人机交互用纺织基离子皮肤的制备及性能研究

摘要： 为了解决离子凝胶型离子皮肤应用场景受限的问题，本文提出了以柔软舒适的纺织结构为基体的离子凝胶型离子皮肤的研究策略。采用模板法在水性聚氨酯共混离子液体的离子凝胶表面制造了密集且不规则的突出结构，与针织电极组成三明治结构的离子皮肤，并对其物理性能和传感性能进行研究。测试结果表明，该纺织基离子皮肤在低压范围（0～20 kPa）有更高的灵敏度（约8.39 kPa^-1），滞后性低（DH=2.2%），在超过5 000次循环压缩测试后仍能保持电容信号变化的稳定，同时表现出优异的动态监测能力。纺织基离子皮肤实现了对人体动态信号稳定可靠的监测，在运动训练、人机交互等领域具有广阔的应用前景。

关键词： 柔性电子;微结构;水性聚氨酯;离子液体;离子凝胶;电容式传感器

中图分类号： TS101.4; TM242

文献标志码： A

文章编号： 10017003（2024）12期数0096起始页码08篇页数

DOI： 10.3969/j.issn.1001-7003.2024.12期数.010（篇序）

随着人们对人机交互和健康监测的兴趣日益增强，柔性电子领域的发展也随之加速^［1］。其中，柔性电子皮肤作为柔性电子器件的重要组成部分成为研究热点。传统刚性导电材料构建的电子皮肤难以满足高形变中的传感稳定性，存在生物相容性差和不透明等缺点^［2-3］。因此，开发出适合穿戴的柔性电子皮肤显得尤为重要。

受人体皮肤离子传导功能的启发，基于可拉伸离子导体的离子皮肤，其电信号传递原理也与人体皮肤类似^［4］，近年来被广泛应用于柔性可穿戴领域，包括机器人技术、医疗监测和人机交互。离子皮肤包括有机凝胶、导电水凝胶和离子凝胶。有机凝胶的导电性较低，生物相容性差，难以应用到与人体相关的可穿戴领域。常见的基于导电水凝胶类型的电子皮肤容易受环境中湿度和温度的影响，导致其机械性能和电信号稳定性降低^［5］，严重影响了传感性能，限制了传感器的应用。离子液体是绿色电解质，具有突出的热稳定性、化学稳定性、离子稳定性、电导率和界面电容^［6］。因此，由离子液体和聚合物组成的离子凝胶克服了离子水凝胶易失水的问题，并且作为电容式压力传感的材料，已被开发出来并用于构建高灵敏度和耐用性的离子皮肤^［7-10］，具有出色的环境稳定性和耐久性。然而，制备离子凝胶的聚合物大多使用了有机溶剂，不符合绿色环保的可持续发展理念。水性聚氨酯是水性基材聚合物，以水为溶剂，避免了有机溶剂的使用，比传统溶剂型聚合物更环保，与离子液体组成离子凝胶可以进行结构设计，实现对机械性能和弹性的调控，以适应不同的应用需求。为了增强离子凝胶的传感性能，在离子凝胶表面构建微结构被认为是一种有效的策略。这些微结构包括各种各样的形貌结构，如微金字塔阵列^［11］、皱纹^［12］、微柱阵列^［13］。然而这些结构在压缩时仅在低压下有响应，极大地限制了其应用场景。因此，开发出适合多场景使用的离子凝胶Ican4u/gJ5G+x2jl2qxwuA==型电子皮肤成了重要的研究方向。

基于此，本文研究合成了具有良好生物相容性的水性聚氨酯作为弹性体，选用离子液体作为导电材料，利用模板法制作具有不同高度、不规则的突出微结构，探索一种绿色、简单的方法构筑基于微结构的离子凝胶。在纺织品中，针织物因其独特的环形结构而具有很好的弹性和伸缩性，柔软透气适合直接接触皮肤穿着，在柔性穿戴领域可以更好地适应不同体型，提供舒适的穿着体验。因此，将离子凝胶与针织电极组成三明治结构的纺织基离子皮肤，对其进行形貌与成分的表征，并详细研究其传感性能，实现了简单的人机交互应用，展示了其在人机交互领域的巨大潜力。

