狄拉克半金属候选材料NdSbTe中的巨负磁阻效应

戴翔飞,王 子,陈煜迪,张子扬,杜建华,焦志伟

(中国计量大学 理学院,浙江 杭州 310018)

磁阻效应(MR)是指某些材料的电阻随着外加磁场的变化而变化的现象,广泛地存在于各种金属和半导体材料中,可以应用于磁存储、传感器、磁阀等,应用前景十分广阔。但在不同的材料中,其产生的机制不同,寻找具有磁阻效应的材料以及针对其产生机制的研究一直是凝聚态物理学研究的热点[1-5]。根据磁阻大小可以将磁阻划分为常磁阻、巨磁阻、庞磁阻和极大磁阻等[6-9]。在一般材料中,磁阻通常小于5%,称为常磁阻;巨磁阻(GMR)最早在铁磁-非磁多层异质结构中被观测到,由磁场(约1/10 T)导致自旋极化层之间的电子传导,因此电阻率急剧下降[1,2,10,11],其磁阻是寻常磁性材料的磁阻的10余倍。近几年来,在拓扑材料中又观测到了庞磁阻和极大磁阻效应[12-15]。此外,在某些材料中,其电阻随磁场的增加而减小,呈现出负磁阻效应,如在钙钛矿锰氧化物、焦绿石和尖晶石等化合物中,由顺磁绝缘态向铁磁金属态转变过程中,在居里温度附近观察到巨负磁阻效应[16-20]。不同材料中负磁阻效应产生的机制不同,在钙钛矿锰氧化物中,主要是由于混合价态Mn离子之间的双交换相互作用导致的负磁阻效应[21-23];拓扑半金属中,由于手性异常,当磁场和电流方向平行时,可以观测到负磁阻效应[24-26]。

近年来,物理学家们通过第一性原理计算预言了大量可能的拓扑半金属,并已经有部分被实验证实[27-31]。最近,理论计算预言在四方格子晶体结构的材料LnSbTe(Ln=镧系元素)中能带结构[32]在费米能级(Ef)附近存在孤立的狄拉克锥,其线性色散的能量范围最大,极有可能是存在时间反转对称破缺的狄拉克半金属[33-36]。

本文采用化学气相输运法成功合成了NdSbTe单晶,通过了X射线衍射确定了其晶体结构,并系统研究了其磁性和电输运性质。结果表明,零场的情况下电阻随着温度的降低而升高,样品呈现出半导体行为;在外加磁场的作用下,随着磁场的增大,样品半导体行为会被抑制;通过磁阻测量发现该样品具有巨负磁阻效应。这些结果表明NdSbTe在磁学和自旋电子学领域具有丰富的应用潜力,值得进一步的理论和实验研究。

1 实验细节

1.1 制备方法

采用化学气相输运法,分两步生长了高质量的NdSbTe单晶。首先,将高纯度Nd(99.9%)、Sb(99.9%)和Te(99.9%)粉末按摩尔比1∶1∶1混合,真空密封在石英管中,在1 073 K下烧结一周。其次,将多晶样品置于以碘(加入碘的质量浓度为10 mg/cm3)为输运剂的真空石英管中,然后将石英管置于温度梯度为1 223～1 123 K的双温区管式炉中烧制7 d。在管的生长端获得了2 mm×3 mm×1 mm的高质量单晶,如图1。

图1 NdSbTe的单晶样品Figure 1 Single crystal sample of NdSbTe

1.2 性质表征

在室温下利用X射线衍射仪XRD(波长为1.54 Å(1 Å=0.1 nm),日本理学电机公司,FA2104)对NdSbTe单晶样品的结构进行表征。

NdSbTe电输运性质通过物性测量系统PPMS(2 K,9 T,美国量子设计公司,PPMS-9T)进行测量,磁性是通过磁性测量系统MPMS(1.8 K,7 T,美国量子设计公司,MPMS-7T)进行测量。

