云南省典型茶园重金属元素地球化学特征及风险性评估

2023-08-30 14:19:36谢萌丽常河周晓华杨天福龙坤
茶叶科学 2023年4期
关键词:金属元素茶园岩石

谢萌丽,常河*,周晓华,杨天福,龙坤

云南省典型茶园重金属元素地球化学特征及风险性评估

谢萌丽1,常河1*,周晓华2,杨天福2,龙坤1

1. 昆明理工大学国土资源工程学院,云南 昆明 650093;2. 云南省地质矿产勘查开发局中心实验室(国土资源部昆明矿产资源监督检测中心),云南 昆明 650218

为探明茶园地质背景与茶叶之间重金属元素含量的关系与现状,以云南省勐库茶园和景迈茶园中的岩石、土壤和茶叶为研究对象,测定10种重金属元素(Hg、Cd、Pb、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Zn、As)的含量,采用多元统计分析和空间分析方法对茶园重金属进行特征总结和风险评价。结果表明:(1)与地壳元素丰度相比,勐库茶园和景迈茶园岩石中的As是富集元素,勐库茶园岩石中的Hg和景迈茶园岩石中Mn元素是贫乏元素;(2)勐库茶园土壤主要以As和Cr污染为主,景迈茶园土壤主要以Cr和Cu污染为主,均为轻度污染,土壤质量良好;(3)茶叶重金属元素的平均含量顺序主要为Mn>Zn>Cu>Ni>Cr,富集能力依次是Mn>Zn>Hg>Cu>Ni,仅有勐库茶园个别茶样As含量超标,茶叶中重金属含量总体处于安全级别;(4)勐库茶园和景迈茶园茶叶中Mn非致癌风险最高,勐库茶园茶叶As致癌风险最高,景迈茶园茶叶Cr致癌风险最高,其余重金属元素处于安全范围内。

重金属;变异系数;地累积指数;富集;健康风险

重金属具有较强的稳定性和毒性,影响农产品质量、生态安全和人类健康[1]。随着工业化进程的迅速发展,地质环境问题已成为研究热点。成土母质是土壤重金属的原始来源,农用物质和生活输入会使重金属蓄积在土壤中,农产品中的重金属含量会受到地质背景和人为因素的共同影响[2]。茶是世界上非常受欢迎的非酒精饮料之一,饮茶有助于人体对矿质元素的吸收,起到营养保健的作用。但当茶树生长的土壤中重金属浓度超过一定阈值后,会对茶树生长造成伤害,且在茶叶中累积,最终通过口服摄入途径向人体迁移,不仅影响茶叶质量,更会危害人体健康。

已有大量学者对茶园地质背景和茶叶中重金属问题展开研究,二叠系石灰岩和寒武系白云岩发育的土壤重金属浓度明显高于志留系碎屑岩发育的土壤[3],发育于花岗岩母质的茶园土壤中Zn含量较低,在土壤中配施有机肥可提高茶叶中的Zn含量[4],茶叶中Mn和Cr含量与对应土壤中Mn和Cr含量呈线性增长趋势[5],冬季茶叶中Cr、As、Cd、Mn和Pb的含量比夏季茶叶高[6],持续摄入Cr会在人体组织中积累,引起慢性健康风险[7]。云南省有色金属矿产资源丰富,土壤中Cu、Cr、Pb和Cd等重金属含量偏高现象实际存在[8]。以往大范围调查的土壤重金属数据难以支撑培植优质农产品和区域治理土壤污染,小范围且有针对性地探究则具有实际指导意义[9]。

目前关于勐库茶园和景迈茶园地质背景重金属含量特征及茶叶健康风险评价等研究空缺,有必要开展两地区的重金属含量调查,评估饮茶健康风险,有效保障茶叶绿色种植和地质背景安全。因此,本研究采集了勐库茶园和景迈茶园中的岩石、土壤和茶叶样品,研究重金属元素的地球化学特征、污染现状、影响因素及人体健康风险评价,旨在为云南茶产业的保护和发展提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

