王君岩 孔海云 李德明
1(中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800)
2(中国科学院大学 北京 100049)
硼中子俘获治疗(Boron Neutron Capture Therapy,BNCT)是一种利用10B 在细胞尺度内发生中子俘获核反应的二元靶向放射治疗方法[1-3]。许多临床研究表明,BNCT 对于一些复发性肿瘤和多发性肿瘤,特别是恶性胶质瘤、转移性黑色素瘤有很好的疗效[4-7]。随着加速器技术的发展,基于加速器的 BNCT 装置(Accelerator-Based BNCT,ABBNCT)因体积小、安全性高、污染小等优点被广泛应用。这类装置是由中子发生装置与束流整形组件(Beam Shaping Assembly,BSA)组成。中子发生装置即由加速器产生的质子束轰击中子靶产生中子束;束流整形组件即将上述产生的中子束通过慢化准直后得到适用于BNCT 的中子束[8-10]。用于BNCT 的各项中子束性能参数应满足IAEATECDOC-1223 报告的推荐值,其中对中子束的能量、通量、剂量以及方向性都做了要求[11]。中子靶作为AB-BNCT 的关键部件直接影响中子束流参数与BSA的设计。
目前AB-BNCT 的中子靶主要基于7Li(p,n)7Be与9Be(p,n)9B两种核反应。9Be(p,n)9B反应阈值较高,为2.057 MeV。7Li(p,n)7Be 反应阈值仅为1.88 MeV,这对加速器产生质子能量要求更低,且打靶后产生中子束的慢化整形也更加容易,因此被认为更适合作为中子源的反应[12]。研究表明,2.5 MeV的质子束入射100 μm的固态锂时,中子产额达到饱和[13]。但是锂的熔点比较低,高功率的质子入射固态的锂靶产生的热量可能会造成靶的损坏。因此,锂靶的散热问题一直是个待解决的难题和研究热点。
目前,BNCT采用的Li靶主要包括静态固体靶、旋转固体靶和液体靶。固体锂靶主要采用靶底中布置冷却水道、增大束流与靶的接触面积等散热方式。研究表明,增加锂靶与质子束流的接触面能有效提高散热效果,Ludewigt与Chu设计一种V型靶,由两个与束流成30°夹角的平面靶组成,从而使每个靶上热负荷减少一半[14];Nakamura、Igaki 设计了顶角为60°的多层锥形靶,通过扩大束斑面积而达到靶的散热[15]。旋转方式同样能够有效进行散热,中子医疗股份有限公司设计出一种可旋转的平面中子靶,对于2.6 MeV、30 mA 的质子束入射时,锂层的最高温度仅有78 ℃[16]; 日本国家癌症中心与CICS 公司合作设计一种三旋转端口的锂靶,在满足2.5 MeV、20 mA 质子束入射时的散热要求同时,实现了中子靶锂层的自动重整[17]。Bayanov等[18]在靶的基底上布置了间距为3.7 mm、13 个3 mm×2 mm 矩形冷却水道,实验证明,在使用流速约为10 m·s-1的水流进行冷却时,直径为10 cm 的锂靶在熔化之前能够运行10 mA 的质子束。另外,靶的辐照损伤导致发泡等现象也是延长靶使用寿命的主要挑战。Taskaev指出通过掺杂Pb、V等材料来减少发泡[19]。
为了达到加强散热的目的,本研究把旋转与曲面相结合,设计了一款新型防起泡复合材料曲面旋转Li靶,该中子靶为可绕中心轴旋转的半轮胎状曲面结构,并计算了该靶Li 层的温度分布。除此之外,虽然有不少人研究了7Li(p,n)7Be平面Li靶的出射中子通量、能谱和角分布[12-13],但较少有人对曲面Li靶进行研究。本研究还模拟计算了该新型半轮胎状曲面Li靶对出射中子角分布、能谱和中子通量的影响,并与平面靶相比较。
本研究采用基于Geant4 的蒙特卡罗模拟软件TOPAS[20-21]来设计该中子靶的形状并计算质子入射到不同径轴比曲度的Li靶产生中子的角分布、能谱和通量等参数。根据国际原子能机构(International Atomic Energy Agency,IAEA)用于BNCT 临床治疗的中子参数的建议,在不影响中子产额、通量和能谱的前提下,中子角分布应该尽可能集中在零度附近。质子打中子靶产生的中子越接近指标,后续BSA设计难度也越低。我们采用TOPAS 模拟计算了不同径轴比曲度的曲面靶对中子角、中子产额和能谱的影响。
在散热方面,采用了热分析工具ANSYS对中子靶的稳态热分布进行了模拟,计算了平面靶和不同径轴比曲度Li靶的稳态温度,以及褶皱形水道设计对温度的影响。
