电磁搅拌作用下CoCrMo合金熔模铸件凝固细晶研究

但泽宇，赵江涛，李彦华，邓元鑫，张云虎*，宋长江*

电磁搅拌作用下CoCrMo合金熔模铸件凝固细晶研究

但泽宇1，赵江涛1，李彦华2，邓元鑫2，张云虎1*，宋长江1*

（1.上海大学 先进凝固中心 材料科学与工程学院，上海 200444； 2.无锡卡仕精密科技有限公司，江苏 无锡 214105）

研究电磁搅拌对CoCrMo合金熔模铸件晶粒尺寸的影响，解决熔模铸造CoCrMo合金铸件晶粒粗大的问题。将CoCrMo合金熔化后，在其凝固过程中分别施加不同工艺参数的电磁搅拌，并对其凝固后的组织进行表征分析。同时，采用有限元法对电磁搅拌在金属熔体中的电磁场和流场进行数值模拟。在不同的电磁搅拌参数下，CoCrMo合金铸件凝固组织出现了不同程度的细晶效果，浇道处的细晶效果优于铸件试棒处的。铸件试棒处的晶粒尺寸最小能控制在1 mm以下，等轴晶率最高能提升至31%。数值模拟结果表明，在电磁搅拌过程中，铸件试棒的磁场、电流和洛伦兹力都呈周期性变化，铸件试棒内部的流速随搅拌时间的延长而增大，最后趋于稳定。电磁搅拌对CoCrMo合金的凝固组织产生了明显的细化效果，促进了柱状晶向等轴晶转变。电磁搅拌的时间越长，铸件凝固组织的细化效果越好，铸件厚大部位的细晶效果越显著。结合实验结果和数值模拟结果发现，在电磁搅拌过程中，熔体流动引发枝晶断裂是晶粒细化的主要原因，而电磁场促进异质形核为次要原因。

熔模铸造；CoCrMo合金；晶粒细化；电磁搅拌；数值模拟

随着社会和时代的发展，越来越多的金属被用于医疗领域。常用的医用金属材料包括钛合金、钴基合金和不锈钢等。从耐蚀性和力学性能的角度来看，钴基合金是极优良的材料之一，它植入人体后一般会保持钝化状态且点蚀倾向非常小，对应力腐蚀断裂也不敏感[1]。钴基合金的耐腐蚀性远强于不锈钢的，生物相容性与不锈钢的相当，耐磨性是所有医用金属材料中最好的。因此，相对于传统的医用不锈钢，钴基合金更适合用作体内承载条件苛刻的长期植入品[2]。

符合ASTM F75标准的CoCrMo合金具备了钴基合金的所有优点，具备优异的耐腐蚀、耐磨性，广泛应用于医学领域。相关研究表明，CoCrMo合金作为骨科移植材料无细胞毒性，在人体体液的环境中具有比其他金属都要好的耐蚀耐磨以及抗生物腐蚀性能[3]，以及很好的抗拉强度和抗疲劳强度，适合服役时间长、不会骨折和需耐应力疲劳的部位[4]。

CoCrMo合金通常采用熔模铸造技术生产，因为这种生产方式可以以非常低的成本生产出复杂形状的矫形植入物，并且其尺寸和公差能够满足铸件的生产标准[5]。然而与粉末冶金和锻造相比，CoCrMo合金铸件具有较低的抗疲劳性和延展性，并存在无法避免的铸造缺陷，如孔隙、化学不均匀性和晶粒粗大[6-7]。

细化金属凝固组织是改善金属材料性能的重要方法，晶粒细化可减少铸件缺陷，如孔隙率、收缩率和热撕裂倾向，提高铸件产品的耐腐蚀性和可加工性，并增强蠕变性能[8]。常用的细化晶粒方法有两种：化学方法，通过向金属熔体中加入孕育剂或者变质剂来提升形核率或者抑制晶核长大，以达到细化晶粒的目的[9-11]；物理方法，通过机械搅拌[12]、超声场[13-14]、脉冲电流[15]、电磁搅拌[16-18]和脉冲磁场[19-20]等方式，对金属熔体施加外部扰动来细化晶粒。

