BNCT治疗束γ能谱仪的校准方法研究

张书峰,石 斌,肖鸿飞,陈 军,*,刘蕴韬,*,张庆贤,宋明哲

(1.中国原子能科学研究院,北京 102413;2.成都理工大学,四川 成都 610059)

BNCT作为二元靶向疗法[1],理论上可选择性地将高LET的α粒子及7Li离子输送至肿瘤细胞,且不危及正常组织,是一种理想的治疗手段。1951年,在布鲁克海文国家实验室(BNL)进行了第1个硼中子俘获疗法(BNCT)临床试验[2],后续在世界各地的反应堆上进行了多次实验[3-5],证明了其有效性。由于核反应堆难以用于医疗用途,基于加速器的BNCT正在积极发展中[6]。BNCT是综合学科,涉及中子源、药物、成像及治疗计划,需要各界人员的共同努力。随着各项技术的改进,BNCT的精准治疗可达到预期效果。

BNCT的剂量成分主要包括10B剂量、中子剂量、质子剂量和光子剂量,除10B剂量外均为污染剂量。其中光子剂量分为两部分,治疗束中伴随的γ射线和在人体组织中引起的γ成分。组织中氢捕获热中子(1H(n,γ)2H)产生的2.2 MeV γ射线可通过蒙特卡罗模拟准确得到;而由于束慢化及整形系统中所用的材料存在各种杂质,在高强度中子束流照射下会产生难以预知的γ射线,治疗束内伴随的γ射线部分无法利用计算准确获取,因此需通过实验确认。γ能谱仪利用直接测量法获取测量谱,但需通过响应函数解谱才能得到源项γ能谱。为确保谱仪关键参数的准确可靠,本文开展谱仪的响应函数校准方法的研究,使其溯源至标准γ射线源,并利用MCNP建立谱仪的响应函数。

1 γ能谱仪结构

BNCT治疗束的要求为超热束中子注量率>109cm-2·s-1,γ注量率<107cm-2·s-1。设计过程参考医院中子照射器(IHNI)[7]超热中子束的中子和γ源项的能谱、半径及方向余弦分布,利用MCNP模拟优化设计了中子和γ屏蔽准直系统的几何结构,该谱仪也适用于其他BNCT治疗束。

设计中考虑了以下几个主要因素:尽可能屏蔽掉中子,以避免探测器的辐射损伤;探测器的计数率应满足电子学系统的要求,以使测量的脉冲幅度谱不因计数率过高(死时间过大)而出现堆垒现象;尽可能降低次级γ射线计数的占比;重量和体积的可操作性。计算了多种几何结构的组合,综合考虑以上几个方面,最终确定的γ能谱示意图见图1,其中,探测器采用高分辨率的HPGe探测器;中子屏蔽体由两部分组成,靠近束出口处为聚乙烯(直径45 cm,厚度30 cm);γ准直器前为聚乙烯(直径24 cm,厚度15 cm)和Li2CO3(直径23 cm,厚度5 cm);γ准直器由铅(探头周围铅厚度为6 cm)和钨(直径16 cm,厚度10 cm)组成,钨中心开一直径3 cm的准直孔。

图1 γ能谱仪结构示意图

2 γ能谱仪响应函数的校准

由于中子和γ屏蔽准直系统的存在,因而无法直接通过实验的方法校准整个谱仪系统的响应函数。通过经验和分析可知,影响谱仪响应函数的因素主要包括:HPGe探测器的几何结构(材料和尺寸)及死层分布;中子和γ屏蔽准直系统的几何结构(材料和尺寸)。其中,HPGe探测器的尺寸由X照相得到,中子和γ屏蔽准直系统的几何结构可通过材料分析和精细的几何测量准确测定,唯一无法利用上述方法确定的是HPGe探测器的死层分布,因此只能采用实验方法得到该参数。然后建立整个谱仪系统的精确模型,通过蒙特卡罗模拟计算得到较准确的谱仪响应函数。

2.1 裸探测器的校准

HPGe探测器死层分布的确定方法如下:利用标准γ源和高能γ参考辐射场校准HPGe探测器的效率,同时通过蒙特卡罗模拟计算HPGe探测器的效率,两者对比调整死层的位置和厚度,使校准和计算的探测效率一致,由此可确定HPGe探测器的死层分布[8-9]。具体工作过程如下。

首先,利用标准γ源和高能γ参考辐射场校准HPGe探测器的效率,采用的γ源和高能γ参考辐射场具体参数列于表1、2,能量范围覆盖100 keV～11 MeV。实验室已具备半衰期较长的标准γ源:241Am、133Ba、137Cs、60Co和152Eu[10],能量可覆盖至1.4 MeV。56Co放射源半衰期较短(T1/2=77.2 d),由质子轰击铁靶(56Fe(p,n)56Co)制备得到。铁靶厚度为198.72 μm、纯度为99.99%,质子束由HI-13串列加速器提供,由于反应截面在质子能量为13 MeV时最大为393.308 mb[11],经过SRIM计算,入射质子能量为14.78 MeV时,该反应的产额最大,可在短时间内得到所需活度的56Co放射性γ源。通过反康普顿低本底γ谱仪对56Co活度进行定值,得到其活度为5.34×105Bq,其相对合成标准不确定度为0.86%,由此将能量扩展至3.5 MeV。在利用标准γ源校准时探测器与源的距离(源距)为25 cm。

