新型气氡仪三种常用校准方法的差异性比测分析

起卫罗　曾庆堂　应骁睿　施建明

摘要： 为保证气氡测量结果准确性和可靠性，需对测氡仪器进行定期校准。应用目前我国地震系统内常用的三种校准方法：标准仪器校准法、RN－FD循环式氡气源校准法及固体氡气源校准法，对入网新型气氡仪进行校准方法比测。得出结果认为：循环式常压取源方式更接近新型数字化氡观测仪器的正常工作方式;标准仪器校准法是目前正在使用的几种校准方法中系统误差最小、校准效率最高、维护成本最低的方法;RN－FD循环式氡气源校准法和固体氡气源校准法均为标准物质传递方法，该方法存在诸多困难及不便（如放射性固体源运输、人员技术及环保监管等）影响仪器校准的及时性。通过分析这三种校准方法在原理、使用操作方法等方面的差异，讨论它们对校准结果准确度的影响，为新型仪器的校准操作规程（规范）的编写及实施提供参考。

关键词： 新型测氡仪; 校准方法; 比测分析

中图分类号： P31.5.72文献标志码：A 文章编号： 1000－0844（2023）04-0962-08

DOI：10.20000/j.1000－0844.20220914001

Comparison and analysis of three common calibration methods for the novel radon detector

QI Weiluo， ZENG Qingtang， YING Xiaorui， Shi Jianming

Abstract：  Regularly conducting calibration on the detectors is necessary to ensure the accuracy and reliability of the measurement results from radon detectors. Three commonly used calibration methods are currently available for radon detectors in China： the standard instrument calibration method， RN－FD circular radon source calibration method， and solid radon source calibration method. These three methods were used in this paper to calibrate a novel radon detector. Results show that the RN－FD circular radon source calibration method is superior， which is consistent with the normal operating mode of the novel radon detector. Among the three methods， the standard instrument calibration method has the lowest system error， highest calibrating efficiency， and lowest maintenance cost. The RN－FD circular and the solid radon source calibration methods are both standard material transfer methods， which encounter several difficulties and inconveniences affecting the timeliness of instrument calibration， such as the transportation of solid radioactive sources， personnel and technology， and supervision of environmental protection. The differences between the three calibration methods in principle and operation are finally analyzed， and the influence of these differences on the accuracy of calibration results is discussed. The study can provide a reference for the compilation and implementation of the calibration operation procedure （standard） of the novel instrument.

Keywords： novel radon detector; calibration method; comparative measurement and analysis

0 引言

氡（Rn）是由鈾（U）、镭（Ra）经过系列衰变产生的一种放射性惰性气体，从20世纪60年代开始应用于地震监测与预测领域［1－3］。测氡仪在出厂前必须经过校准预置刻度系数使其读数值接近被测真值。由于探测器性能和电子元器件参数的变化，刻度系数（校准因子）也会因时间和环境等因素发生改变，所以必须对测氡仪定期进行计量检定、校准或测试，以确保测量结果的准确性和可靠性。通过对校准装置的量值溯源和量值传递过程［4－5］，可完成对测氡仪器的检定或校准。

我国地震氡观测网有300多个观测点，数百台测氡仪对地下水或温泉、土壤或断裂带中的氡气进行连续观测，具有点多、面广、观测环境差异大的特点，对仪器的稳定性要求高［6］。根据地震氡观测技术规范要求，无论是对仪器安装、更换主要部件、检查及维修后都需要对仪器进行校准［7－8］。从20世纪60年代末，这些仪器主要采用RN－150型（加拿大）和FD－3024型（国产）氡气固体源进行校准，该方法存在诸多困难及不便（如放射性固体源运输、人员技术及环保监管等），影响仪器校准的及时性;到2012年中国地震局地下流体学科组将报废固体氡气源改造为RN－FD循环式氡气源进行标准物质传递校准法，但该方法需用固体式氡气源，仍有诸多不便;2016年以后在行业内推广使用AlphaGUARD P2000F型测氡仪，是选取一定氡浓度的水样作为载体开展量值传递的校准方法［9－10］。相比前两种方法，该方法彻底摆脱固体氡气源，更能方便、快捷、及时进行仪器校准。为比对上述三种校准方式（装置）的校准结果，本文选取近几年定型入网的两个型号气氡仪（DDL－1型电离法气氡仪、BG2015R型闪烁法气氡仪）各三套新仪器，分别用上述三种校准方法在昆明维修实验室进行校准比对，并对校准结果进行分析，拟得到各校准方式（装置）的稳定性、可靠性，为各校准方式（装置）的规范使用提供参考。