电磁搅拌具有操作简单和效率高等特点，在冶金领域常被用来细化钢的凝固组织。电磁搅拌是利用电磁力驱动金属熔体流动，改善金属熔体凝固过程中对流和传热的过程[21]。搅拌电磁力的离心效应可以大幅提升熔池的温度场均匀度，使熔池内金属液中的溶质混合均匀[22]。它具有净化熔体、改善微观组织和均质溶质元素、提高合金质量的功能，能够在细化金属凝固组织的同时增大铸坯等轴晶率、促进柱状晶向等轴晶转变（Columnar to-Equiaxed transition，CET）、减轻铸坯偏析[23]。Willers等[24]研究了在铅锡合金凝固过程中施加旋转磁场对凝固组织的影响。研究表明，旋转磁场改变了熔体中的温度场和流场分布，降低了固液界面前沿的温度梯度，并且随着旋转磁场泰勒数的增大，CET发生位置会向熔体底部移动。电磁搅拌技术还能够提升金属材料的力学性能[25-27]，经旋转磁场处理后，材料的显微硬度、屈服强度和抗拉强度都会明显增大。Çadirli等[28]研究发现，在施加旋转磁场的情况下，Al-Cu-Co合金的显微硬度、屈服强度、抗拉强度分别增大了72%、21%、20%。

目前学者们对CoCrMo合金的研究主要集中在其相组成、组织形貌和固态相变方面，而关于在凝固过程中使用电磁搅拌处理的研究鲜有报道。本文研究了电磁搅拌对CoCrMo熔模铸件凝固组织的影响，揭示了电磁搅拌对晶粒尺寸的影响规律和作用机制。

1 实验

1.1 材料及样品制备

旋转磁场装置由旋转磁场电源控制柜和磁场发生装置组成。旋转磁场电源控制柜可向线圈中输入电流有效值为5～350 A、频率为5～50 Hz的三相交流电。磁场发生装置由6组50匝的铜导线线圈、由硅钢片叠加而成的铁芯、冷却循环水路以及外壳组成。线圈之间采用星形接法相连，旋转磁场装置接线示意图如图1所示。其中每对“N-S”指代一组线圈，相对的线圈通入同相位（分别以U、V、W表示）的交流电，相邻的线圈通入相位差为120°的交流电。

图1 旋转磁场装置接线示意图

将熔模铸造模壳预热到设定温度，把合金装入模壳上部的熔炼位置，并放入真空快熔设备中进行感应加热，待其熔化后流入模壳中，将装有金属熔体的模壳转移至电磁搅拌线圈内进行处理，转移时间约15 s。电磁搅拌线圈在放入模具之前已经按照设定的电磁参数开启。待电磁搅拌处理时长达到设定值后，停止电磁搅拌，拿出模具放入指定位置进行冷却。一共进行了4组凝固实验，其中1组实验的样品为对比样品，其形状和尺寸如图2所示；其余3组实验的电磁参数一致，区别在于搅拌时间和搅拌工况不同，具体参数如表1所示。

1.2 表征及测试方法

利用线切割技术将所制备的铸件试棒从中间一分为二，并对剖面进行磨抛处理。宏观腐蚀液为100 mL盐酸（质量分数为36%～38%）+2 mL双氧水（质量分数为30%）+18 mL水的混合溶液。采用质量分数为3%～3.5%的Nital溶液（质量分数为3%～3.5%的硝酸+97%～96.5%的无水乙醇）在20 V电压下对CoCrMo合金电解腐蚀10 s后观察微观组织。采用正置金相显微镜CDM-812对CoCrMo合金的不同位置拍摄马赛克拼接金相图，如图3所示，并用截线法统计晶粒尺寸：统计截线上通过晶界的交点，并汇总计算出平均晶粒尺寸（截线长/截点数）。