1 实 验

1.1 材料与仪器

材料：聚四氢呋喃（PTMG）、异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）、二月桂酸二丁基锡（DBTDL）、2，2-二羟甲基丙酸（DMPA）、1，4-丁二醇（BDO）、三乙胺（TEA）、1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺盐（［EMIM］［DCA］）（中国上海麦克林生化有限公司），聚二甲基硅氧烷（PDMS）（陶氏化学（上海）有限公司），横密70纵行/5 cm，纵密60横列/5 cm，平方米质量290 g/m2针织电极（泉州碧海蓝天纺织服饰有限公司），砂纸（东莞市鑫华研砂带有限公司）。

仪器：YP-B电子天平（上海力辰仪器科技有限公司），ZNCL-DG恒温磁力搅拌器（郑州博华仪器设备有限公司），

DF-101S磁力加热搅拌器（青岛蓝特恩科教仪器设备有限公司），101-2AB卧式干燥箱（菲斯福仪器有限公司）。

1.2 纺织基离子皮肤的制备

首先，将IPDI（质量分数25%）和PTMG（质量分数50%）加入三颈烧瓶中，加入适量的催化剂DBTDL，在80 ℃下搅拌3 h。保持温度不变，向溶液中加入质量分数5%的DMPA和质量分数1.75%的BDO进行扩链反应，继续搅拌2 h。随后，将反应温度降至45 ℃，用质量分数4.6%的TEA中和反应15 min。保持温度不变，加入去离子水在1 000 r/min的转速下高速搅拌乳化40 min。最后可获得水性聚氨酯乳液，并将其保存在容器中。实验制备的是固含量35%的水性聚氨酯乳液。

砂纸型微结构离子凝胶的制备由微结构模板制备和水性聚氨酯离子导电膜制备两步组成，如图1所示。

微结构模板的制作：用砂纸制作微结构模板，将混合均匀且未固化的PDMS（PDMS和固化剂按质量比10︰1混合）涂覆在砂纸上，并在25 ℃、相对湿度55%的环境下放置3 h，以确保PDMS与砂纸充分接触并渗透到表面。然后，在60 ℃下固化3 h。最后，将固化的PDMS从砂纸上剥离，获得带有微结构的PDMS模板。

水性聚氨酯离子导电膜的制备：在25 ℃、相对湿度55%的环境下将水性聚氨酯与［EMIM］［DCA］溶液在烧杯中以质量比4︰1混合搅拌，得到WPU-IL混合溶液。然后，将制备好的WPU-IL溶液均匀地铺在装有微结构模板的聚四氟乙烯模具上，在60 ℃下干燥5 h，获得透明离子凝胶。其中，将无微结构的离子凝胶命名为WPU-IL，不同目数的砂纸制备的离子

凝胶（150#、10000#）分别命名为WPU-IL-150#、WPU-IL-10000#。

纺织基离子皮肤的组成如图2所示。其中图2（a）为表面带有微结构的离子凝胶，针织电极作为纺织基离子皮肤的电极层（图2（b）），组成的三明治结构离子皮肤如图2（c）所示。组装时要注意离子凝胶的面积要略大于针织电极的面积，确保上下两层针织电极被离子凝胶隔开无接触，最后用PI胶带进行封装。

1.3 测试与表征

1.3.1 形貌观察

通过Sigma500场发射扫描电子显微镜对离子凝胶的形貌和微结构进行观察。采用离子溅射仪对待测试样喷金

2 min，测试电压为5 kV。通过Nicolet is50傅里叶红外光谱仪（FTIR）表征WPU、IL和WPU-IL的化学结构，选择的测试波长范围为4 000 cm^-1～500 cm^-1，扫描次数16次，分辨率4 cm^-1。

1.3.2 传感性能测试

本文采用ECA200A LCR Meter连接针织电极，设置激励电压值为1 V，测试频率值为30 kHz。待电容信号稳定后，用ZQ-990B万能压力试验机对纺织基离子皮肤进行以下性能测试。

电容变化率：灵敏度是评价传感器性能的重要指标。在50 mm/min的加载速度下进行0～200 kPa的电容变化测试，得到离子皮肤在0～200 kPa应力变化过程中的电容变化情况。