2 结果与讨论

2.1 晶体结构

图2为NdSbTe样品的XRD精修图谱,插图为晶体结构图。利用GSAS软件和Riet-veld精修的方法确定了样品的结构。精修后主峰位置(红色)和实验结果(蓝色)是相互对应的,精修结果表明NdSbTe样品为四方结构,空间群为P4/nmm,r因子为Rwp=18.79%,样品的晶格常数分别为a=4.34 Å,b=4.34 Å,c=9.60 Å(α=90°,β=90°,γ=90°)。

图2 NdSbTe的XRD精修图谱Figure 2 XRD spectrum of NdSbTe

2.2 NdSbTe的磁化率随温度变化的关系

图3 NdSbTe的磁化率与温度的依赖关系Figure 3 Temperature dependence of magnetic susceptibility of NdSbTe

χ=C/(T-ΘCW)。

(1)

2.3 NdSbTe的ρxx-T关系

在外加磁场分别为0 T、2 T、4 T、6 T和8 T,外加电流为1 mA条件下,NdSbTe样品在2～250 K的电阻率(ρxx)随温度变化曲线如图4(a)、4(b),其中插图为磁场为8 T情况下dρ/dT曲线。如图4(a),磁场为0 T时,在2～250 K范围内,ρxx随温度的降低而单调增加,在低温区域电阻急剧增大,样品在呈现出半导体行为;当磁场为2 T时,其电阻随温度变化行为与零场下类似,但低温区的电阻峰值下降,约为零场时的1/7,意味着样品存在负磁阻效应。如图4(b),当磁场增加到4 T以上,样品电阻率随温度的降低先升高到达最大值后继续降低,在低温下达到最小值;并且最大值的位置随着磁场的增加向高温方向移动,对磁场下的电阻ρxx取一阶导数进行分析,如图4(b)插图所示,发现ρxx的一阶导数存在两个转变温度第一个转变温度T1=5 K附近,第二个转变温度T2=38 K附近。样品电阻率的这种异常行为可能和样品的磁转变有关。

图4 磁场下电阻率(ρxx)随温度(T)的依赖关系曲线Figure 4 Temperature dependence of resistivity in magnetic field

在Kondo材料中会出现ρxx随温度的降低而减小,然后出现一个饱和区域,紧接着电阻继续降低的行为[24],NdSbTe样品电阻率在低温下的出现最小值可能由来自Nd的f层电子存在近藤散射(Kondo)。

2.4 NdSbTe的巨负磁阻效应

MR是一种重要的测量方法,用于推断载流子与磁性材料中磁自由度之间相互作用,定义为

MR=[(ρ(H)-ρ(0))/ρ(0)]×100%。

(2)

式(2)中,MR是磁阻,ρ(H)为磁场下的电阻率,ρ(0)为零场下的电阻率。

NdSbTe的磁阻随磁场的变化关系如图5,当T=2 K时,低场时样品的磁阻随磁场的增加而增大并达到最大值(最大可达-99.7%),呈现出正磁阻效应,随后随着磁场的继续增加而急剧减小并很快接近饱和,呈现出明显的负磁阻效应,当磁场为8 T时可达-99.7%,在温度T=5 K,10 K时,其磁阻随磁场变化的行为与2 K的行为类似,均观测到了正磁阻效应和巨负磁阻效应,饱和值也是接近-99.7%。低场下出现的尖峰行为可能由于反弱局域化所致[24],而高场下的巨负磁阻效应可能与磁相变有关。当温度高于20 K正磁阻效应消失,仅有负磁阻效应;而当温度高于100 K时,负磁阻效应也彻底消失,这可能与磁有序消失有关,其产生的机制还有待进一步研究。

图5 NdSbTe不同温度下磁阻随磁场的变化曲线Figure 5 Variation curve of MR with magnetic field for NdSbTe at different temperatures

3 结 语

本文在成功制备了狄拉克半金属候选材料NdSbTe单晶样品的基础上,系统研究了其磁性和电输运性能,结果表明,该样品在低温下表现出反铁磁性并伴随着巨负磁阻效应,当温度T=2 K、磁场μ0H=8 T时,负磁阻最大可达到-99.7%;近一步分析确认其负磁电阻可能是由于反铁磁相变和近藤效应引起的,其产生的机制还有待进一步研究。