极的大小与阳极相近,阴极分为两面,朝水的一面镀了一层催化剂0.5 mg·cm−2Pt,朝空气的一面涂了一层聚四氟乙烯。分别以葡萄糖、醋酸、蔗糖和实际糖业废水为MFC的底物进行了试验研究,结果显示:与传统的厌氧处理方法相比,MFC对活性艳红X-3的降解有促进作用,生物降解是废水中染料成分去除的主要作用机制。在降解过程中,当活性艳红X-3的质量浓度在300 mg/L以下时,X-3的浓度对MFC的产电性能没有明显的影响,但是浓度过高会有抑制产电的影响。为了解决内部电阻高、功率输出低、材料昂贵和MFC反应器结构复杂等因素严重阻碍MFC大规模应用的问题,Kalathil等[33]研制了一个装载有颗粒活性碳的生物阴极单室MFC系统(GACB-SCMFC),将其用于实际染料废水的脱色处理研究。将染料废水在厌氧的阳极区进行初步的处理,在有氧的阴极区进行深度处理。在未使用任何昂贵材料的条件下, GACB-SCMFC系统所产生的输出功率密度达到了8 W/m3。这样的试验结果说明,生物阴极是铂和其他化学催化剂的良好替代品。毒性测定试验结果表明:与未经处理的染料废水相比,经GACB-SCMFC系统处理后废水的毒性明显降低。在试验过程中还发现,在经过了48 h的水力停留时间(HRT)以后,GACB-SCMFC系统的pH值由12.2自动调整至8。

2.6 MFC处理萃取废水

Rabaey等[34]以含碳水化合物的葡萄糖、工厂的实际萃取液和人工废水为MFC的阳极底物进行了试验研究。结果表明:在阳极室装有石墨颗粒填充床的MFC的处理效果最好。在含有氧化还原介体的批处理反应器中,阳极室的输出功率可以高达479 W/m3。若MFC以连续流的方式进行运行,阳极室的输出功率仅为49 W/m3。在连续流方式中加入氧化还原介体并未显著提高输出功率,该试验结果说明氧化还原介体所起的作用有限。将工厂的实际萃取液为底物以连续流方式在MFC中进行运行处理,当阳极室的负载率为1 kg·m−3·d−1时所获得的最大库仑效率和能量转换效率分别为50.3%和26.0%。

2.7 MFC处理制药废水

Velvizhi等人[35]进行了以MFC处理制药废水的研究。以实际难降解的制药废水为MFC的阳极电解质,在有机载荷分别为OL1-1.98,OL2-3.96,OL3-5.93,OL4-7.98千克COD/m3的条件下研究了产电微生物活性的相对变化。研究结果表明:微生物的产电活性随有机载荷的增加而增加(OL1-256 mV, 72.60 mW/m2;OL2-290 mV,112.97 W/m2;OL3-320 mV,158.58 W/m2;OL4-346 mV,205.61 W/m2)。但由于阳极的过电势造成了电子转移的障碍和电势的损失,导致输出功能的增加与有机载荷的增加并不成线性关系。

2.8 MFC处理化工废水

骆海萍等[36]通过构建填料型微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC),对葡萄糖、苯为单一燃料和葡萄糖+苯混合燃料条件下MFC的产电性能及苯的降解效果进行了研究。试验结果表明:1 000 Ω外电阻条件下,以1 500 mg/L葡萄糖作为单一燃料时,MFC可获得的最高功率密度为228 mW/m2(阳极),相应的体积功率密度为20.5 W/m3(按阳极室有效体积计算);以1 000 mg/L苯作为单一燃料时,最高功率密度为9.5 mW/m2(阳极),体积功率密度为0.9 W/m3;以(1 000 mg/L葡萄糖)+(600 mg/L苯)为混合燃料时,最高功率密度为288 mW/m2(阳极),相应的体积功率密度为25.9 W/m3。在(1 000 mg/L葡萄糖)+(600 mg/L苯)混合燃料的情况下,MFC在24 h内可将苯完全降解,产电周期结束时MFC的COD去除率在95%以上。以1 500 mg/L葡萄糖和((1 000 mg/L葡萄糖)+(600 mg/L苯))分别作为燃料时,MFC可获得的库仑效率分别为15.7%和2.3%。结果表明:MFC能够利用苯作为燃料,在实现高效降解的同时可稳定地向外输出电能,这为苯类难降解有机物的高效低耗处理提供了新的研究思路。