图2 显微镜不同拍摄位置示意图

图3 截线法统计晶粒示意图

利用商业软件COMSOL Multiphysics（简称COM- SOL）对电磁搅拌作用下金属熔体电磁场和流场进行数值模拟。该软件基于有限元法，按照几何建模、物性参数、初始条件和边界条件、网格划分和求解器设置的顺序建立数值模型。

2 结果与讨论

2.1 宏观组织和细晶效果

经表1电磁搅拌参数处理后的CoCrMo合金铸件试棒宏观组织如图4所示。可以看出，未施加电磁搅拌的样品即试样a晶粒粗大，而电磁处理后样品的晶粒都有不同程度的细化。试样b是模壳放入电磁搅拌器后再启动电磁处理，与另外2个电磁搅拌一直开启处理的试样相比，其晶粒更粗大。试样d的电磁搅拌处理时间相较于试样c的更长，两者最主要的区别是试样d中部晶粒更为细小。综上所述，试样d的电磁搅拌处理效果最好。

表1 实验电磁搅拌参数

Tab.1 Experimental electromagnetic stirring parameters

图4 电磁搅拌作用下CoCrMo合金铸件试棒的宏观组织

通过截线法所测的晶粒尺寸和面积法所得的等轴晶率如表2所示。通过对比可以看出，该结果与图4中的宏观组织基本相符。未经电磁搅拌处理的试样晶粒尺寸为电磁搅拌处理过后的试样晶粒尺寸的2～4倍，而其等轴晶率仅为处理后试样的一半。此外，对比试样b～d可以看出，试样d的晶粒尺寸和等轴晶率最好，其晶粒尺寸基本控制在1 mm以下，等轴晶率提升至31%。这与图4中凝固组织的变化规律相一致。

表2 电磁搅拌作用下CoCrMo合金铸件试棒的不同区域晶粒尺寸和等轴晶率

Tab.2 Grain size and equiaxed grain rate in different regions of CoCrMo alloy cast bars under electromagnetic stirring

为了进一步验证上述电磁搅拌对CoCrMo铸件的凝固细晶效果，对其浇道位置进行了宏观组织分析。电磁搅拌处理后CoCrMo合金铸件试棒浇道处宏观组织如图5所示。可以看出，经电磁搅拌处理后，浇道处组织的细晶效果显著，都为细小等轴晶。这与图4铸件试棒的结果一致。并且电磁搅拌在浇道中的细晶效果要优于铸件试棒位置的细晶效果。这主要是因为此处尺寸较大，且为圆环状，利于电磁搅拌在其中产生搅拌作用。

2.2 微观组织和二次枝晶臂间距

经表1电磁搅拌参数处理后，CoCrMo合金铸件试棒中部金相组织如图6所示。可以看出，所有铸件试棒凝固组织都为树枝状，且从边缘到试棒中心都出现了柱状树枝晶向等轴树枝晶的转变。通过对比可以发现，试样d边缘处的柱状树枝晶最为细小，试样a的柱状树枝晶最为粗大。上述4个铸件试棒中心等轴树枝晶也是相同的规律。这与宏观组织和晶粒尺寸测量结果一致。

图5 电磁搅拌处理后CoCrMo合金铸件试棒浇道处宏观组织

图6 电磁搅拌处理后CoCrMo铸件试棒中部金相组织

经统计，试样a～d中部凝固组织的二次枝晶臂间距分别为19.8±2.0、20.7±1.0、21.3±3.0、15.2±1.2 mm。可以看出，试样d的二次枝晶臂间距较小，其余试样的二次枝晶臂间距基本一致。

2.3 数值模拟

为了能够更好地理解电磁搅拌对铸件的作用机理，对电磁搅拌作用下铸件试棒的电流、磁场、洛伦兹力和流场进行了数值模拟。由于产生旋转磁场的交流电频率为10 Hz，因此，交流电流的周期为0.1 s。

