16 keV C- 离子在锥形玻璃管中的输运过程

牛书通 詹欣 华强 李文腾 周利华 杨廷贵

(中核四0 四有限公司,兰州 732850)

鉴于经锥形玻璃管聚焦的离子束在微纳加工、微区分析以及辐照生物医学等领域具有广阔的应用前景,本文研究了16 keV C-在不同倾斜角度的锥形玻璃管中输运过程.实验发现当处于0°倾斜角度时,出射粒子由核区和晕区构成,核区是从锥形管后锥孔中直接出射,未与锥形管内壁之间发生电荷交换,主要成分为C-离子.晕区是C-与锥形管内壁发生部分电荷交换作用,由C-和C0 构成.当倾斜角度为1°时,出射离子由两部分组成:C0 原子束斑和 C-离子束斑,未出现核区.出射核区的离子方向始终保持在入射粒子方向,与锥形管倾斜角度无关.随着锥形管不断倾斜,相对透射率不断减小,C0 束斑占比增加,C-束斑占比减小.锥形管对入射离子有聚焦效应.本实验弥补了低能负离子在锥形管运输过程研究的欠缺,有助于聚焦离子束的后续开发应用.

1 引言

随着人们对于带电离子与微孔膜相互作用研究的深入,锥形管与带电粒子的相互作用逐渐引起研究人员的关注.相较于微孔膜的直管结构,锥形玻璃管入口大,在百微米量级,而出口多在于微米量级,这种入口大出口小的结构,可以使出口直接面向周围环境,而不用担心对真空有较大的破坏,同时锥形管能够对入射离子形成亚微米尺度的聚焦离子束[1].正是基于锥形管以上优良特性,使其在生物医学[2,3]、材料分析[4]等领域得到了广泛的应用.探索带电离子在锥形微管中的输运[5]是一种对微管电特性研究的很好手段,同时对微束的控制与应用[6,7]也是十分有价值的.

首先,Stolterfoht等[5]在2002 年发现了低能离子在微孔膜中的导向效应,利用3 keV 的Ne7+入射具有一定倾斜角度的纳米微孔膜,发现离子几乎都是沿着孔道轴向方向出射且保持电荷态不变.研究发现是由于微孔内壁形成的自组织电荷斑抑制了电荷交换并偏转入射离子顺着孔的轴线方向出射.随后,许多机构开始致力于带电粒子在微孔中输运机制的研究,各种能量(从eV 到MeV)和类型(电子,质子,负离子)的入射离子陆续被用于实验[6-13].

鉴于锥形管形成亚微米尺度的聚焦离子束有广阔应用前景,其同样引起了人们的研究兴趣[6,14-21].在低能区,Yamazaki 研究组[6]用8 keV 的Ar8+离子入射锥形玻璃微管时,发现其聚焦系数在10 左右,同时确认了离子在玻璃微管的导向效应运输,作用原理同样是自组织的电荷传输.对于高能区,Hasegawa等[14]用2 MeV 的质子轰击锥形玻璃管,在输运过程中发现微孔内壁沉积的电荷对MeV 离子穿过微孔没有影响,主要以深入表面以下的多次随机的非弹性碰撞为主要输运机制[15-18].

目前对于离子与锥形玻璃微管的输运特性主要集中在正离子与玻璃微管的输运研究,相较于正离子,负离子为弱束缚系统,与正离子入射情况有很大不同[1],对低能负离子与锥形玻璃微管的输运研究较少,且主要集中在负离子入射0°倾斜的锥形玻璃管的输运特性[22,23],对不同倾斜角度的输运特性研究较少.本文将重点研究低能负离子在不同倾斜角度锥形管中的输运过程,获得出射粒子中心角度、二维分布谱图、相对透射率和半高宽(FWHM)的演化情况[1].本文补充了低能负离子与锥形管实验研究欠缺,有助于加强对低能负离子与锥形管输运过程的认识.