S=ΔC/C0ΔP（1）

式中：S为传感器灵敏度，ΔC和C0分别代表器件的电容变化和初始电容，ΔP表示施加压力的变化。

迟滞性：在50 mm/min的速度下进行0～200 kPa的加载—卸载循环测试，得到离子皮肤的滞后性能。

响应回复：以200 mm/min的速度施加5 kPa的应力并保持2 s，随后以200 mm/min的速度撤去应力得到该离子皮肤的响应时间和回复时间。

动态响应：以50 mm/min的速度施加不同的动态压力，得到离子皮肤对不同动态压力的电容变化情况。

不同频率循环响应：分别以50、40、30、20 mm/min的速度在不同频率下测试了离子皮肤在1 kPa下的响应，得到离子皮肤对不同工作频率的电容变化情况。

耐久性：以50 mm/min的速度在3 kPa下进行5 000次压力循环，得到离子皮肤的电容变化情况。

2 结果与分析

2.1 结构分析

2.1.1 表面形貌

三种不同表面结构的离子凝胶分别通过不同处理方法获得，如图3所示。其中，图3（a）展示了使用平滑模具制得的离子凝胶表面，表面极其平滑，无可观测的微观结构特征。而图3（b）所示样品采用150#砂纸处理，形成了不规则大小的凸起，其不均一性源于砂纸本身每英寸包含的150个不规则凸起。图3（c）展示了使用10000#砂纸处理后得到的离子凝胶，在电子显微镜下呈现更加细致和密集的微观结构。这些观察结果表明，通过调整砂纸的粗细等级，可以有效地控制离子凝胶表面的微结构尺度和密度，进而调控其传感性能。

2.1.2 结构组成

在WPU、IL、WPU-IL的红外光谱上（图4），1 698 cm^-1处的吸收峰表示WPU中CO的振动吸收，2 124 cm^-1处的吸收峰对应于阴离子［DCA］-的伸缩振动。这些峰同时出现在WPU-IL的红外吸收光谱中，表明WPU和IL成功混合。

2.2 传感性能分析

2.2.1 传感原理

图5展示了离子皮肤的传感特性，离子介电层富含可自由

移动的阳离子与阴离子，与电极接触时，在交界处形成了一层双电层（EDL）。EDL的电容可以随接触面积S的变化而变化，当施加压力时，介电层和电极接触面积增大，单位面积的电容增大，电容变化率提升。基于此，在离子凝胶表面引入微结构设计，进一步增加了接触面积，从而提升了单位面积电容值。这一改进显著提高了传感器的灵敏度，并拓宽了其传感范围。

2.2.2 电容变化率

图6展示了不同表面结构离子凝胶在0～200 kPa压力范围的电容变化率。通过对比分析，微结构引入可显著提升传感器传感性能，其中以WPU-IL-10000#传感性能最优，得益于离子凝胶表面密集不规则微结构在增大介电层与电极接触面积方面的作用。WPU-IL-10000#相比WPU-IL-150#，微结构尺寸更小、更密集，可显著提升压缩过程中的接触面积。

图7是WPU-IL-10000#的相对电容变化。由图7可以看出，在0～200 kPa的压力范围有两个线性阶段，离子凝胶在低于20 kPa的低压范围表现出8.39 kPa^-1的高灵敏度，在高于20～200 kPa的宽压力范围表现出1.15 kPa^-1的灵敏度。由于砂纸微结构在尺寸、形状的不均一性，导致离子凝胶传感器表面微结构的呈现有着不规则形状和大小的凸起。这些不规则凸起在承受压力时，能够逐渐按照高度顺序与电极接触，从而有效延长了离子凝胶的压力形变响应时间。WPU-IL-10000#相比其他离子凝胶，表面具有更多高度不一的凸起，极大地提高了离子凝胶的可压缩性，进一步扩展了传感器的传感范围。本文现有研究和最近报道的电容式传感器之间的比较如图8所示^［14-15］。由图8可以看出，本文研究的传感器灵敏度在更宽的压力范围内有出色的表现，进一步证明了本文研究的传感器能够在更宽的传感范围内稳定工作。这种宽传感范围对离子皮肤的在不同场景下的应用至关重要，能够提供更可靠和多样化的传感反馈。因此，基于上述电容变化率性能对比测试的结果，本文选用性能更为出色的WPU-IL-10000#进行后续的传感性能测试。

2.2.3 迟滞性

在加载—卸载循环测试中，迟滞性是评估其性能稳定性的关键指标。

DH=ΔAA0（2）

式中：DH为滞后性，A0为加载压力曲线的面积，ΔA为加载压力曲线与卸载压力曲线的面积变化。

水性聚氨酯是由软链段和硬链段组成的高分子聚合物，具有优异弹性回复性能，这归因于其软链段与硬链段的独特组合和协同作用。软链段提供了柔性和可延展性，而硬链段通过微相分离和物理交联提供了必要的回复力。这种结构使得水性聚氨酯在经历拉伸或压缩变形后，能够迅速回复到原始形状，保证了其在多次循环使用中的稳定性和可靠性。由图9可见，以水性聚氨酯为基体制备的离子皮肤在0～200 kPa的加载—卸载测试后，滞后性仅为2.2%。这一结果不仅凸显了离子皮肤在反复压缩负载下保持性能稳定的能力，而且也证明了其在长期应用中具备可靠的重复使用性能。

