Fe3O4/Au单晶异质结的磁各向异性研究

胡偲聪,庄铭哲,雷明月,刘文文,刘 二,徐 锋

(南京理工大学 材料科学与工程学院,江苏 南京 210094)

自旋电子器件同时利用电子电荷和自旋属性进行信息传输和存储,相对于传统电子器件具有低功耗、非易失性等优点,是新一代信息产业的核心竞争技术之一[1-3]。当前自旋电子学研究的热点内容在于纯自旋流的产生和操纵。因为和自旋极化电流相比,纯自旋流的传输不需要电荷的参与,在低功耗和抗热干扰方面以纯自旋流为信息载体的电子器件具有不可比拟的优势[4-6]。

通过自旋霍尔效应可以在铁磁/重金属异质结中利用重金属层的强自旋轨道耦合产生纯自旋流,或者通过自旋泵浦效应将磁性层中的自旋进动泵浦到重金属层中来。因而铁磁/重金属异质结成为当前自旋电子学研究领域的核心内容[7-9]。当前铁磁/重金属异质结的研究中通常选取Py(Ni80Fe20)[10]、CoFeB[11]等铁磁金属合金作为磁性层,因其具有较小的矫顽场,磁性能更容易受到邻近重金属层的影响。而对具有远高于上述铁磁金属自旋极化率,更适合作为自旋注入源的磁性氧化物Fe3O4的研究较少,这是由于通常制备的Fe3O4为多晶薄膜结构,存在较强的由表面非均匀性和双磁子散射等外在效应引起的噪音干扰,使得重金属层的引入对Fe3O4本征磁性能的影响难以通过常规的磁测量手段观测到。但是对于外延生长的单晶Fe3O4,由于其无晶界,缺陷少,晶体结构完整,使得研究重金属层对Fe3O4薄膜本征磁性能的影响成为可能。本文以单晶Fe3O4/Au铁磁/重金属异质结为研究对象,通过超导量子干涉仪(Superconducting quantum interference device,SQUID)及铁磁共振(Ferromagnetic resonance,FMR)等手段表征了重金属Au覆盖层下Fe3O4单晶超薄膜静态及动态磁参数,系统研究了不同厚度及界面状态下Fe3O4单晶超薄膜本征磁性能的变化规律,在此基础上揭示了单晶Fe3O4/Au异质结磁各向异性的演化机制。

1 试验方法

静态磁性能(磁滞回线)通过SQUID进行测量,测量方向为面内易轴[001]方向,动态磁性能(室温铁磁共振谱)的测量是在南京大学固体微结构国家重点实验室进行的,铁磁共振谱仪的型号为:EMX-SRC ESR,微波测量方式为谐振腔法,测试频率为9.78 GHz。

2 结果与讨论

图1 不同厚度Fe3O4及Fe3O4/Au单晶超薄膜的静态磁性能

图2 不同厚度Fe3O4单晶薄膜面外角度依赖的铁磁共振谱线

本文对不同厚度的Fe3O4及Fe3O4/Au薄膜样品进行了面内角度θ及面外角度φ依赖的FMR测量,其中Fe3O4单晶薄膜面外不同角度的铁磁共振图谱如图2所示。从中可以得到不同角度下样品的共振场数据,在对数据进行分析之前,需要给出单晶体系的自由能函数表达式。考虑到单晶Fe3O4薄膜是外延生长在GaAs衬底上的,系统的总自由能密度函数F可以展开为[14,15]

F=-MH[cosθcosθH+sinθsinθHcos(φ-φH)]-

-2πM2sin2θ+(K1+K⊥2)sin2θ-Kμsin2θcos2φ-

(1)

式中:第1项为外磁场能/塞曼能,第2项为连续薄膜的退磁场能,后面4项为包含了单轴各向异性、立方对称磁晶各向异性以及垂直各向异性在内的总各向异性能表达式。本文定义薄膜平面为xy平面,x轴对应样品的面内磁化易轴[100]晶相。θ和θH分别对应磁化强度矢量M和外加磁场矢量H与薄膜法线方向的夹角。其中θH=0°表示z轴方向(薄膜法线方向,即[001]晶向),θH=90°对应薄膜面内磁晶各向异性易轴方向([011]晶向)。θ和θH分别对应M和H在xy平面内的投影和x轴的夹角,φ=0°代表[011]晶向。K1、K⊥2以及Kμ分别对应立方磁晶各向异性常数、面外垂直各向异性常数以及面内单轴各向异性常数。根据上述自由能表达式可以推导出共振场随磁场角度的依赖关系[15]