在电磁搅拌作用下不同时间段CoCrMo合金铸件试棒的磁场分布如图7所示。当时间=0.182 s时，通入交流电后，线圈产生的磁场方向沿平行于轴的正方向穿过整个铸件。当经过1/4周期后即=0.207 s时，磁场方向沿平行于轴的负方向穿过整个铸件。当=0.232 s时，磁场方向沿平行于轴的负方向穿过整个铸件。当=0.257 s时，磁场方向沿平行于轴的负方向穿过整个铸件。这说明在一个周期内，磁场方向在不断变化且呈逆时针旋转，在整个循环周期内，穿过铸件的磁场大小基本不变。

在一个循环周期内，CoCrMo合金铸件试棒不同时间段的感应电流的分布情况如图8所示。可以看到，当=0.182 s时，产生了沿平行于轴正方向且穿过整个铸件的磁场，由电磁感应定律可知，此时产生的感应电流平行于轴，并且面的感应电流最大且电流方向为逆时针方向，面的电流大小基本为0 A。同理可知，当=0.207 s时，产生的感应电流在面上最大且电流方向为顺时针；当=0.232 s时，产生的感应电流在面上最大且电流方向为顺时针；当=0.257 s时，产生的感应电流在面上最大且电流方向为逆时针。在整个循环过程中，感应电流都平行于轴，而且铸件中间位置的感应电流最大。

由于在整个过程中电流方向均平行于轴，结合图7所示的磁场方向，可以推出它们相互作用产生的洛伦兹力平行于面，如图9所示。当=0.182 s和=0.232 s时，产生的洛伦兹力平行于轴且在图9a和图9c的上下部分方向相反、大小相等；当=0.207 s和=0.257 s时，产生的洛伦兹力平行于轴且在图9b和图9d的左右部分方向相反、大小相等。根据图7～9可以总结出一个规律，即在一个循环周期内，洛伦兹力的方向随着磁场方向的改变而改变，呈逆时针旋转，且与磁场方向的变化一致，并且在整个过程中铸件中部的洛伦兹力明显大于其他部位的，这与感应电流的分布相符合。

从图9可以看出，在整个循环过程中，洛伦兹力的变化方向为逆时针方向，因此，在凝固过程中，熔体会受到洛伦兹力的影响而产生逆时针流动。在电磁搅拌过程中，不同时间段下CoCrMo合金的流场分布情况如图10所示。在电磁搅拌的初始阶段，铸件熔体的流速较慢，随着时间的推移，熔体的流速增快并逐渐趋于稳定。浇道和铸件厚大部位的流速较快，并且表面处流速大于内部流速，铸件中部的流速较小。

2.4 讨论

目前，电磁场凝固细晶机制可以分为两大类：熔体流动引发枝晶断裂；电磁场促进异质形核。熔体流动引发枝晶断裂常被视为电磁搅拌实现凝固细晶的主要机制。当外部线圈通入交流电后，如图7～10的数值模拟所示，会在铸件内部产生涡流，使金属熔体发生流动，这种流动的驱动力是洛伦兹力。由Zhang等[29]的研究可知，得到的洛伦兹力如式（1）所示。

式中：为绝对磁导率；为交流频率；为外加电压；为合金电导率；为与线圈匝数、线圈尺寸和电阻率有关的系数；为合金电阻。在旋转磁场凝固的初始阶段，由于模壳的温度低于熔体温度，因此金属熔体最先从外部开始凝固，向内部生长出树枝晶。但由于洛伦兹力驱动熔体流动，在凝固过程中产生了温度起伏和溶质起伏。在凝固过程中，温度较高的熔体被带到了树枝晶的前端，导致二次枝晶臂熔断，并且随着金属熔体的流动而被带到其他部位，这些熔断的枝晶会游离至熔体的各个部分充当晶核继续长大。同时，熔体流动使固液界面前沿温度梯度降低，被熔体流动携带的枝晶会在此长大为等轴晶[30]，当等轴晶比例超过临界值时，柱状晶停止生长。Chen等[31]研究发现，在电磁搅拌过程中材料会发生成核、枝晶破碎、最后长大3种现象。熔体流动能将表面活性元素Cr、Mo推到固液界面前部，在凝固过程中在晶界处富集，使晶粒生长受限，从而降低了生长速率，达到了晶粒细化的效果。