本研究设计的中子靶为可绕一中心轴旋转的半轮胎状曲面结构。如图1 所示,其在一内环边缘与一外环边缘之间延伸,所形成的凹面朝向质子束流出口、凸面朝向肿瘤患者;质子束流始终对准所述中子靶的凹面,随着中子靶绕中心轴的旋转,质子束流在凹面上的照射位置不断变化。这种旋转靶能够避免高功率的质子始终停留在一个位置,从而减少热量。
图1 曲面靶总体结构示意图 (a) BNCT装置,(b) 曲面靶结构Fig.1 Overall structural diagram of the curved target (a) BNCT device, (b) Curved target
如图2 所示,中子靶的轴向单侧径向尺寸为H;轴向尺寸B由入射束流的尺寸决定;定义两者比例为径轴比C。中子靶为三层设计自凹面向凸面的延展方向依次为:核心层、防起泡层、冷却层。其中核心层为100 μm 的锂,与质子发生(p,n)反应产生中子;防起泡层为50 μm的铅,主要作用是减少质子与锂靶发生核反应产生的核物质对锂靶的辐射损伤;冷却层为2 cm 的铜,其中加入褶皱形水道,主要起到支撑和散热的作用。本研究中模拟束流的半径为5 cm,因此轴向尺寸B设计为12 cm,调整径向尺寸H为6 cm、12 cm、18 cm,即可得到径轴比分别为0.5、1.0、1.5的曲面靶。
图2 曲面靶细节图 (a) 曲面靶切面图,(b) 褶皱水道示意图Fig.2 Detail structure of the curved target (a) Sectional diagram of the curved target, (b) Schematic diagram of fold channel
在其他条件完全相同的情况下,为了对比平面靶和曲面靶对出射中子束角分布和Li 散热情况的影响,设计了图3 平面靶作对照。平面靶边长为12 cm,同样由100 μm的锂、50 μm的防起泡Pb层和2 cm 注水Cu 托构成。其他结构与尺寸和曲面靶相同。
图3 平面靶对比图Fig.3 Schematic of the plane target
为了探究靶的形状对出射中子角分布的影响,本研究采用Geant4 中QGSP_BIC_AllHP 模型对2.5 MeV的质子束打Li靶进行蒙特卡罗模拟。质子打靶物理模型如图4所示,能量为2.5 MeV、20 mA、半径为5 cm的圆形均匀分布的质子束,分别入射平面靶和径轴比分别为0.5、1.0、1.5的曲面靶。以质子与靶的接触面的中心为圆心建立一个半径为25 cm的球面,在球面进行等角度θ划分,沿质子束流方向为正方向。蒙特卡罗模拟计算得到中子产额弧度角分布dY/dθ;并运用式(1)计算中子产额的立体角分布dY/dΩ。同时,计算不同曲度的曲面靶和平面靶产生中子的能谱和产额。模拟中所用质子的个数为3.125×109,流强为20 mA。
图4 质子打靶物理模型Fig.4 Physical model of proton hitting target
本研究采用热分析工具ANSYS 对中子靶的热分布进行了评估。由于中子靶Li 的熔点仅为180 ℃,在高功率的质子束照射下容易熔化,其他材料熔点较高不受影响,因此主要模拟Li 层的温度。模拟中冷却水的温度设置为恒温25 ℃。半径为5 cm、能量为50 kW(2.5 MeV,20 mA)的质子束入射到中子靶,计算并对比平面靶和曲面靶的核心层Li 的温度,为了探究褶皱型冷却水道的形状对散热效果的影响,本研究还模拟在其他条件相同的情况下圆形水道与褶皱形水道Li层的温度分布。
IAEA 在IAEA-TECDOC-1223 报告中对用于治疗的中子束参数给出了建议值。如表1 所示,由于治疗所需的中子主要为热中子或者超热中子,因此热中子和超热中子注量率不少于109cm-2·s-1。为了减小快中子和γ成分的伤害,快中子和γ成分占比应该尽可能少。流量通量比J/Ф反映的是中子束的前向性。该值越大说明大角度散射中子越少,距离治疗头出口一定距离处的中子发散度越小,中子利用率越高。同样质子打靶产生的中子方向性越好,后续BSA的设计越简单。
表1 IAEA-TECDOC-1223报告中子参数及推荐值Table 1 IAEA-TECDOC-1223 report with neutron parameters and recommended values