2.9 MFC处理垃圾渗滤液

唐玉兰等[37]将催化剂吸附到碳毡上制作了Fe/C催化剂碳毡空气阴极电极,考察了初始活性炭粉的投加量和硝酸铁的浓度对以垃圾渗滤液为燃料的MFC产电性能的影响。通过循环伏安测试对不同硝酸铁浓度下自制阴极电极的性能进行了评价,在最佳催化条件下,考察了装置运行的稳定性,并对不同进水COD浓度下同步产电和污水的净化性能进行了研究。结果表明:随着活性炭粉投加量或硝酸铁浓度的增加, MFC的产电性能均呈现先升高后降低的趋势;当活性炭粉的投加量为1 g且硝酸铁的浓度为0.25 mol/L时,MFC的性能最佳,功率密度为4 199.8 mW/m3,表观内阻为465 Ω;当硝酸铁的浓度和活性炭粉的用量之比在最佳范围内时,MFC的内阻和功率密度分别随着催化剂用量的增加而减小和增加;通过循环伏安测试进一步表明:硝酸铁浓度为0.25 mol/L时的放电容量最大,且MFC性能稳定;在最佳催化条件下,随着进水COD浓度的增加,MFC产电性能增加,功率密度为5 478.92 mW/m3,垃圾渗滤液的COD最大去除率为89.1%。

Evren等[38]使用上流式厌氧污泥层反应器对一种高浓度的短龄垃圾渗滤液废水进行预处理后,该废水的性质转变为一种类似中龄垃圾渗滤液的废水。再将该废水以连续流的方式引入MFC的阳极室进行深度处理。当水力停留时间为5天时,所获得的最大电流密度和功率密度分别为525 mA/m2和158 mW/m2。该研究结果表明:垃圾渗滤液在经过厌氧预处理后可用MFC进行深度处理。

3 结语

(1)考虑到MFC未来实际应用的可能性,MFC的研究工作在优化MFC反应器的构型设计、电极材料的选择、降低MFC的成本、提高输出功率和底物利用效率等方面还有许多的问题需要解决。

(2)目前,用MFC处理各类废水的研究工作大多数还处于实验室研究阶段,也有863项目关于MFC处理废水的中试研究,但是MFC技术还未真正进入到处理实际废水的应用阶段。其主要原因在于MFC的输出功率密度太低[39-40],这也是MFC技术走向市场的瓶颈所在。为了解决这个问题,深入研究MFCs的产能理论,选用高活性的微生物,进一步优化反应器的结构,研究运行参数对MFC产电效率的影响以及构建MFCs的反应动力学模型[41]是今后的研究工作所需要重点解决的问题。

(3)浓度较高的糖类或者小分子酸类的有机废水(例如淀粉废水和啤酒废水等)比较适合于作为MFC的底物进行能量的回收和利用。可以预期,在不久的将来,大规模高输出功率的多元生物质MFC将被广泛地应用于废弃生物质的能源回收。在偏远的经济欠发达地区,可以用有机废水作为阳极燃料,串联一系列的MFC作为分散式的电源提供给当地居民使用。

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Research Progress of Microbial Fuel Cell for Treating Actual Organic Wastewater

XU Jin-qiu,LEI Xiao-xiao,WANG Jing-wei,BAI Jian-feng,FANG Jia-li
(School of Urban Development and Environmental Engineering,Shanghai Second Polytechnic University, Shanghai 201209,P.R.China)

The basic structure,working principles and development history of microbial fuel cell for treating wastewater were described.The research progresses of the achievements of the experimental conditions,treating ef f ects and electrical power densities in recent years were summarized when microbial fuel cells were used for treating all kinds of actual organic wastewater.The bottlenecks of MFC actual application in the future were pointed out.The applications of MFC for treating actual organic wastewater were forecasted.

Microbial fuel cells;actual organic wastewater;treatment ef f ects;power density

X703.5

A

1001-4543(2013)03-0173-07

2013-04-25;

2013-08-18

徐金球(1965–),女,湖北通城人,教授,博士,主要研究方向为水处理,电子邮箱jqxu@sspu.edu.cn。

国家级大学生科技创新项目(No.201212044007)、上海市教育委员会重点项目(No.12zz194)和上海市教育委员会重点学科建设项目(No.J51803)资助