2.2.4 响应回复

图10为离子皮肤在加载—卸载循环过程中的响应回复时间。由图10可以看出，该离子凝胶响应时间为0.52 s，回复时间为0.53 s，表明外力撤去后复合离子皮肤需要一定的回复时间。离子皮肤的纺织基结构提供了优异的弹性和支撑，但同时也意味着在迅速改变形态以适应外部力量时，其内部结构的调整相比人类皮肤的生物组织而言，可能更为缓慢，从而导致响应和回复时间上的微小延迟。

2.2.5 动态响应

图11和图12展示了离子皮肤在不同压力和不同频率刺激下的动态响应。由图11可以看出，离子皮肤能够对反复施加的压力做出迅速且一致的反应，显示出其出色的传感可靠性。此外，施加的不同压力与电容变化率呈正比关系，进一步证明了离子皮肤在压力检测方面的高度精确性和线性表现。图12则表现了离子皮肤在不同频率下稳定的响应能力，主要得益于离子凝胶的快速离子迁移特性。在高频条件下，离子凝胶中的离子能够迅速迁移响应压力变化;而在低频条件下，电容变化则更多依赖于传感器三明治结构的变形响应。因此，在各种动态条件下（如运动时的快速压力变化）离子皮肤均可以保持高灵敏度和快速响应，确保数据的准确性和实时性。在静态监测场景中（如睡眠监测），离子皮肤在低频条件下可以保持稳定的信号输出，确保长时间监测的可靠性。

2.2.6 耐久性

长期使用且传感响应不受影响是离子皮肤实际应用的关键指标。为了进一步验证离子皮肤的长期稳定性和耐用性，在3 kPa下进行了5 000次加载—卸载循环测试，如图13所示。5 000次循环后电容变化幅度没有明显下降，表明离子皮肤具有出色的长期稳定性和耐用性。循环测试中观察到的曲线峰值波动，可以解释为离子皮肤在较低压力条件下对力的高度灵敏性。这种灵敏性导致即使是非常微小的力量变化也

能引起电容的相应变化，从而在循环过程中产生轻微的响应差异。离子皮肤展现出的这种长期性能稳定性，很大程度上归因于其内部材料的化学和物理特性。水性聚氨酯基体结合的软硬链段提供了既有弹性又具备强度的独特平衡，使得材料即便在反复压缩下也不易发生性能衰减。

2.3 离子皮肤在人机交互中的应用

基于纺织基离子皮肤的优异特性，它在人机交互领域展现出应用潜力。由图14可见，不同手势都能产生快速稳定的信号响应，这为实现可靠的人机交互提供了可能性。由此，设计了一套完整的操作交互系统，由手套、数据采集模块和蓝牙模块组成，可实现对智能手机进行简单操作。传感器与手套相结合，在每个手指关节处安装有传感器，实现了对手指弯曲的检测。实验将手势A、手势B和手势C的弯曲信号分别定义为智能手机常见的“返回”“主页”和“多任务管理”键。手套负责收集手指弯曲信号，数据采集模块根据预定义的规则对采集数据进行信号处理，将其转换为数字值。蓝牙模块将识别出的数字值转换为特定命令，通过蓝牙发送至智能手机。智能手机根据接收到的蓝牙指令，执行原本需点按特定按键才能完成的操作。

3 结 语

本文介绍了一种制备简便、绿色的基于微结构的离子凝胶，由合成的水性聚氨酯作为弹性体共混离子液体，并通过10000#的砂纸制作了离子凝胶表面密集且不规则的凸出结构。与针织物电极组装成的纺织基离子皮肤，具有高灵敏度（在低压力范围约8.39 kPa^-1）、滞后性低（DH=2.2%）及良好的循环耐久性（＞5 000次），可充分感知、记录、分辨人体动

作的压力，实现稳定可靠的动态监测，具备多场景应用的能力。此外，根据制备的离子皮肤的特性，设计了一个完整的操作交互系统，实现了简单的人机交互操作，展现了其在人机交互领域的巨大发展潜力。尽管本文研究的纺织基离子皮肤在实验中展示了出色的性能，但在实际应用中对灵敏度和响应时间的要求会更高。因此，进一步提高灵敏度和降低响应时间仍是未来的重要研究方向，采用新的微结构设计或材料改性或许是提高灵敏度和响应时间的有效途径。