图9 电磁搅拌作用下不同时间段CoCrMo合金铸件试棒洛伦兹力分布图

图10 电磁搅拌作用下不同时间段CoCrMo合金铸件试棒流场分布图

在凝固过程中施加电磁场促进异质形核也是电磁场凝固细晶的原因之一。Wang等[32]通过计算得出电磁搅拌过程中熔体的过冷量，如式（2）所示。

式中：0为真空磁导率；为磁化率；Δm为凝固潜热；1、2为外加电压；1、2为交流频率。当1=2、2>1，或当1=2、2<1时，Δ>0，即在旋转频率等其他参数一致的情况下，电压的增大会导致过冷度增大，在电阻不变的情况下，电流的增大也会导致过冷度增大。临界核半径与过冷度的关系如式（3）所示。

式中：为临界核半径；Δr为体积自由能的变化；单位表面积的界面能；m为平衡结晶温度；m为结晶潜热。从式（3）可以知道，临界核半径随着过冷度的增大而减小。晶体核的形核能降低，形核率增大，进而导致晶粒细化。

结合实验结果以及数值模拟结果可以看出，铸件浇道处的细晶效果优于铸件试棒中部区域的，试棒中部的细晶效果优于两端的。铸件厚大部位的流动强度明显强于铸件其他部位的，可以推测：电磁搅拌对铸件的厚大部位有较好的细化效果，熔体流速越大的部位细晶效果越好。从图9可以看到，铸件中部的洛伦兹力要大于其他部位的，但由图10可知，铸件中部区域的流速要低于其他部位的，这是因为铸件中部尺寸较小而且流通性不如其他部位，从而导致流速最小。结合图8和图10可知，铸件试棒区域的流速基本相同，但是试棒中部的感应电流大于两端的。结合实验结果可知，电磁搅拌细化晶粒不仅只有熔体强制流动的因素，还有电流对熔体的影响，在熔体流速差别不大的情况下电流大的区域的细晶效果更好，因此铸件试棒中部实际的细晶效果优于两端的。由图6可知，经过统计后试样d的二次枝晶臂间距最小而其余二次枝晶臂间距基本一致。由凝固理论可知，二次枝晶臂间距与冷速相关，间距越小表明冷速越大。出现上述现象是因为较长时间的搅拌促进了熔体对流，加快了试样中心与边缘的热量交换，从而加快了热量从边缘散失，提高了冷速，导致二次枝晶臂间距减小。

总结实验结果可以看出，熔体流速大的区域虽然电流较小，但实际细晶效果较好，而在流速小的区域，尽管感应电流较大，但实际细晶效果较差；当熔体流速相近时，电流大的区域的细晶效果优于电流小的区域的。因此，在电磁搅拌过程中，熔体流动引发枝晶断裂是促进晶粒细化的主要原因，而电磁场促进异质形核为次要原因。Liotti等[33]利用X射线同步加速器技术原位观察到，在电磁场作用下，材料非枝晶微观结构的形成机制主要为枝晶破碎。很多研究也表明，在旋转磁场作用下，金属凝固组织细化的主要原因是旋转磁场引起的强制流动导致糊状区内的树枝晶发生枝晶臂熔断，进而实现晶粒增殖[34]。

3 结论

研究了电磁搅拌对CoCrMo合金熔模铸件凝固过程中晶粒细化的影响。得出以下结论：

1）在合金凝固过程中施加旋转磁场可以较为明显地改变合金的组织形貌，使组织中的柱状晶向等轴晶转变，并且随着搅拌时间的延长，晶粒细化效果变好。在电磁搅拌作用下，CoCrMo合金铸件的晶粒尺寸能够基本控制在1 mm以下，等轴晶率可以提升至31%。