1 校准装置常用工作方法简介

1.1 标准仪器校准方法

根据《测氡仪（JJG 825—2013）》［11］，利用AlphaGUARD系列测氡仪传递标准的功能，使用经量值溯源至放射性活度符合国家基准［12－13］的AlphaGUARD P2000F型测氡仪作为标准仪器，选取一定氡浓度的水样作为载体开展量值传递，对氡观测仪器进行校准。按图1所示，将AlphaGUARD P2000F测氡仪、DDL－1型测氡仪电离室或BG2015R型气氡仪闪烁室、扩散瓶（水样的鼓气瓶）、Alpha抽气泵及子体过滤器等串联，形成封闭链路。先让AlphaGUARD P2000F测氡仪测量整个闭合循环系统的本底值，然后打开抽气泵，对扩散瓶中水样溶解氡进行鼓泡脱气10 min，关闭抽气泵。让AlphaGUARD P2000F测氡仪按每10 min测量一次读数，共读取7次，舍弃最大、最小值后，剩余5次读数的平均值减去系统本底，记为该闭合系统的氡体积活度，再将该氡体积活度经过温度、气压校正后即为校准DDL－1型测氡仪电离室或BG2015R型测氡仪闪烁室的氡体积活度参考真值。DDL－1型测氡仪电离室的体积已知（0.000 7  m3）、BG2015R型测氡仪闪烁室的体积已知（0.000 272  m3）。将电离室静置2 h后，由DDL－1型测氡仪测量电离室的电压值;将闪烁室静置3 h后，由BG2015R型测氡仪测量闪烁室的计数率。由式（1）及式（2）分别求出DDL－1型仪器电离室、BG2015R型仪器闪烁室的校准K值。

式中：C校为AlphaGUARD P2000F测氡仪7次读数中舍弃最大、最小值后剩余5次读数的平均值减去系统本底，并经温度和气压校正后的氡体积活度参考真值（单位：Bq/m3）;Vt为DDL－1型测氡仪电离室体积（单位：m3）;K为DDL－1型测氡仪电离室的校准K值（单位：Bq/mV）或BG2015R型测氡仪闪烁室的校准K值［单位：cpm/（Bq/m3）］;為DDL－1型测氡仪读数的平均值（单位：mV）;e-λt为氡衰变函数值;t1为DDL－1型测氡仪静置时间，取2 h，对应的氡衰变函数值，取0.985，而BG2015R型测氡仪静置时间，取3 h，对应的氡衰变函数值，取0.978;t2为AlphaGUARD P2000F测氡仪读取7次数据的时间，取70 min，对应的氡衰变函数值，取0.992;为BG2015R型测氡仪读数的平均值（单位：cpm/min）。

实验证实，气温和气压均对氡测值有影响［14－15］，因此要对它们进行测值校正。

AlphaGUARD P2000F测氡仪的气压与温度校正按照以下计算公式进行计算：

式中： C校为校正后的氡体积活度（Bq/m3）;C测为AlphaGUARD P2000F测值（Bq/m3）;P为观测室气压（hPa）;T为观测室温度（℃）。

式（3）适用于测值范围在2～30 000 Bq/m3的低量程校正;式（4）适用于测值范围在范围30 000～2 000 000 Bq/m3的高量程校正。

1.2 RN－FD循环氡源标定校准方法

本方法为标准物质传递方法。校准前，先将循环式氡气源用经量值溯源至放射性活度符合国家基准的AlphaGUARD P2000F测氡仪测定其氡体积活度值，并经温度、气压校正后作为本次校准的氡体积活度参考真值。气路连接按图2所示，用橡胶管分别把循环氡源的进气口与抽气泵的出气口、循环氡源的出气口与电离室（或闪烁室）的进气口、抽气泵的进气口与电离室（或闪烁室）的出气口连接，形成一个循环封闭系统。首先打开RN－FD型循环氡源出气口和进气口后，再打开RN－FD循环氡源的气泵，循环20 min，记录下开泵、关泵时间。关闭气泵，关闭RN－FD型循环氡源，用止血钳夹住电离室或闪烁室进出两端。将电离室密封静置2 h，闪烁室密封静置 3 h后，由DDL－1型测氡仪测定电离室电压值;或由BG2015R型测氡仪测定闪烁室的计数率。利用式（5）、（6）计算出电离室或闪烁室的校准K值。