表1 HPGe探测器效率校准采用的标准γ源

表2 HPGe探测器效率校准采用的高能γ参考辐射场

为校准HPGe探测器在高能区(3.5～11 MeV)的效率,在5SDH-2串列加速器上,采用质子打靶的反应建立相应高能γ射线参考辐射场。通过质子轰击CaF2靶(19F(p,αγ)16O,靶厚为101 μg·cm-2)产生6.129 MeV的γ射线,靶片距离探测器表面137.8 cm。利用质子能量在340.5 keV时的共振反应[12-14],该能量下,该共振反应较孤立,6.13 MeV的分支比较高,可选用较厚的靶进行实验,减少照射时间。入射质子与靶核19F生成复合核20Ne*,复合核由激发态退激至16O不同能态,发射6.13 MeV时对应α能量为2.307 MeV。在与质子束55°方向用HPGe探测器测量γ射线,125°方向用金硅面垒探测器测量α粒子,其比例关系为α∶γ=1∶1,可用α粒子定量γ射线强度。金硅面垒探测器测量的α粒子脉冲幅度谱如图2所示。利用质子打Al靶(27Al(p,γ)28Si,厚度为20 μg·cm-2)产生7.706 MeV和10.763 MeV的γ射线,该反应为共振反应,不同能量的质子入射,产生的γ射线能量不同,出射的γ射线为级联反应,低能γ射线与高能γ射线一一对应。根据级联的低、高能γ分支比获得所需高能γ射线的强度[15-16]。HPGe探测器测量的高能区γ射线脉冲幅度谱如图3所示,由于该反应产额较低,为平衡测量时间,探测器放置在距靶片10.3 cm的位置。

图2 金硅面垒探测器测量的19F(p,αγ)16O反应伴随α粒子脉冲幅度谱

图3 HPGe探测器测量的高能区脉冲幅度谱

其次,利用蒙特卡罗程序模拟计算不同死层厚度时HPGe探测器的效率,并与实验效率进行比较,从而获得所有校准能量点两者相对偏差的绝对值之和u(式(1)),u与顶部死层厚度和底部死层厚度的关系曲线如图4所示。综合考虑u取最小值时各能量点εc,i与εexp,i的绝对偏差,最终确定顶部和底部对应的死层厚度,并将该死层厚度下计算的HPGe探测器效率曲线与校准结果进行比较,两者符合较好,如图5所示。图5中各能点均归一到源距25 cm时的探测效率,平均每点的相对偏差的绝对值为3.16%,相对偏差的绝对值在6.13 MeV能点最大为10.01%。

(1)

图4 HPGe探测器死层厚度与μ的关系曲线

图5 实验和模拟计算的HPGe探测器效率

其中:u为各能点的实验效率与模拟效率的相对偏差的绝对值之和;ui为实验效率与模拟效率的相对偏差的绝对值;εc,i为模拟效率;εexp,i为实验效率。

2.2 屏蔽体几何结构的确认

通过X照相获得了所用HPGe探测器的结构尺寸,如图6所示,其中死层结构已由上述方法确定。已利用游标卡尺等工具测量得到中子和γ屏蔽准直系统组成单元的结构尺寸(组装前),采用原子发射分析等方法获得了中子和γ屏蔽准直系统组成单元的杂质含量(MCNP模拟计算中假设杂质均匀分布在各材料中)。由此建立了γ谱仪系统精细的计算模型(图7)。

图6 根据X照相得到的HPGe探测器结构示意图

图7 MCNP中γ能谱仪结构示意图

3 γ能谱仪响应函数的建立

利用蒙特卡罗模拟计算整个谱仪系统的响应函数,能量范围为0.1～11 MeV,能量间隔10 keV。源采用单能γ面源输入,源其他参数与IHNI超热中子束的参数一致,即半径分布和方向余弦。计算结果如图8所示,根据谱仪的响应函数可由脉冲幅度谱得到治疗束的源项γ注量能谱。

图8 γ能谱仪响应函数

4 结论

本文针对研制的γ能谱仪建立了适用于BNCT治疗束特点的γ谱仪系统的校准方法。利用几何测量及原子发射光谱分析得到屏蔽系统的尺寸和材料,并在标准γ射线源和高能参考γ辐射场下对裸探测器进行了校准,由此建立了γ能谱仪的精确模型,确保了谱仪关键参数的准确可靠。通过MCNP模拟程序计算了谱仪在IHNI超热中子治疗束下的响应函数,为谱仪后续解谱工作奠定了基础。