景迈(JM)茶园出露地层由老到新依次为侏罗系中统花开左组下段(J2h)、上元古界澜沧群南坑河组(Pt3)、惠民组上段(Pt3h)和下段(Pt3h)。J2h岩性主要以紫红色石英砾岩、砂岩为主,Pt3岩性主要以灰白色绢云硅质石英砂岩夹微晶片岩为主,Pt3h岩性主要以绿泥片岩、绢云片岩为主。土壤类型以紫红壤、赤红壤和红壤为主。研究区地质背景及采样点位置分布如图1所示。

1.2 样品采集与处理

1.2.1 样品采集预处理

本研究在勐库茶园采集了8份岩石、16份土壤、8份茶叶样品,在景迈茶园采集了3份岩石、7份土壤、5份茶叶样品,JM01点处未采集到C层土壤和岩石样品,JM05处仅采集茶叶样品。在采样点处凿1个深约2 m的土壤剖面,岩石由地质锤在底部取出,沿剖面侧部用塑料铲分别取C层土壤样品(深约1 m)、A层土壤样品(深约0.5 m),在对应的茶树上采集茶叶(一芽两叶)。各样品均由3~5个子样混合,岩石和土壤样品装入透气布袋,茶叶样品装入透气网袋,标记编号并详细记录周边信息。

注:1-澜沧群b段,2-澜沧群a段,3-花岗岩边缘相,4-采样点,5-实测地质界线,6-实测断层,7-河流,8-侏罗系中统花开左组下段,9-澜沧群南坑河组,10-澜沧群惠民组上段,11-澜沧群惠民组下段

将岩石样品置于电热鼓风干燥箱中105 ℃烘干,使用辊式破碎机破碎至小于2 mm,采用四分法缩分至检测所需数量,使用无污染行星式球磨机破碎至0.075 mm用于检测。将土壤样品40 ℃风干,用橡胶锤或木棒碾压破碎后,剔除植物根系、碎石等杂物,提拉法混匀,使用研钵研磨至可以全部通过孔径2 mm尼龙筛,采用四分法缩分至检测所需数量,研钵研磨过160目尼龙筛用于检测。将茶叶样品用自来水、去离子水各冲洗3次,再充分风干,经破碎机破碎至可以全部通过200目尼龙筛后用于检测。

1.2.2 化学分析

土壤和岩石中Cd和Pb由电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定,检出限为0.01 mg·kg-1和0.5 mg·kg-1;Co、Cr、Cu、Ni、Zn和Mn由电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定,检出限分别为0.5、1、0.5、0.2、1 mg·kg-1和2 mg·kg-1;As和Hg由氢化物发生-原子荧光光谱法(AFS)测定,检出限为0.5 mg·kg-1和0.000 5 mg·kg-1。茶叶样品中的Hg、Cd、Pb、Co、Cr、Mn、Ni、Zn、As采用DZ/T 0253.1—2014方法测定,Hg采用DZ/T 0253.3—2014方法测定。

所有检测分析均在云南省地质矿产勘查开发局中心实验室(国土资源部昆明矿产资源监督检测中心)完成。化学分析时,遵循质量保证和质量控制(QA/QC)协议,以确保结果的可靠性和准确性。高质量的去离子水用于清洗玻璃器皿,制备标准品和稀释样品。分析试剂空白,然后对数据进行空白校正,以消除分析误差。

1.3 评价指标

1.3.1 变异系数

变异系数(C)可以消除数据之间量纲度波动的影响,客观反映研究区内元素的空间分布差异性。C<10%为弱变异,10%≤C≤100%为中等变异,C>100%为强变异[10]。

1.3.2 生物富集系数

生物富集系数()指茶叶中重金属元素含量与其生长土壤中相应重金属元素含量的比值,可评估茶叶从土壤中富集该元素的能力,>1表示在迁移过程中富集,<1则表示亏损[11]。