1.3 固体氡气源校准方法

该方法为标准物质传递方法。将闪烁室（或电离室）按图3连接，利用真空法对固体氡气源（RN－150型或FD－3024型）进行采样，对BG2015R型测氡仪闪烁室、DDL－1型测氡仪电离室进行校准。先将电离室或闪烁室抽成真空，然后打开固体氡气源（打开K1），再缓慢打开K2，让氡气源进入闪烁室（或电离室），直至进气完成（压力表显示数为0），整个取样过程结束。将电离室密封静置2 h，闪烁室密封静置3 h后，由DDL－1型测氡仪测定电离室电压值;或由BG2015R型测氡仪测定闪烁室的计数率。利用式（7）、（8）计算出电离室或闪烁室的校准K值。

式中：e-λt、t、Vt、、、K参数意义与式（1）、（2）相同;CRN为固体氡气源的分配活度值（单位：Bq/m3）。

2 校准结果对比分析

2.1 DDL－1型测氡仪的电离室校准结果

将DDL－1型测氡仪的电离室按照图1、图2、图3连接校准装置，然后分别进行至少3次K值测试。各校准装置（方法）校准电离室K值结果列于表1。

2.2 BG2015R型测氡仪的闪烁室校准结果

将BG2015R型测氡仪的闪烁室按照图1、图2、图3连接校准装置，然后分别进行至少3次K值测试。各校准装置（方法）校准闪烁室K值结果列于表2。

2.3 校准结果分析

2.3.1 相对固有误差分析

所有测氡仪器在出厂前均严格按照国家标准进行校准得到出厂K值。故以该K值为基准讨论与三种校准源校准的K值，得到各仪器K值的相对误差（表3）。三种校准源校准的结果对比见图4、图5。对比三种校准源校准的结果发现：标准仪器校准的结果最好，循环式氡源校准次之，固体氡源校准要差一些，但三种方法校准的相对误差均满足国家氡计量技术和地震监测氡观测技术要求［16－18］。

从图4、图5中可以看出，标准仪器校准和循环式氡源校准（均为循环式常压取源方式）更接近DDL－1型和BG2015R型数字化氡观测仪器的正常工作方式。

2.3.2 校准结果分析

通过计算三种校准方式下电离室、闪烁室K值与仪器出厂K值相对误差比较，发现应用标准仪器校准法和循环式氡气源校准法得到的K值与仪器出厂时的K值相对误差较小，而固体氡气源校准法得到的K值相对误差较大，造成这种差异的原因为：

（1） 采样方式不同。标准仪器校准法和循环式氡气源校准法均是常压状态下的采样方式;而固体氡气源校准法采用负压采样方式，该方法存在的主要问题是负压采样效率偏低［19］。但校准结果也能满足规范要求的原因是：第一，当电离室、闪烁室负压采样时，打开固体氡气源进气口，吸入空气平衡气压，由装置内的定值分配器取出标准氡气充分进入电离室或闪烁室。由于定值分配器的体积仅为电离室、闪烁室体积的3%，不存在气压平衡的影响。采样效率偏低主要是由封闭管路对标准氡气损耗引起的，但只要校准过程的管路不变则损耗基本一致;第二，相同固体氡气源装置的相同活度校准，装置内定值分配器取出的标准氡体积活度是固定的，故测值的涨落对校准结果的相对误差影响较小。

（2） 采样时间不同。标准仪器校准法采样时间为10 min，循环式氡气源校准法采样时间为20 min，固体氡气源校准法采样时间为1 min;采样过程中，进入电离室、闪烁室内的氡不断发生衰变，虽然采样结束后都封闭静置相同的时间，但加上采样时间，循环采样（标准仪器校准和循环式氡气源校准均为循环采样形式）比负压采样的氡源衰变平衡时间要长，导致循环采样的计数率高于负压采样的计数率。

