基于微电极的交流电热效应粒子驱动理论与仿真分析∗

尤方朔，赵文辞，黄陈炜，汪 涛，张 鉴，戚昊琛∗

(1.合肥工业大学微电子学院，安徽 合肥 230009；2.温州大学电气与电子工程学院，浙江 温州 325035)

由于交流动电效应具有激励电压低、易于诱导等优点，其对微流体操纵的应用在近二十年引起了广泛关注[1]。交流动电效应主要包括介电泳(DEP)、交流电渗(ACEO)和交流电热(ACET)效应[2]。较低的激励电压和不依赖外部装置的微流体直接诱导方式对实现集成化、低功耗和低成本的生物传感器具有较高的应用价值。例如:Zhang等[3]运用DEP 效应，并通过微电极芯片对冷链食品中的SARS－CoV－2 刺突蛋白进行实时、选择性、低成本的检测；张磊等[4]通过在微通道壁面布置微电极阵列产生交变电场，提出了利用交流电渗(ACEO)增强流体混合的方法；Selmi 等[5]将ACET应用于微流体通道中蛋白质的检测，说明ACET 可以在微流体通道内诱发涡流场，适用于混合和泵注应用。

DEP 被广泛应用于捕获DNA，细胞分离等领域[6]，其大小正比于粒子体积，适合对大分子的驱动与富集[7]。ACEO 常被用于实现低频下的粒子驱动与混合的微流控芯片[8]。ACEO 适用电导率低于0.085 S/m 的流体，较高的电导率会压缩双电层厚度，导致ACEO 失效[9]，因此不适用于高电导率的普通生理样本。上述两种效应均被限制在双电层尺度内，而ACET 效应则不依赖双电层，可在更大的溶液范围内生效。与DEP 相比，ACET 效应能更高效地驱动纳米尺度的粒子，在离子与生物小分子富集方面更具优势。较之ACEO，ACET 的诱导对频率没有严格的要求，且高电导率将对ACET 诱导更为有利[10]。因此，ACET 效应在微流控系统[11]、生物传感器[12]和芯片流体混合[13]中得到了广泛的应用，并成为高电导率生物流体的优选驱动方式之一[14]。

虽然ACET 效应已得到一定的应用，但对其诱导参数的研究仍较欠缺，例如电压和电导率对局部流体速度的控制与影响。同时，不同形状的电极对ACET 的诱导存在较大的差异，我们需要对其分析，为ACET 器件设计提供有效的指导。因此，本文首先对交流电热理论进行介绍，推导了强耦合模型下电场、温度场、速度场及粒子浓度场的分布，然后设计多种不同形式的微电极，利用 COMSOL Muhiphysics 进行数值仿真，对电场、流速场、温度场和粒子浓度场的分布及电压与电导率对流速及温度梯度的影响进行分析。希望对基于ACET 效应的生物传感器设计提供参考。

1 交流电热理论

随着流体电导率的增加，电极表面双电层被压缩，ACEO 效应可忽略不计[15]。此时，在外加非均匀交变电场作用下，微通道内的高电导率流体中将产生焦耳热，并出现温度梯度，进而导致流体产生电导率和介电常数梯度，在流体内部形成局部自由电荷。这些电荷在交变电场作用下发生运动，带动了流体的内部流动[16－17]，这一现象即ACET 效应。

对于同种介质，流体中的各点电位可用Laplace方程表示为:

式中:V为相对于零电位的电势。

电场强度可表示为:

式中:E为电场强度。

当对电解质溶液中的电极施加交流电信号，流体中将产生电场，导致溶液温度升高。利用能量控制方程(3)，可预估电解质溶液中的温升[18]:

式中:ρ为溶液密度，Cf为溶液的比热容，u为电解质溶液的流速，T为温度，t为时间，k为溶液的热传导系数。

对于微流体，热对流远小于热扩散，故上式中的对流项可以忽略，方程可简化为:

为更准确地分析微流体流动，朗琦等[19]对线性模型作了进一步研究，给出了在交流电场的作用下产生的电热体积力:

式中:fE为交流电热时均体积力，E∗为电场E的复共轭，j 为虚数单位，Re()表示括号中复数的实部。

式(5)中介电常数与电导率随温度变化率可分别取:

基于ACET 效应对溶液的驱动，溶液中所含目标粒子将被快速输送到电极表面。若在电极表面修饰对被测粒子具有识别功能的生化探针，则可进一步设计并实现微流控生化传感器。

假设目标粒子与识别探针的结合比例为1 ∶1，则电极表面结合体的浓度B和微流体中目标粒子的浓度c满足:

式中:kon为结合系数，koff为解离系数，D为扩散系数，b0为探针初始浓度。

2 微电极ACET 效应仿真分析

2.1 微电极几何模型

微电极一般具有叉指状基本结构，可分为对称和非对称两类。根据电极具体形状又可分为平面电极、双面电极、螺旋电极等类型。叉指电极一般可简化为二维几何模型，在保持结构基本特征的前提下利于缩短仿真时间。本文首先对对称平面叉指电极进行二维仿真。电极阵列分布在衬底上，待测溶液被滴加在电极上方，溶液中含有目标粒子。仿真过程中选取微电极阵列的其中一对电极，并对空间电场、流场、温度场、粒子浓度场分布，及电压和电导率对流速和温度梯度的影响进行数值仿真研究。然后再对对称电极、非对称电极、双面电极和螺旋电极进行三维模型的仿真，并比较其在相同条件下的流速与温度梯度。其三维几何模型如图1 所示，具体几何参数如表1 所示，单位均为μm。