1.3.3 土壤地累积指数污染评价

土壤重金属污染评价采用德国科学家Muller提出的地累积指数(I),能够反映土壤中重金属的累积程度,在一定程度上量化土壤环境受人类活动的影响,已被广泛应用于河湖沉积物和土壤重金属污染程度评价[12]。I计算公式如下:

式中,C为样品中元素的含量(mg·kg-1);B为元素的背景值[13]。根据I值的不同分级[14],其中I<0,表示无污染;0≤I<1,表示轻度污染;1≤I<2,表示轻中度污染;2≤I<3,表示偏重污染;3≤I<4,表示重度污染;4≤I<5,表示严重污染;5≤I,表示极严重污染。

1.3.4 健康风险评估

采用美国环境保护署(USEPA)推荐的健康风险评估模型量化饮茶的暴露风险,所有评估指标均基于平均每日摄入量(ADI,mg·kg-1·d-1)[15]。本研究的风险评估计算采用各元素含量的平均值计算。

式中,为茶叶的重金属元素含量(mg·kg-1);为茶的平均每日摄入量,假设为1 L·d-1[16];表示暴露频率,假设为365 d·a-1;为暴露持续时间,假设为57 a;为时间段,单位为d,可计算为=×365;是暴露人群的体质量,假设成人为61.75 kg。用来评估茶叶中某种重金属元素的非致癌风险,总非致癌风险是某样品中所有重金属元素值的总和。

式中,RfD是重金属元素的参考口服剂量(mg·kg-1·d-1),Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn、Mn和As的RfD值分别为0.001 0、0.003 0、0.003 0、0.040 0、0.001 0、0.020 0、0.003 5、0.300 0、0.140 0、0.003 0,值和值小于1表示非致癌健康风险处于安全等级,值和值大于1表示存在显著的不良非癌症影响[17]。

式中,Risk为某种重金属元素的致癌风险,Risk为所有重金属元素的健康风险总和。为癌症斜率因子,Cd、Cr、Pb、As的分别为15、0.5、0.008 5、1.5,其他元素暂无参考标准值。致癌风险等级分为无风险(<10-6)、可耐受风险(10-6~10-4)和不可耐受风险(>10-4)[18]。

1.4 数据处理

采用Microsoft Excel 2019软件统计重金属元素的最大值、最小值、平均值、标准差和变异系数,计算茶叶对重金属元素的富集系数,评估茶叶健康风险。采用Origin 9.0绘制土壤重金属元素地累积指数污染评价图。所有图形均采用CorelDRAW 2020进一步绘制加工。

2 结果与分析

2.1 岩石重金属元素地球化学特征

2.1.1 岩石矿物组分

岩石由矿物组成,矿物含量的多少取决于成岩的物质条件和环境。勐库茶园地区经历了3期变质作用,华力西期变质作用新生石英、白云母、绢云母、黑云母、绿泥石、钠长石和斜长石等变质矿物,印支期变质作用使矿物退变、岩石糜棱岩化和碎裂岩化[19]。景迈茶园地区主要由海陆交互相的红色碎屑沉积构成,含有多层变质铁矿,每套地层角度整合/不整合于其他地层[20]。

勐库茶园和景迈茶园不同地层的岩石中矿物组分及岩性特征如表1所示。可以看出,勐库茶园的岩性基础主要是片岩、糜棱岩和花岗岩,景迈茶园的岩性基础主要为石英砂岩。勐库茶园中Pz1ln地层与1(α) 5地层上岩石中的矿物组分相似,石英和云母含量略低于Pz1ln地层上的岩石,但长石、绿泥石、褐铁矿高于Pz1ln地层上的岩石。这些变化与该地区的变质风化作用及丰富的构造活动密不可分。景迈茶园岩石中的矿物主要以石英和云母为主,景迈茶园岩石中的石英含量普遍高于勐库茶园。