（3） 装置提供的氡源不同。标准仪器校准法的标准氡气源是将观测站点的井（泉）水中溶解的氡脱气出来，经标准仪器测量及校正后，作为该方法的校准参考真值。循环式氡气源和固体氡气源的标准氡气源是装置内装有固体放射性镭源（226Ra），该镭源不断衰变产生氡气，在10～12 个氡的半衰期（3.825 d）后，储气罐内的氡气达到放射性平衡状态，即在常压封闭的容器中，封闭30～40 d后氡的活度浓度CRN基本恒定。循环式氡气源的校准参考真值是经标准仪器测量及校正后得到的，固体氡气源的校准参考真值是由装置内的定值分配器取出的标准氡体积活度，该值由厂家刻度给出。

（4） 从测量结果看，三种校准装置的标准氡气产出原理清晰。标准仪器校准和循环式氡气源校准为常压取源，且所取标准源是经量值溯源至放射性活度符合国家基准的标准仪器AlphaGUARD P2000F测氡仪测量、校准得到的，标准氡气体积活度准确。固体氡气源（RN－150、FD－3024）校准为负压取源，系统真空度直接影响校准结果，且所取标准源是由装置内的定值分配器取出的标准氡体积活度，该标准值是固体源使用说明书上给的，经过多年的使用，以及国家对放射性装置的严格管理，加上运输上的困难，造成该标称值的准确性无法向国家基准溯源。

（5） 测试结束须将测值进行气温与气压修正，保证校准结果的准确性。

（6） 作为计量标准装置。标准装置采用经量值溯源至放射性活度符合国家基准的标准仪器AlphaGUARD P2000F型测氡仪准确测量氡浓度值，并评定其不确定度的方法更为合理可靠［20］。标准仪器AlphaGUARD P2000F型测氡仪要求至少每2年到国家计量部门进行基准溯源校准，以确保校准的准确性。利用经量值溯源至放射性活度符合国家基准的标准仪器AlphaGUARD P2000F测氡仪测定的氡计量标准装置，实现了地震系统氡计量标准与国际标准接轨，实现了地震氡测量数据与行业外氡测量数据的交流、比对［6］。

（7） RN－FD循环式氡气源校准法和固体氡气源校准法均为标准物质传递方法，因装置内装有固体放射性镭源（226Ra）为非豁免级，须接受国家环保部门严格监管。两种装置体积较大，存在放射性固体源运输困难，出现故障后难维修及维修时间长等问题，影响了仪器校准的及时性。

3 结论

本文通過对三种校准方法（装置）（标准仪器校准法、RN－FD循环式氡气源校准法、固体氡气源校准法）在新型地震氡数字化观测仪器的应用结果进行比较分析，得到以下主要结论：

（1） 对比三种校准的结果可知，标准仪器校准最好，循环式氡气源校准次之，固体氡气源校准最差，但三种校准结果的相对误差均小于5%，均满足目前地震监测氡观测技术规范要求。

（2） 从校准结果看，循环式常压取源方式更接近新型数字化氡观测仪器的正常工作方式，因此，用标准仪器校准和循环式氡气源校准方式校准新型数字化测氡仪较合适。标准仪器校准法是目前正在使用的几种校准方法中系统误差最小、校准效率最高、维护成本最低的方法。

（3） 随着地震氡观测仪器的更新升级，新校准方法的实践和推广普及对新仪器的校准操作规程（规范）出台已迫在眉睫。通过以上三种校准方法的比较分析，希望能为新仪器的校准操作规程（规范）的编写及实施提供参考。

致谢：感谢中国地震局台网中心樊春燕高级工程师、甘肃省地震局平凉地震中心站姚玉霞高级工程师、山东省地震局聊城地震中心站陈其峰高级工程师及云南省地震局楚雄地震中心站同仁对本实验的技术指导和支持。

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（本文编辑：张向红）

收稿日期：2022-09-14

第一作者简介：起卫罗（1970-），高级工程师，主要从事地震地球物理观测技术仪器设备安装、运维、资料分析等。

E－mail：1656188589@qq.com。

通信作者：曾庆堂（1968-），高级工程师，主要从事地震地球物理观测及资料分析工作。E－mail：1401755186@qq.com。