表1 仿真模型参数

图1 三维模型示意图

网格划分是有限元仿真分析的重要环节，网格大小和形式直接影响后续数值计算精度和计算速度。综合考虑微通道、微电极的结构、计算精度和计算速度，本文采用自由三角形网格划分。由于电场的有效作用范围、焦耳热和温度梯度主要发生在微电极附近，因此对微电极进行较为细化(网格单元2×10－8m)的网格划分；微流体中的其他位置则采用较粗(网格单元2×10－7m)的网格，如图2 所示。

图2 网格划分

2.2 边界条件及参数设置

交流电热仿真的数学模型利用COMSOL Multiphysics 5.5 建立。选用电流(electrostatics)模块、流体传热(heat transfer)模块、层流(laminar flow)模块和稀物质传递(Transport of Diluted Species)模块去耦合求解实验中所涉及到的电场、温度场、流场以及浓度变化的相关方程。

①电流

在一对叉指电极上施加振幅为±V0 的正弦交流电压，由于只选取其中一对进行仿真，所以微通道两边设置为周期性边界条件，其余边界设置为电绝缘，如图3 所示。然后，通过式(1)和式(2)计算微通道内的电场强度。

图3 边界条件示意图

②层流

由于微流体的雷诺数较低，可将流体视为层流流动，所以可认为流场满足Navier-Stokes 方程:

式中:ρ为流体密度，u为速度矢量，P为压力，μ为动力黏度。

流体的流动具有连续性，满足质量守恒方程:

在层流模块，电热力fE设定为外加体积力。通道两端设定为周期边界条件。对于不可压缩的Navier-Stokes 模型，微通道的壁面设定为无滑移边界，如图3 所示。

③流体传热

由于通过交流电场产生焦耳热，故将流体部分设置为电磁热，由此而产生温度梯度。通道两端设置为周期边界条件，并将其余边界设置为热传导边界条件。

④稀物质传递

稀物质传递物理场用于计算溶剂中稀释溶质的浓度场。溶解在气体、液体或固体中的物质的运输和反应可以用这个界面来处理。根据菲克定律，迁移的驱动力可以是扩散、耦合到流场的对流，以及耦合到电场的迁移。

目标粒子会通过交流电热驱动富集到电极表面，其与电极表面探针的结合速率由式(6)、式(7)给出。在对其边界条件进行设置时选择表面反应端口，并写入相应方程。通道两端设置为周期边界条件，溶液初始浓度设置为c0。

具体涉及的仿真参数如表2 所示。

表2 Comsol 中对ACET 效应的仿真参数

3 结果与讨论

3.1 对称叉指电极的物理场分布

在相邻的两个电极上分别施加±600 mV、频率1 kHz的交流信号，得到微通道内的电势分布如图4(a)所示，电场强度分布如图4(b)所示。电场强度在电极边缘处达到最大值，在远离电极处下降较快。图4(c)给出了交流电热的流速大小与方向的分布，在所设参数下 ACET 速度峰值为0.27 μm/s，发生在电极边缘处。从图4(c)中流线可以看出，ACET 在电极上方的流场呈漩涡形式分布，电极表面正中上方的ACET 流速较低。若溶液中含有微纳粒子，这些粒子将会在流场带动下在电极表面富集。此外，相关的理论分析也表明，高电导率流体在交流电场下的ACET 流是粒子在电极上富集的有效手段。由于流体的电阻效应，微通道内产生温升，最高值约为0.04 K，如图4(d)所示。温升的数值较小，因此不会引起流体内部物质性质的变化。虽然温升仅为0.04 K 左右，但由于电极为微米尺度，因此电极附近的温度梯度可达5.42×103K/m，如图4(e)所示。在可观的温度梯度下，产生电导率梯度和介电常数梯度，从而产生ACET 流动。

图4 对称微电极各物理场分布图

3.2 电压对对称电极流速和温度梯度的影响

图5 给出了在电极尺寸、间距、溶液电导率和频率等参数不变时，仅改变电压对最大流速与温度梯度的影响。从图5(a)可以看出流速随电压增大呈指数增加，根据式(5)，体积力与电场的平方呈正比关系，而体积力决定流速，电场则正比于电压，因此图5(a)的结果与理论一致。同样根据式(5)，温度梯度与流速成正比，因此温度梯度也正比于电压的平方，如图5(b)所示。然而，过高的电压会导致生物分子的物质特性发生变化，并在电极表面引发非特异性粒子吸附。本文选用的±600 mV 对所采用的微电极和溶液，处于合适工作区间。