2）由数值模拟结果可知，通入交流电后，线圈会产生磁场并使铸件内部产生感应电流，从而产生洛伦兹力驱动熔体强制流动。在一个周期内，随着时间的延长，铸件不同位置的磁场、感应电流和洛伦兹力的大小和方向都发生了变化，产生一个周期性变化的旋转磁场、电流和洛伦兹力，最终驱动金属熔体产生旋转流动。

3）浇道处晶粒尺寸的细化效果比试棒位置的更加明显，通过数值模拟可知，这是因为在铸件的厚大部位产生了更强的熔体流动，表明在电磁搅拌过程中熔体流动引发枝晶断裂是促进晶粒细化的主要原因，而电磁场促进异质形核为次要原因。

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Grain Refinement of Solidification Structure of CoCrMo Alloy Investment Castings under Electromagnetic Stirring

DAN Ze-yu1,ZHAO Jiang-tao1,LI Yan-hua2,DENG Yuan-xin2,ZHANG Yun-hu1*,SONG Chang-jiang1*

(1. Center for Advanced Solidification Technology, School of Materials Science and Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China; 2. Wuxi CastPro Precision Co., Ltd., Jiangsu Wuxi 214105, China)

The work aims to study the effect of electromagnetic stirring on the grain size of CoCrMo alloy investment castings, and solve the problem of coarse grain size in investment cast CoCrMo alloy castings. After melting CoCrMo alloy, electromagnetic stirring with different process parameters was applied during its solidification to characterize and analyze its solidified structure. At the same time, the finite element method was used to numerically simulate the electromagnetic field and flow field of electromagnetic stirring in metal melts. Under different electromagnetic stirring parameters, the solidification structure of CoCrMo alloy castings exhibited varying degrees of fine-grained effect, and the fine-grained effect at the runner was better than that at the casting bar. The minimum grain size at the casting bar could be controlled below 1 mm, and the maximum equiaxed grain rate could be increased to 31%. The numerical simulation results indicated that during electromagnetic stirring, the magnetic field, current, and Lorentz force of the casting bar exhibited periodic changes. The internal flow rate of the casting bar increased with the prolongation of stirring time and eventually stabilizes. In conclusion, electromagnetic stirring has a significant refining effect on the solidification structure of CoCrMo alloy, promoting the transformation of columnar grains into equiaxed grains. The longer the electromagnetic stirring time, the better the refinement effect of the solidification structure of the casting. At the same time, electromagnetic stirring has a significant effect on grain refinement in thick areas of castings. Combining experimental and numerical simulation results, it is found that dendritic fracture caused by melt flow during electromagnetic stirring is the main reason for promoting grain refinement, while electromagnetic field promoting heterogeneous nucleation is the secondary reason.

investment casting; CoCrMo alloy; grain refinement; electromagnetic stirring; numerical simulation

10.3969/j.issn.1674-6457.2023.10.006

TG244+.3

A

1674-6457(2023)10-0050-10

2023-08-22

2023-08-22

国家自然科学基金（52271034，51974183）；云南省材料基因工程Ⅱ期（202302AB080020）；上海市自然科学面上基金（22ZR1425000）

National Natural Science Foundation of China (52271034, 51974183); Science and Technology Major Project of Yunnan Province (202302AB080020); Nature Science Foundation of Shanghai (22ZR1425000)

但泽宇, 赵江涛, 李彦华, 等. 电磁搅拌作用下CoCrMo合金熔模铸件凝固细晶研究[J]. 精密成形工程, 2023, 15(10): 50-59.

DAN Ze-yu, ZHAO Jiang-tao, LI Yan-hua, et al. Grain Refinement of Solidification Structure of CoCrMo Alloy Investment Castings under Electromagnetic Stirring[J]. Journal of Netshape Forming Engineering, 2023, 15(10): 50-59.

责任编辑：蒋红晨