4πMeffcos2θ-Hμcos2θcos2φ-Hccos4φ×

(3sin2θcos2θ-sin4θ)}×{H[cosθcosθH+

sinθsinθHcos(φ-φH)]-4πMeffcos2θ-

Hμ(cos2θ-2)cos2φ-

Hcsin2θ(cos2θ-4)cos4φ}-

[Hμcosθsin2φ+3Hcsin2θcosθsin4φ]2

(2)

相应的平衡方程为

4πMeffsinθcosθ-Hμsinθcosθcos2φ+

Hcsin3θcosθcos4φ=0

(3)

根据上述方程,计算出Fe3O4以及Fe3O4/Au薄膜共振场和外加磁场取向的依赖关系,并用试验测得的铁磁共振数据进行了拟合。图3给出了xz平面内共振场的面外角度依赖关系以及相应的拟合曲线。本文发现试验数值可以被计算得到的关系式很好地复现。根据拟合结果可以算出样品的有效磁化强度4πMeff、旋磁比γ以及Landeg因子(见表1)。结果表明所有薄膜样品均表现出易平面磁化的特点。但是当外加磁场垂直于Fe3O4薄膜时(θH=90°)时,Fe3O4的共振场随薄膜厚度减小向低场方向移动。这是因为薄膜较薄时,表界面效应更为明显,表面自旋无序导致的表面垂直各向异性更强,从而减小了有效磁化强度(4πMeff=4πMs-2K⊥/Ms)。而对于Fe3O4/Au异质结,在θH=90°时的共振场也出现了类似的厚度依赖关系,但是其趋势显著弱于Fe3O4单层膜。这进一步说明Au晶格的生长对Fe3O4晶格弛豫的帮助。此时,Fe3O4晶格在Au晶格的帮助下结构更加稳定,从而导致表面自旋无序度以及表面垂直各向异性弱于Fe3O4单层膜。

表1 通过拟合角度依赖FMR共振场数据得到的GaAs/Fe3O4(/Au)薄膜的磁性参数

图3 不同厚度Fe3O4及 Fe3O4/Au单晶超薄膜面外角度依赖的共振场数据及相应的拟合曲线

图4给出了Fe3O4薄膜及Fe3O4/Au异质结薄膜共振场面内角度依赖极图。

图4 不同厚度Fe3O4及Fe3O4/Au单晶超薄膜共振场随面内角度变化关系极图

其中拟合曲线如图4中实线所示,与试验数据符合很好。根据拟合可以得到样品的磁各向异性参数,如表1所示,从中可以得到Au覆盖层对Fe3O4单晶薄膜面内磁各向异性的影响规律:

(1)随着薄膜厚度的增加,Fe3O4和Fe3O4/Au异质结薄膜的面内磁各向异性从二度对称单轴各向异性逐渐过渡到四度对称的磁晶各向异性。由于单轴各向异性来自GaAs/Fe3O4界面应力,而磁晶各向异性来源于Fe3O4晶格,上述现象进一步说明Fe3O4的晶格随着厚度的增加进一步弛豫,晶格结构逐渐平衡和完整[16]。

(2)二度对称单轴各向异性的易轴为[001]晶向,难轴为[011]晶向。而四度对称磁晶各向异性的易轴在〈001〉方向,难轴在〈011〉方向。

(3)单轴各向异性随薄膜厚度的增加而减小,而磁晶各向异性随薄膜厚度的增加而增加。Au覆盖层的引入对Fe3O4单轴各向异性和磁晶体各向异性均有增强,但是没有改变2种各向异性随厚度的变化趋势。

3 结束语

本文对分子束外延法生长的单晶Fe3O4及Fe3O4/Au铁磁/重金属异质结的静态及动态磁性能进行了系统研究。本文发现Au覆盖层的引入虽然没有改变Fe3O4单晶薄膜中磁各向异性和薄膜厚度的依赖关系,但是增强了相应的磁各向异性强度。此外还发现Au覆盖层对Fe3O4面单轴各向异性的增强更加明显,而对其磁晶各向异性的影响较弱。这可能是由Au与Fe3O4之间较小的晶格失配率导致的。和GaAs相比,Au与Fe3O4的晶格失配更小,并且是同方向的。因此,在Fe3O4/Au以及GaAs/Fe3O4界面处薄膜都受到压应力的作用,但是GaAs/Fe3O4界面的压应力更大,所以Au覆盖层的引入可能一定程度上有利于晶格弛豫,导致Fe3O4磁晶各向异性的增强以及Fe3O4/Au界面处单轴各向异性的出现。而对于较厚的Fe3O4薄膜,由于结构稳定,晶格弛豫较为彻底,因此Au覆盖层的引入对其磁各向异性影响较小。研究成果有助于推动铁磁氧化物在纯自旋流激发和探测手段中的应用,为新一代自旋电子学器件如非易失性磁随机存储器以及各向异性磁电器件的构建提供了新的设计方案。