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Research on the preparation and performance of fabric-based ionic skin for human-machine interaction

ZHANG Chi， WANG Xiangrong

ZHAO Jisheng1， LIU Hong1， WANG Hang1， LIU Yucheng2， LIU Yangyang3， TIAN Mingwei1

（1.College of Textiles & Clothing， Qingdao University， Qingdao 266071， China; 2.Qingdao Etrip Smart Home Co.， Ltd.， Qingdao 266000，China; 3.Qingdao Inspection and Quarantine Technology Development Co.， Ltd.， Qingdao 266000， China）

Abstract： As interest in human-machine interaction and health monitoring continues to rise， the field of flexible electronics has accelerated its development， with flexible electronic skin becoming a focal point of research. Traditional rigid conductive materials used to construct electronic skin often fail to provide stable sensing under high deformation， presenting issues such as low biocompatibility and opacity. These limitations necessitate the urgent development of wearable flexible electronic skin that can meet user needs effectively.

This study aims to address the problem of limited application scenarios for ionogel-based ionic skin by proposing a research strategy centered on the use of a soft and comfortable textile structure as the substrate for the ionogel. Inspired by the ion conduction function of human skin， we explored the potential of stretchable ionic conductors， which transmit electrical signals similarly to human skin. Recent years have witnessed the widespread application of ionic skin in flexible wearable technology， including robotics， medical monitoring， and human-machine interaction. The ionic skin can be categorized into several types， including organic gels， conductive hydrogels， and ionogels. However， organic gels often exhibit low conductivity and poor biocompatibility， making them unsuitable for wearable applications related to human interaction. Conductive hydrogels， on the other hand， are susceptible to environmental humidity and temperature changes， which adversely affect their mechanical properties and electrical signal stability. This variability severely impacts sensing performance and restricts the application of sensors in practical scenarios. In this context， ionic liquids represent a green electrolyte with outstanding thermal stability， chemical stability， ionic stability， conductivity， and interfacial capacitance. Ionogels composed of ionic liquids and polymers have been developed to overcome the water loss problem associated with ionic hydrogels. These gels serve as effective materials for capacitive pressure sensing， exhibiting high sensitivity and durability， along with excellent environmental stability. Despite these advantages， many polymers used to prepare ionic gels involve organic solvents， which conflict with sustainable development goals. To overcome this challenge， we selected waterborne polyurethane as an eco-friendly polymer matrix， utilizing water as the solvent to avoid the use of harmful organic solvents. This selection not only aligns with green chemistry principles but also enables structural design through the integration of ionic liquids， allowing us to modulate mechanical properties and elasticity to meet diverse application needs. An effective strategy to enhance the sensing performance of ionogels involves constructing microstructures on their surfaces， which can take various microstructures such as micro-pyramid arrays， wrinkles， and micro-column arrays. However， these microstructures typically respond only under low pressure， significantly limiting their potential applications. Therefore， the development of ionogel-based electronic skin suitable for multiple scenarios has become a crucial research direction. In this study， we synthesized waterborne polyurethane with excellent biocompatibility as an elastomer and selected ionic liquids as conductive materials. Using a template method， we created irregular protruding microstructures of varying heights on the ionogel’s surface， exploring a simple， green approach to constructing microstructured ionogels. Knitted textiles， characterized by their unique loop structure， exhibit remarkable elasticity and stretchability. Their soft and breathable nature makes them well-suited for direct contact with the skin， allowing for a comfortable wearing experience that can adapt to various body types. Consequently， the integration of ionogels with knitted electrodes into a sandwich structure of textile-based ionic skin was achieved. We characterized its morphology and composition in detail， followed by an extensive study of its sensing performance.

Testing revealed that the textile-based ionic skin maintained a high sensitivity of approximately 8.39 kPa^-1 within a low-pressure range （020 kPa）， with a low hysteresis of 2.2%. Importantly， even after more than 5 000 cycles of compressive testing， the capacitive signal variations remained stable， showcasing the ionic skin’s excellent dynamic monitoring capabilities. This development allows for stable and reliable monitoring of dynamic human signals， highlighting significant application potential in fields such as sports training and human-machine interaction.

Key words： flexible electronics; microstructure; waterborne polyurethane; ionic liquids; ionogels; capacitive sensors