温度梯度铁电材料极化偏移与热释电性的内在关联性研究

李文治 李元宏 安祥鲁 陈明雨 张新欣 陈辉

摘 要：在平均场近似的理论框架下，采用拓展的横场伊辛模型理论，探讨温度梯度铁电材料极化偏移与热释电性质的内在联系的微观物理机制。研究表明极化偏移的极值和材料内首发相变的梯度层的性质密切相关。极化偏移的极值和热释电系数的峰值总是成对出现，改变温度梯度铁电材料内首发相变层的性质是调控极化偏移、改善材料热释电性能的关键因素。

关键词：温度梯度；极化强度；极化偏移；热释电性

中图分类号：TN03;TB383.2

Research on the Intrinsic Correlation Between the Polarization Offset and Pyroelectric Properties of Temperature-Gradient Ferroelectric Materials

LI Wenzhi  LI Yuanhong  AN Xianglu  CHEN Mingyu

ZHANG Xinxin  CHEN Hui*

College of Science， Shenyang University of Chemical Technology， Shenyang， Liaoning Province， 110142 China

Abstract：In the theoretical framework of mean field approximation， the extended theory of the transverse ising model is adopted to explore the microscopic physical mechanism of the intrinsic correlation between the polarization offset and pyroelectric properties of temperature-gradient ferroelectric materials. Research results show that the extreme value of polarization offset is closely related to the properties of the initial phase-transition gradient layer in materials. The extreme value of polarization offset and the peak value of pyroelectric coefficient always appear in pairs， and altering the properties of the initial phase-transition layer in temperature-gradient ferroelectric materials is a key factor in regulating polarization offset and improving the pyroelectric performance of materials.

Key Words： Temperature gradient; Intensity of polarization; Polarization offset; Pyroelectricity

铁电材料因其优良的热释电性一直是材料学界开发和研究的热点问题之一[1-2]。其中铁电材料中温度梯度感应的热释电效应在热敏材料和温度传感器中有着十分广泛的应用。铁电材料受到温度梯度作用时，不同区域温度的差异会导致电偶极矩的改变，引起电荷的重新分布，进而导致自发极化沿着极轴发生偏移呈現出关于原点不对称的状态，这一现象称为极化偏移。铁电材料的热释电性与极化行为有着密切的联系，极化反转、偏移等特性的改变都会对热释电性能造成显著的影响。

诸多研究结果表明：高度响应且稳定的热释电性一直是铁电材料研究工作的核心目标[3-6]。由于极化偏移与热释电性都具有很强的温度依赖性，以温度梯度铁电材料为背景展开研究，从微观角度揭示二者内在联系的物理机制，探讨提高梯度铁电材料热释电性质的理论途径是一项十分具有现实意义的科研工作。

1理论模型

以二级相变单畴铁电薄膜为研究对象，建立如图1所示的二维理论模型。假定薄膜由层赝自旋层构成，自发极化沿轴正方向。

横场伊辛模型的哈密顿量可写为：

为了尽量避免边界条件的影响，取材料中某段区域作为研究对象，定义沿轴的极化偏移量：

假定材料内部的温度梯度均匀分布，每一赝自旋层的温度分别为。参数为材料内部第层温度和第1层温度之比即：

第层的温度为，其中。

在每一赝自旋层内，用遂穿频率描述量子起伏效应受温度的影响，

式（5）中为铁电材料居里-外斯温度处的遂穿频率，为描述量子起伏强弱的特征参数，在计算中固定为。

引入赝自旋分布函数来描述材料内部由于温度梯度导致的铁电畸变。

式（6）中为描述畸变程度的参数，分别取为，， ，其中为描述随温度变化的统计分布分别展开至二次项、四次项和六次项的参数。

热释电系数的计算可用下式：

2数值计算与结果讨论

温度梯度在材料内部的搭建中，通常固定材料一端的温度，改变另一端的温度以形成梯度。在计算中固定，同时使整个计算过程重整化，取和。

图2 温度梯度铁电薄膜中极化强度和极化偏移随温差的变化曲线

图2中上半部分为各赝自旋层的极化强度随温差变化的关系曲线。从图中可以看出，由于温度的梯度分布，随着温度逐渐升高，赝自旋层内的极化强度依次发生相变。在图中的下半部分，选取了三个不同的代表区域进行极化偏移随温度的变化研究。从图中可以看到，在三部分区域中，极化偏移的极值分别发生在的相变点处， 的相变点处和的相变点处。由于边界效应的影响，区域处的极值并没有和其他极值形成线性的变化规律。从以上结果可以分析出，极化偏移极值的出现同边界处首发相变的赝自旋层有着密切的关联。

图3计算了热释电系数和极化偏移同时随温差变化的关系曲线。图中的上半部分计算的是整个薄膜的平均热释电系数随温差的变化，下半部分依然选取了三个不同的区域（同图2）计算极化偏移。由于热释电系数的峰值是由整个体系中所有赝自旋层内极化变化的平均效果决定的，从以往的研究中得知，材料中首发相变的赝自旋层是获得热释电峰的最敏感因素，这与下半部分图中区域I的极化偏移的峰值对应。由此可以得到结论，热释电系数的峰值与极化偏移的峰值总是成对出现，二者都与材料中首发相变的赝自旋层密切关联。

3总结

在平均场近似的理论框架下，采用拓展的横场伊辛模型，从微观角度讨论了温度梯度铁电材料的极化偏移与热释电性质的内在关联的物理机制。研究表明极化偏移的极值同热释电系数的峰值总是成对出现，它们都与材料内首发相变的梯度层的性质密切相关。本文的研究为实际在工作中提高热释电器件的工作效率给出了明确的理论参考建议，改变材料中首发相变的梯度层的性质是调控梯度铁电材料的极化偏移、改善材料热释电响应的重要因素。

参考文献

[1] 何爽，郭少波，姚春华等.钛酸铋钠基铁电陶瓷的热释电性能研究进展[J]. 红外， 2022， 43（12）：1-6.

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