2 实验技术

本研究是利用兰州大学核科学与技术学院2×1.7 MV 静电串列加速器实验平台的负离子开展,实验装置如图1 所示.利用铯溅射负离子源产生C-离子束经过两组相距75 cm,孔径为1.5 mm×1.5 mm 的光栏准直后(发散角度为0.2°),与高真空靶室的中央的锥形玻璃管发生碰撞,靶室真空度为10-6Pa,锥形玻璃管的角度通过精度为0.1°的调角器实现,出射的离子束经过距离锥形玻璃管后5 cm 的偏转板偏转后,出射粒子中的C-离子和C0原子在Y轴方向得以分离并且分离同时保留其在X轴方向的信息.出射粒子的位置分布信息被距离靶架后方30 cm 处的二维微孔通道板探测器记录.

图1 实验装置示意图 (a) 使用锥形管轮廓图,入口直径为580 μm;(b) 锥形出口情况,直径为23 μm;(c) 倾斜角度为0°时的二维谱图Fig.1.The schematic view of the setup for the ion transmission experiments:(a) The profile of tapered glass capillary with an inlet diameter of 580 μm and (b) the outlet with a diameter of 23 μm;(c) the typical two-dimensional spectrum of transmitted particles with 16 keV incident energy and with a tilt angel of 0°.

本实验所采用的锥形管是普通高硼硅玻璃管,主要成分是81% SiO2,13% B2O3,4% Na2O,2%Al2O3[23].锥形管是通过加热高硼硅玻璃直管玻璃管中间部分,然后以一定恒力向两端拉伸,从而获得入口直径为580 μm,出口直径为23 μm,长度为30 mm 的锥形玻璃管,锥形玻璃管的锥角为1°.

3 实验结果

在这一部分重点介绍了16 keV C-在不同倾斜角的锥形管内出射粒子输运特性的演化情况.

3.1 16 keV C-在处于0° 倾斜角锥形管中的输运特性

图2 和图3 分别给出了在无偏转电压和偏转电压为300 V 时,16 keV C-在倾斜角度为0°的锥形玻璃管中出射粒子的二维分布谱图(图2(a)、图3(a))以及在X,Y轴方向上的投影分布情况(图2(b)、图3(b)).当锥形管处于0°倾斜角时,出射二维谱图由核区(core)和晕区(halo)两部分组成,其中核区位于出射粒子的中心方向,其中心出射角度为0°,全部由C-离子构成,如图2 和图3中红线区域.晕区位于核区的四周,如图2 中蓝线区域.核区和晕区之间有明显的空白区域.在偏转电压的作用下,晕区分为晕区的C0原子区域和晕区的C-离子区域两部分.即16 keV C-在倾斜角度为0°的锥形玻璃管中的出射离子由中心的核区(红色)、晕区的C0原子(蓝色)和晕区的C-离子(黑色)构成.

图2 16 keV C-入射处于0°倾斜角的锥形管,未加偏转电压时出射粒子的二维分布谱图 (a)以及在X 轴方向上的投影分布情况(b)Fig.2.The typical two-dimensional spectrum (a) and the projections in the X-axis direction of the transmitted particles (b) after 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary with a tilt angle of 0° with the 0 V defection bias.

图3 16 keV C-入射处于0°倾斜角的锥形管,偏转电压为300 V 时出射粒子的二维分布谱图(a)以及在Y 轴方向上的投影分布情况(b)Fig.3.The typical two-dimensional spectrum (a) and the projections in the Y-axis direction of the transmitted particles (b) after 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary with a tilt angle of 0°with the 300 V defection bias.

随着入射粒子不断入射,核区的中心出射角度从开始阶段的-0.05°逐渐增加到0.05°,随后逐渐下降到0.03°并保持上下波动,可以认为核区的中心出射角度沿0°方向出射,如图4(a)所示.出射的核区粒子的半高宽始终维持在0.14°附近,如图4(b)所示.

图4 16 keV C-入射处于0°倾斜角的锥形管时,出射离子core 区域中心角度分布(a)和半高宽(b)的演化情况Fig.4.The evolution of the outgoing angle of core (a) and the FWHM of the transmitted particles (b) for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 0°.

随着离子不断入射,相对透射率由开始阶段的60%快速增加到100%,随后逐渐减小并维持在90%上下,如图5(a)所示.出射离子由中心的核区、晕区的C0原子和晕区的C-离子构成,三部分占比基本保持不变,即核区(紫色)占比为96.2%,晕区C0原子(蓝色)占比为2.3%,晕区C-离子(红色)的占比为1.5%,如图5(b).