蒙特卡罗模拟结果如图5所示,图5中A为平面靶,B为曲面靶,0.5、1.0、1.5分别为曲面靶的径轴比(径轴比为图2 中H/B)。图5(a)为出射中子束的空间弧度角分布。如图5(a)所示,平面靶单位弧度角的中子产额出现两个峰值,分别在45°和105°方向;而曲面靶与平面靶相比,出射中子束具有较好方向性,随着径轴比不断增加,单位弧度角的中子产额的峰值所对应的角度变小。径轴比为0.5 时峰位在30°,径轴比为1.0时峰位在25°,径轴比为1.5时峰位在15°,并且此时峰值处的中子数显著增多。图5(b)为出射中子束立体角分布。如图5(b)所示,通过平面靶后,大于90°的中子束增多。对于曲面靶,在径轴比为0.5时,曲面结构使得0°~45°的中子数为相同情况平面靶的1.33倍,大于90°的中子数仅为相同情况平面靶的0.72;在径轴比为1.0 时,曲面结构使得0°~45°的中子数为相同情况平面靶的1.85 倍,大于90°的中子数仅为相同情况平面靶的0.45;径轴比为1.5时,曲面结构使得0°~45°的中子数为相同情况平面靶的2.59倍,大于90°的中子数仅为相同情况平面靶的0.29。由此可见,本设计曲面靶比相同情况下平面靶的中子角分布更好,出射中子角度更加集中,且曲度径轴比H/B越大,角分布越集中。中子束越集中,流量通量比越大,该曲面靶的设计能够提升BNCT治疗中子的流量通量比J/Φ,且大大降低了BSA的设计难度。
图5 出射中子的角分布 (a) 弧度角分布,(b) 立体角分布Fig.5 Angle distribution of emitted neutron (a) Radian angle distribution, (b) Solid angle distribution
图6 为平面靶、径轴比分别为0.5、1.0、1.5 的曲面靶(径轴比为图2中H/B)的中子能谱分布,能谱积分即为不同靶下的中子产额。平面靶A、径轴比为0.5、1.0、1.5 的曲面靶的中子产额分别为8.394×1011mC-1、8.387×1011mC-1、8.382×1011mC-1、8.380×1011mC-1。蒙特卡罗结果表明,平面靶和不同径轴比的曲面靶能谱和产额几乎相同。
图6 出射中子能谱分布Fig.6 Energy spectrum distribution of emitted neutrons
因此,本设计半轮胎状曲面靶在不影响出射中子能谱和产额的前提下,具有很好的改善中子方向性的效果,并且径轴比越大,中子束的前向性越好。同时,设计为半轮胎状还能够使该靶旋转,减少中子束流在同一个面元上的照射时间,从而进一步降低Li靶的温度。
理论上,增加散热面积能够降低Li靶温度。为了研究该曲面设计和新型褶皱水道设计对Li 靶温度的影响,本研究采用热分析工具ANSYS对中子靶的热分布进行了定量计算与评估,计算了Li靶的稳态温度分布。模拟中冷却水的温度设置为恒温25 ℃。
图7为50 kW的质子束入射到中子靶的锂层表面时锂层的温度分布。图7中A为褶皱型水道平面靶,B为不同径轴比曲度的褶皱型水道曲面靶,标注的0.5、1、1.5 分别为曲面靶的径轴比H/B,C 为径轴比为1.5的圆形水道曲面靶。如图7所示,对于平面靶锂层的温度达到185.3 ℃,大于锂的熔点180 ℃。因此,对于20 mA、2.5 MeV质子束入射时,平面靶不满足散热要求。对于褶皱型水道的曲面靶,H/B为0.5时曲面靶最高温度为148.6 ℃;H/B为1时的曲面靶最高温度为120.1 ℃;H/B为1.5 时曲面靶最高温度为100.0 ℃。H/B越大,束流与靶接触面积越大,温度越低。对于径轴比相同都为1.5的曲面靶,褶皱形水道相对于圆柱形水道Li靶温度略微降低,褶皱形水道通过增大冷却水与靶的接触面,同等情况下比圆形水道冷却效果更优越。本研究中水道中心之间的间距为9 mm,若减小中心间距,增加水道数量,Li靶温度将会进一步降低。目前对比的温度还仅仅是静态温度,不包括靶旋转的动态温度,考虑靶的旋转之后,能进一步降低锂靶温度。
图7 锂层的温度分布Fig.7 Temperature distribution of the lithium layer
本研究设计了一种可绕一中心轴旋转的半轮胎状曲面结构的复合材料Li靶,并通过与平面Li靶对比分析,发现该曲面结构设计使得出射中子束更加集中,且径轴比越大,中子的角分布越集中。当径轴比为1.5时,曲面结构使得0°~45°的中子数为相同情况平面靶的2.59倍,大于90°的中子数仅为相同情况平面靶的0.29,通过ANSYS 计算Li 靶温度分布发现,该曲面靶相比于平面靶能够降低Li 的温度,且该新型结构靶的曲面与褶皱水道设计使其散热性能也更优。本研究目前仅对静止靶进行模拟计算,后续将会深入研究靶的转速对其散热性能影响以及水的流速设计对温度的影响,并研究其动态温度变化规律。该中子靶在出射中子角分布和Li 材散热方面具有优越性能,在硼中子俘获肿瘤治疗领域具有良好的应用前景。
作者贡献声明王君岩负责模拟计算和文章撰写;孔海云负责课题指导设计和论文修改;李德明负责课题讨论和经费支出。