2.1.2 岩石重金属元素含量特征

岩石制约着土壤的类型和肥力,也是茶叶矿物营养物质的资源库。研究区岩石重金属含量统计结果如表2所示。勐库茶园岩石中Hg、Cd、Cu平均含量低于景迈茶园,Co、Cr、Mn、Ni、Zn、As平均含量高于景迈茶园,两茶园Pb平均含量相同。与地壳元素丰度相比,勐库茶园岩石中Cu、As和景迈茶园岩石中Hg、Cu、As的平均含量高于地壳元素丰度值,勐库茶园和景迈茶园岩石中的As含量较为丰富,分别约为地壳丰度的36.7倍和8.0倍;勐库茶园岩石中的Hg含量仅为地壳丰度的25.0%,景迈茶园中的Mn含量仅为地壳丰度的15.5%,表明勐库茶园岩石中的Hg元素和景迈茶园岩石中的Mn元素最缺乏。勐库茶园岩石样品中的Cu和As属于强变异,空间差异性较大,其他重金属元素属于中等变异;景迈茶园的所有重金属元素均属于中等变异。

2.2 土壤重金属元素地球化学特征

2.2.1土壤重金属元素含量特征

深层土由岩石风化而来,主控因素为成土母质;表层土既受深层土的影响,又会因茶树根系、凋落物、施肥、交通而改变[22]。研究区A层土壤和C层土壤样品重金属元素含量统计结果如表3所示。所有土壤样品中Mn含量均高于Cr,Cr高于其他元素含量,继承岩石中Mn含量最高的特征;Hg、Cd、Pb、Co、Cr、Mn、Ni、Zn等元素在A层土壤中含量较高,Cu元素在C层土壤中含量较高。勐库茶园C层土壤中的As含量高于A层土壤中的As含量,继承了岩石强变异的特点。与云南省A层土壤背景值相比,勐库茶园A层土壤中Hg、Cr、As和景迈茶园A层土壤中Hg、Cr、Cu、Mn的平均含量高于背景值。与云南省C层土壤背景值相比,勐库茶园C层土壤中Cr、As和景迈茶园C层土壤中Hg、Cr、Cu的平均含量高于背景值。与农用地土壤污染风险筛选值相比,勐库茶园土壤中的As和景迈茶园土壤中的Cu含量较高,存在一定的土壤污染风险。

表1 研究区岩性特征及矿物组分

表2 研究区岩石重金属元素含量统计结果

表3 研究区A层土壤和C层土壤重金属元素含量统计结果

2.2.2 土壤重金属元素地累积指数污染评价

以云南省A层和C层土壤重金属背景值为参照,采用地累积指数法对研究区A层土壤和C层土壤中10种重金属元素(Hg、Cd、Pb、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Zn、As)污染情况进行评价,结果如图2所示。勐库茶园A层土壤中As和Cr整体属于轻度污染,个别样点中的As达到了偏重污染程度,个别样点中的Hg和Mn出现轻度污染现象。勐库茶园C层土壤中As整体呈现轻度污染状态,个别样点中的As达到了偏重污染程度,个别样点中的Cr和Cu属于轻度污染。结合岩石特征可知,勐库茶园土壤中As和Cr污染主要是由地质背景引起的,Hg的个别污染可能来源于人为活动输入[24]。景迈茶园A层土壤中重金属污染程度整体较勐库茶园轻,其中,Hg、Cr、Cu整体呈现轻度污染,个别样点中的Cr出现轻中度污染现象。景迈茶园C层土壤中仅出现Cr和Cu的轻度污染。景迈茶园土壤中Hg、Cr、Cu污染主要是由地质背景引起的。

2.3 茶叶重金属元素地球化学特征

2.3.1 茶叶重金属元素含量特征

研究区茶叶样品中重金属元素含量统计结果如表4所示。勐库茶园茶叶样品中重金属元素的平均含量大小为Mn>Zn>Cu>Ni>Cr>As>Pb>Co>Hg>Cd,景迈茶园茶叶样品中重金属元素的平均含量大小为Mn>Zn>Cu>Ni>Cr>Pb>Co>Hg>As>Cd,由此可知Mn、Zn、Cu、Ni、Cr为本研究茶叶中主要的重金属元素。勐库茶园茶叶中Hg、Cd、Pb和As的平均含量高于景迈茶园茶叶,而景迈茶园茶叶中Co、Cr、Cu、Mn、Ni和Zn高于勐库茶园茶叶。研究区内,除勐库茶园茶叶中个别样品出现As超标外,其他茶叶样品中的重金属含量均低于茶叶安全标准值。研究区茶叶样品中的As元素变异系数均大于100%,表明采样点之间As元素的含量差异较大。