图5 16 keV C-入射处于0°倾斜角的锥形管时,相对透射率(a)和C-,C0 占比(b)的演化情况Fig.5.The evolution of the relatively transmission rate (a)and the fraction of the transmitted particles (b) for 16 keV Ctransmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 0°.

通过以上对0°倾斜角的锥形管输运分析可知,出射粒子主要由核区和晕区构成,晕区主要由晕区C0和晕区C-构成.核区的中心出射角度方向为0°,是直接从后锥孔中出射,未与内壁发生电荷相互作用,电荷价态保持不变,因此主要由C-离子构成;晕区是入射C-与锥形管内壁发生部分电荷相互作用,一部分转变为C0,一部分电荷态保持不变,主要由C-离子和C0原子构成.

3.2 16 keV C- 在处于1°倾斜角锥形管中的输运特性

图6 给出了16 keV C-入射处于1°倾斜角的锥形管时,出射粒子的二维分布谱图以及在Y轴方向上的投影分布情况,与16 keV C-入射处于0°倾斜角的锥形管的二维分布谱图相比,16 keV C-入射处于1°倾斜角的锥形玻璃管的出射粒子二维谱图,没有出现核区(core),其出射离子束斑主要由出射C-离子和C0原子构成,C-离子和C0原子的中心出射角度为均为1°,即出射粒子中心角度方向沿锥形管中心线方向出射.

图6 16 keV C-入射处于1°倾斜角的锥形管时,偏转电压为200 V 时出射粒子的二维分布谱图(a)以及在Y 轴方向上的投影分布情况(b).其中紫线表示锥形管倾斜方向,为1°,红线表 示出射C0在Y 轴中心 出射方 向,蓝线表 示C-在Y 轴中心出射方向Fig.6.The typical two-dimensional spectrum (a) and the projections in the Y-axis direction of the transmitted particles (b) after 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary with a tilt angle of 1° with the 200 V defection bias.The purple line indicates the tilt angle of the tapered glass capillary,the red line indicates the center direction of C0 ions,and the blue line indicates the center direction of C- ions.

随着离子不断入射,C-中心出射角度始终沿着1.06°左右波动,C0中心出射角度始终沿着1°左右波动,即可以认为出射粒子的方向与锥形管偏转角度相同,始终沿着锥形管中心线方向出射,如图7(a)所示.C-和C0的半高宽在0.5 度附近上下波动,如图7(b)所示.

图7 16 keV C-入射处于1°倾斜角的锥形管时,中心出射角度方向(a)和半高宽(b)的演化情况Fig.7.The evolution of the outgoing angle (a) and the FWHM of the transmitted particles (b) for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 1°.

随着离子的不断入射,相对透射率从开始阶段的67%迅速增加到100%左右,随后逐渐减小到70%左右,如图8(a)所示;出射离子中C-离子的占比基本保持在70%左右波动,出射离子中C0原子的占比基本保持在30%左右波动,如图8(b)所示.

图8 16 keV C-入射处于1°倾斜角的锥形管时,相对透射率(a)和C-,C0 占比(b)随的演化情况Fig.8.The evolution of the relatively transmission rate (a) and the fraction of the transmitted particles (b) for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 0°.

通过以上对1°倾斜角锥形管输运过程分析可知,其与0°倾斜角的锥形管输运特性有很大不同,此时出射离子主要由C-和C0构成,未出现核区.C-和C0出射的中心角度为1°,即粒子中心出射角度方向沿锥形管中心线方向,出射离子中C-离子、C0原子占比基本保持在70%和30%左右.

3.3 16 keV C-在处于不同倾斜角锥形管中的输运特性

本文研究了16 keV C-入射处于0.5°,0.8°,1.2°,1.4°,1.6°,1.8°,2.0°,2.4°,3.0°的锥形管中的输运过程,获得出射粒子角度分布、半高宽、相对透射率和出射粒子占比的演化情况.