图5 流速、温度梯度随电压的变化关系

3.3 电导率对对称电极流速和温度梯度的影响

电导率同样也影响温度梯度的变化。由图6(b)可知，温度梯度随电导率呈线性变化。同时温度梯度的增加也会引起局部温升的增加，因此电导率不宜过高。在本文中选用溶液为0.1×PBS，电导率为0.15 S/m，不会因为过高的温度影响粒子物质特性。图6 给出了在电极尺寸、间距、电压和频率等参数不变时，电导率对温度梯度与流速的影响。从图中可以看出流速随电压的增大呈线性增加。根据式(5)可得，流速与电导率呈线性关系，这与图6(a)的结果一致。

图6 温度梯度、流速随电导率的变化关系

3.4 微通道内的目标粒子浓度

当叉指电极不施加电压时，溶液中的粒子做自由运动，其沉降由重力决定，故到达电极所需时间较长。图7 给出了ACET 效应对粒子的富集作用，其中带箭头的流线代表ACET 的流场。初始浓度为1×10－9mol/m3，各图依次为从t＝0 s 到t＝5 s 的状态，间隔为1 s。随时间推进，ACET 流将溶液中的目标粒子带到电极附近，有效缩短了富集时间。

图7 目标粒子浓度仿真结果

由图7 可知，随着ACET 过程的进行，溶液中的粒子浓度快速下降。粒子随流体运动富集在电极表面(图中显示为因与探针反应而消失)。对比不同时间内目标粒子的浓度分布，电极表面中央位置的浓度始终保持最低值，表明大量目标粒子在电极表面中央处反应消失。

由于电极对称性，ACET 流在x轴方向的净流速之和为零，因此，流体仅在局部呈现涡流，无宏观流动。随着目标粒子不断在电极表面消耗，可用于富集的粒子浓度随时间降低，可能导致富集饱和或检测效率降低。由图8 可知，在目标粒子和探针比例为1 ∶1 时，40 s 左右出现吸附饱和。

图8 富集效率随时间变化曲线

3.5 不同类型电极的三维场仿真结果

针对不同的电极类型，在COMSOL 中对其三维模型进行仿真研究。对对称、非对称、双面、螺旋电极均施加±600 mV、频率1 kHz 的交流电，其电势如图9 所示。图10 所示为电场强度仿真结果，其中图10(a)所示为对称电极，其最大值为3.94×104V/m；图10(b)所示为非对称电极，其最大值为4.23×104V/m；图10(c)所示为双面电极，其最大值为3.46×104V/m；图10(d)所示为螺旋电极，其最大值为4.6×104V/m。

图9 电势仿真图

图10 电场强度仿真图

图11 为四种电极的流速仿真结果，从图中可见，非对称电极流速最大可达到3.98×10－8m/s，其余顺序为对称电极(3.74×10－8m/s)，双面电极(2.59×10－8m/s)，螺旋电极(1.19×10－8m/s)。

图11 流速仿真图

图12 和图13 所示分别为微通道内部的温升和温度梯度仿真。图12 和图13 共同体现了溶液内部的温度变化，由对对称电极的仿真分析可知温度梯度增大则流速也增大，温度梯度顺序为非对称电极(5.69×103m/s)，对称电极(5.46×103m/s)，螺旋电极(3.49×103m/s)，双面电极(3.33×103m/s)。

图12 温升仿真图

图13 温度梯度仿真图

上述场量仿真表明，不同形状的电极可成功诱导ACET 效应，但其流速的空间分布和极值均有不同。这些流场特性可为具体传感器的设计提供参考。

3.6 不同电极的流速与温度梯度比较

图14 所示为在只改变电压的情况下，不同电极诱导ACET 效应的最大流速对比。总体来看，几种电极的最大流速都随着电压升高而升高。对比四种电极在同一电压下的最大流速，从图中可得非对称电极>对称电极>双面电极>螺旋电极。

图14 不同电极流速仿真结果

根据电热流理论，在电位相同的条件下，温度梯度直接影响电热流的速度。虽然最高温度与流速无直接关系，但最大温升对温度梯度有一定影响，从而影响流速。温度梯度大小也随电压的增大而增大。由图15 可得，不同电极在相同电压下的最大温度梯度排序依次是非对称电极、对称电极、双面电极、螺旋电极。

图15 不同电极温度梯度仿真结果

综上所述，在相同条件下，产生的温度梯度及ACET 流体最高速度依次为非对称电极、对称电极、双面电极和螺旋电极。同时，对称电极和非对称电极差距较小，都明显优于双面电极和螺旋电极。

4 结论

本文在交流电热理论的基础上，对传统对称叉指电极的微流体效应进行仿真和分析，得到其微通道中各物理场的分布情况，并得出流速与温度梯度随电压以及电导率的变化关系，验证了交流电热的相关理论。根据电极形式的不同，对四种不同形状的电极进行了仿真，比较了四种电极在相同条件下的局部流速和温度梯度。结果显示，非对称电极在最大流速方面优于其他电极，但较之对称电极，其产生最大流速的电极数量减少了一半。另外，最大流速虽然是一项重要指标，粒子输运和富集则是整个微通道内的总体流场决定的。因此，在传感器设计中还需对流场作综合评估，并以实验进行验证。