2.3.2 茶叶重金属元素富集能力

重金属元素从土壤到茶叶的迁移和积累是其进入食物链的主要途径。研究区茶叶样品对重金属元素的生物富集系数如表5所示。勐库茶园茶叶从土壤中富集重金属的能力为Mn>Hg>Zn>Cu>Cd>Ni>Pb>As>Co>Cr,景迈茶园茶叶从土壤中富集重金属的能力为Mn>Zn>Hg>Cu≈Cd>Ni>Pb>Co>Cr>As。茶叶普遍对Mn具有高富集能力[26],其次是Zn、Hg、Cu、Ni,研究表明,Mn、Zn、Cu、Ni是茶树生长发育所必须的元素[27],说明研究区茶叶整体质量较好。茶叶对Cr的富集能力较小,可能是因为茶树吸收土壤中的Cr后主要累积在茶树根部,往叶片上迁移能力很弱[28]。

表5 研究区茶叶样品重金属元素生物富集系数

2.3.3 茶叶重金属元素健康风险评估

人体健康风险评估模型可以定量评估饮茶对人体的潜在危害[29]。研究区茶园茶叶样品重金属元素健康风险指标结果如表6所示。可以看出,勐库茶园和景迈茶园茶叶样品中日平均摄入量较高的重金属元素为Mn、Zn和Cu。勐库茶园茶叶样品中的非致癌风险平均值大小顺序为Mn>As>Co>Cr>Ni>Cu>Pb>Zn>Hg>Cd,景迈茶园茶叶样品中的非致癌风险平均值大小顺序为Mn>Cr>Co>Ni>Cu>Pb>Zn>As>Hg>Cd。勐库茶园茶叶样品中As的致癌风险平均值最大,景迈茶园茶叶样品中Cr的致癌风险平均值最大,均超过10-4。

研究区茶叶样品重金属元素的THQ和RiskTotal贡献百分比如图3所示。勐库茶园茶叶样品中Mn的HQ平均值(0.953)接近1,约占THD的60.75%,As元素约占THD的24.59%。景迈茶园茶叶样品中Mn的HQ值(1.304)大于1,约占THD值的81.65%。勐库茶园茶叶样品中重金属元素Risk平均值占比大小为As>Cr>Cd>Pb,景迈茶园茶叶样品中重金属元素Risk平均值占比大小为Cr>Cd>As>Pb。综上,勐库茶园茶叶样品和景迈茶园茶叶样品中Mn元素的非致癌风险最高,茶树自身的基因组成控制了Mn元素在茶叶中的富集[22, 30]。在勐库茶园茶叶中As元素致癌风险最高,在景迈茶园茶叶中Cr元素致癌风险最高,与茶园As和Cr的地球化学背景值高有关。

根据健康风险评价结果可知,研究区茶叶中的Mn会对人体造成轻度不可接受的非致癌风险,勐库茶园茶叶中的As和景迈茶园茶叶中的Cr会对人体造成轻度不可接受的致癌风险,其他重金属元素引起的风险是可接受的。因此,为了降低饮茶带来的风险,应将Mn和As优先作为勐库茶园的风险控制对象,将Mn和Cr优先作为景迈茶园的风险控制对象,对地质背景和土壤给予更多关注和监测,定期对茶园土壤中的Mn、As和Cr进行管控,选择合适的肥料来固定茶园中重金属的转移和积累。

表6 重金属元素的日平均摄入量(ADI)和非致癌风险(HQ)和致癌风险(Risk)

注:A,勐库茶叶样品THQ贡献百分比;B,勐库茶叶样品RiskTotal贡献百分比;C,景迈茶叶样品THQ贡献百分比;D,景迈茶叶样品RiskTotal贡献百分比