当锥形管倾斜角度为0°时,出射粒子主要由核区和晕区两部分组成,核区的中心出射角度为0°;当倾斜角度为0.5°和0.8°时,此时出射粒子主要由核区的C-离子、C-离子束斑、C0原子束斑等三部分组成,其中核区的C-离子中心出射角度始终保持在0°附近,即沿入射离子束方向出射,C-离子束斑的中心出射角度分别为0.51°和0.66°,即粒子的中心出射角度沿锥形管中心线方向出射;当锥形管倾斜角度大于1°时,离子的中心出射角度随着倾斜角增加而增加,且粒子的中心出射角度与倾斜角度相同,即粒子的中心出射角度沿锥形管中心线方向出射,且此时未出现核区,如图9(a).随着锥形管的不断倾斜,出射粒子的半高宽呈现先逐渐增加,后逐渐减小的变化趋势,如图9(b)所示.

图9 16 keV C-入射处于不同倾斜角的锥形管时,中心出射角度方向(a)和半高宽(b)随倾斜角度演化Fig.9.The evolution of the outgoing angle (a) and the FWHM of the transmitted particles (b) at various tilt angles for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary.

通过以上在不同倾斜角度的分析,对于核区的中心出射角度始终在0°左右,即核区离子始终沿入射离子束方向出射,而C-,C0的中心出射角度与始终倾斜角相同,粒子的中心出射角度始终沿锥形管中心线方向出射.

当锥形管处于0°倾斜角时,将相对透射率设置为100%,随着锥形管不断倾斜,相对透射率快速减小,当倾斜角度为3°时,相对透射率仅相当于0°倾斜角的5%,如图10(a)所示.当随着锥形管不断倾斜,核区(core)的占比不断减小并最终消失,C0束斑的占比增加,C-束斑的占比减小,如图10(b)所示.

图10 16 keV C- 离子入射处于不同倾斜角的锥形管时,相对透射率(a)和C-,C0 占比(b)随锥形管倾斜角度的演化Fig.10.The evolution of the relatively transmission rate (a)and the fraction of the transmitted particles (b) at various tilt angles for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary.

带电粒子在锥形玻璃管中输运过程具有聚焦效应,其聚焦倍数F定义为出射离子束流密度与入射离子束流密度的比值[14],即

其中No,Ni分别为出射核区离子和入射离子的计数率;So,ro,Si,ri分别为锥形玻璃管出口的面积,出口半径,入口面积和入口半径.

当16 keV C-入射处于0°倾斜角的锥形管时,入射离子的计数率Ni为8367.924/s,出射核区离子计数率No为234.029/s.根据(1)式可得,其聚焦倍数F为17.78.当锥形管处于0.5°倾斜角时,出射核区离子计数率No为204.028/s,聚焦倍数F为15.50.当锥形管处于0.8°倾斜角时,出射核区离子计数率No为133.450/s,聚焦倍数F为10.13.当锥形管倾斜角度大于1°,由于出射离子中没有核区离子,无法计算其聚焦倍数.

4 讨论

通过实验结果的展示可以看出,低能C-入射处于不同倾斜角度的锥形玻璃管时其出现的谱图是不同的,为了更形象地理解16 keV C-在不同倾斜角度的锥形管中的输运机制,我们引入低能负离子入射处于倾斜角0°和1°的锥形管时,粒子在锥形管内部传输过程的示意图,如图11 和图12 所示.

图11 16 keV C-入射处于0°倾斜角的锥形管时,入射离子在锥形管中的输运示意图Fig.11.Simulated trajectories of transmitted particles for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 0°.

图12 16 keV 的C- 离子入射倾斜角度等于1°的锥形玻璃管时,入射离子在锥形玻璃管中的输运示意图Fig.12.Simulated trajectories of transmitted particles for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 1°.

当锥形管倾斜角度为0°时,一部分C-将入射到锥形管内壁上,直接进入到内表面中,与靶原子发生相互碰撞,并最终沉积到内表面内部,如图11(a)所示.随着入射C-在锥形管内壁电荷沉积,开始逐渐在锥形管内壁形成负电荷斑,从而导致一部分入射的C-在锥形管出口处受到沉积负电荷斑的作用下,以类平面反射的方式出射,这部分C-未与锥形管内壁沉积电荷斑发生电荷交换,以C-形式出射;一部分入射C-与锥形管内壁电荷斑发生电荷交换,转变为C0原子并出射,即为晕区,晕区主要由晕区C-和晕区C0组成,如图11(b)所示.此时由于倾斜角度小于锥形玻璃管的锥角,大部分入射的C-可以从后锥孔中出射,即为核区,核区的C-离子未与锥形玻璃管内壁发生碰撞和电荷相互作用,C-离子保持价态不变,即在核区主要由C-离子组成,如图11(c)所示.