Fig.3 The percentage contribution of THQ and RiskTotalof heavy metal elements

3 结论

本研究总结了勐库茶园和景迈茶园岩石、土壤和茶叶样品的重金属元素地球化学特征,系统阐述了茶园地质背景对茶叶的影响及岩石、土壤、茶叶三者之间关联性,同时对茶园的土壤和茶叶样品进行了重金属元素风险评估。研究结果表明,勐库茶园岩性主要以片岩、糜棱岩和花岗岩为主,景迈茶园岩性主要以砂岩为主。勐库茶园岩石、C层土壤、A层土壤样品中的Cr、As含量均高于背景值,且As为强变异,空间分布差异性较大。景迈茶园岩石、C层土壤、A层土壤样品中的Hg、Cu含量均高于背景,岩石风化会使土壤Cr含量升高。本研究茶叶样品中Mn、Zn、Cu、Ni、Cr含量较高,且强烈富集Mn元素。

勐库茶园土壤中的Cr、As污染主要是地质背景引起的,个别样点Mn污染可能源于茶叶的强富集能力,个别样点Hg污染可能源于人为输入;景迈茶园土壤中的Hg、Cr、Cu污染主要是地质背景引起的。勐库茶园和景迈茶园茶叶样品中日平均摄入量较高的重金属元素为Mn、Zn和Cu,非致癌风险值中Mn元素占比最大。勐库茶园茶叶样品中As致癌风险占比最大,景迈茶园茶叶样品中Cr致癌风险占比最大,实际生产中应长期对茶园土壤和茶叶中的Mn、Hg、As和Cr进行监测调控。

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Geochemical Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Typical Tea Gardens in Yunnan Province

XIE Mengli1, CHANG He1*, ZHOU Xiaohua2, YANG Tianfu2, LONG Kun1

1. Faculty of Land and Resources Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650093, China; 2. Central Laboratory of Yunnan Geology and Mineral Exploration Development Bureau (Kunming Mineral Monitoring andInspecting Centre of Ministry of Land and Resources), Kunming 650218, China

In order to explore the relationship and the current situation between the geological background of tea garden and the content of heavy metal elements in tea, the rocks, soil and tea in Mengku tea garden and Jingmai tea garden in Yunnan Province were selected as the research objects. The contents of 10 heavy metal elements (Cd, Co, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, Zn, Mn, As) were determined. Multivariate statistical analysis and spatial analysis were used to summarize the characteristics and risk assessment of heavy metals in tea gardens. The results show that: (1) compared with the abundance of elements in the crust, the rocks in Mengku and Jingmai tea gardens were rich in As. While the rocks of Mengku tea garden were poor in Hg and the rocks of Jingmai tea garden were poor in Mn. (2) The soil of Mengku tea garden was mainly polluted by As and Cr. The soil of Jingmai tea garden was mainly polluted by Cr and Cu. They were all lightly polluted and had good soil quality. (3) The average contents of heavy metal elements in tea followed the order of Mn>Zn>Cu>Ni>Cr. The accumulation ability followed the order of Mn>Zn>Hg>Cu>Ni. Only a few tea samples from Mengku tea garden had As content exceeding the standard. And the heavy metal contents in tea were generally at the safe level. (4) For tea samples from Mengku and Jingmai tea gardens, Mn had the highest non-carcinogenic risk. As in Mengku tea had the highest carcinogenic risk. Cr in Jingmai tea had the highest carcinogenic risk. And other heavy metal elements were within the safe range.

heavy metals, coefficient of variation, geoaccumulation index, enrichment, health risks

S571.1;S151.9

A

1000-369X(2023)04-501-12

2023-02-13

2023-04-30

国家自然科学基金(42167052)、云南省科技厅基金(202101AT070277)、基础研究专项-青年项目(202201AU070091)

谢萌丽,女,硕士研究生,主要从事农业地质方面的研究,1079460428@qq.com。*通信作者:22786473@qq.com

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