锥形管倾斜角度为1°时,其输运过程如图12所示.由于此时锥形玻璃管的倾斜角度大于锥形玻璃管的锥角,C-只能与锥形管内壁发生碰撞,而不能从后锥孔中直接出射,即不能出现核区现象.在离子入射开始阶段,C-入射到锥形玻璃管的内壁时,发生碰撞并将负电荷沉积到锥形管内壁,从而形成一系列带负电荷的内壁沉积电荷斑,随着内壁电荷的不断沉积,入射离子受到负电荷斑的排斥作用,入射方向发生偏转,随后在其他沉积负电荷斑的共同作用下,使入射离子沿锥形管的后锥孔中出射,并保持电荷价态不变,即沿锥形玻璃管的中心线方向出射.同时由于沉积的负电荷斑为动态平衡过程,一部分C-入射到锥形管内壁时与负电荷斑发生电荷交换从而转换成C0,并从锥形管后锥孔出射,但其出射发散角度较大.随着倾斜角度增加,入射C-横向动量不断增加,锥形管内壁需要沉积更多的电荷才能够使C-方向发生偏转,沉积的电荷越多,出射C0原子增加,C-离子减小,相对透射率减小.即C-在倾斜角大于等于1°的锥形管中输运时,未出现核区,出射粒子沿着锥形玻璃管中心线方向出射,相对透射率减小,出射粒子中C-离子减小,C0粒子增加,且其出射发散角度较大,与图9、图10 中倾斜角大于等于1°数据较为符合.

当锥形管倾斜角度处于0°和1°之间时,此时出射粒子输运特征兼具锥形管倾斜角处于0°的输运特性和锥形管处于大角度倾斜时的输运特征.此时锥形管的倾斜角度依旧小于锥形管的锥角,入射的C-仍能够从锥形管后锥孔中直接出射,但随着倾斜角度增加,能够从后锥孔中直接出射C-将逐渐减小,即核区的中心角度仍在0°附近,但核区占比不断减小,此时与倾斜角处于0°的输运特性一致.对于部分C-离子将在锥形管内壁沉积负电荷斑的作用下,保持电荷价态不变,并从锥形管的中心线方向出射,此时与处于大角度倾斜时的输运特征一致.核区的中心角度仍在0°,即沿离子入射方向出射,C-离子和C0原子出射中心方向沿着锥形玻璃管中心线方向,核区占比减小,相对透射率减小,与图9、图10 中倾斜角度处于0°和1°之间的数据较为符合.

因此对于16 keV C-离子入射处于不同倾斜角度锥形玻璃管时,其输运特性是不完全相同的.当倾斜角度为0°时,出射离子由核区、晕区C-、晕区C0原子构成;当倾斜角度大于等于1°时,出射离子主要由C-,C0构成,未出现核区.核区中心出射角度始终沿离子束流入射方向,与锥形管倾斜角度无关,C-离子、C0原子出射中心角度始终沿锥形管的中心线方向.随着锥形管不断倾斜,C0原子不断增加,C-离子不断减小.

5 结论

本文研究了16 keV 的C-入射处于不同倾斜角度的锥形管中输运过程,并对处于不同倾斜角度的锥形管进行定性分析.当倾斜角度为0°时,出射离子主要由核区、晕区C-、晕区C0构成,核区离子能够从后锥孔中直接出射,而未与锥形管内壁发生电荷交换,保持价态不变,主要由C-离子组成;晕区是入射离子与锥形管内壁发生电荷交换,由C-离子和C0原子构成.当倾斜角度等于1°时,出射离子主要由C-,C0构成,未出现核区.出射的C-离子中心角度为锥形管的中心线方向,主要是由于入射的C-在锥形管内壁沉积的负电荷的导向作用下,使出射C-离子沿锥形玻璃管中心线方向出射.随着锥形管不断倾斜,C0不断增加,C-不断减小.锥形管对入射负离子有聚焦效应,聚焦倍数为17.78.