全国发电用煤天然放射性核素含量调查分析

王绍林 陈凌 白向飞 拓飞 陈法国 曹钟港

关键词：发电用煤;天然放射性核素;调查分析

我国的能源结构以煤炭为主，“十二五”期间，能源消费总量中煤炭占66.0%～70.2%[1]，至2019年仍达57.7%[2]。发电用煤始终是煤炭消费的主力，其放射性核素含量是研究燃煤电厂排放物中放射性核素水平的基础。长期以来，国内研究人员已对我国电力用煤中的放射性核素含量开展了多次调查，获取了大量数据。目前看来，以往的调查具有很大的局限性，主要表现在：（1）以往调查数据获取的时间较早，不能反映我国集中建设大型煤炭基地以及关停小型煤矿等产业政策实施后煤中天然放射性水平的现状;（2）以往调查未对煤种进行区分，包含了很多气煤、焦煤及瘦煤等不适用于燃煤发电的煤样数据，与目前关心的发电用煤中的天然放射性水平有一定差距;（3）以往调查大多只包含煤中238U、232Th、226Ra及40K的含量，210Po和210Pb数据则很少涉及。为全面了解我国发电用煤中天然放射性水平的现状及变化情况，由中国原子能科学研究院牵头，煤炭科学技术研究院有限公司、中国疾病预防控制中心和中国辐射防护研究院联合开展了全国发电用煤天然放射性水平调查，生态环境部辐射环境监测技术中心及核工业北京化工冶金研究院参与了样品分析质保工作。本次调查结果将为全面评价我国煤电产业链的放射性影响提供发电用煤天然放射性水平的基礎数据。

1数据来源

调查采用煤样数据主要来自三个方面，即：（1）整理中国原子能科学研究院煤矿核素数据库得到的数据;（2）搜集公开发表文章中的数据;（3）组织开展全国13个大型煤炭生产基地所属煤矿调查获取的煤样数据。“原子能院煤矿核素数据库”的数据主要来自20世纪90年代中国原子能科学研究院与中国矿业大学研究生院合作对全国主要大型煤矿样品中天然放射性核素含量调研的结果[3-4]以及后期中国原子能科学研究院对全国部分煤矿进行抽样测量的数据[5]。数据库整理时，考虑到国内小型煤矿关停、大中型煤矿整合等产业结构调整情况，剔除了较早期、无煤矿产量信息以及气煤、肥煤、焦煤和瘦煤等不适用于发电的煤样数据。搜集的数据主要来自《辐射防护》《中国煤田地质》《中国辐射卫生》中公开发表的文章以及煤炭科学技术研究总院、新疆维吾尔自治区辐射环境监督站和神华集团等单位提供的煤样分析数据。2015年，由中国原子能科学研究院牵头，组织煤炭科学技术研究总院、中国辐射防护研究院等单位开展了全国13个大型煤炭生产基地所属煤矿的联合调查。大型煤炭生产基地是指我国在“十二五”期间重点建设的14个亿吨级大型煤炭生产基地，包括晋东、晋中、晋北、陕北、黄陇、宁东、神东、蒙东、新疆、冀中、鲁西、河南、两淮和云贵基地[6]，这些基地在2013年的总产量达33.6亿吨，占全国总产量的91%。联合调查活动涉及除黄陇基地以外的13个基地，共收集了66家煤矿的76个煤样。其中，内蒙古、山西、河南等主要产煤省份的样品来源煤矿全部为大、中型煤矿，小型煤矿则集中在云南、贵州、新疆南部及伊犁地区。在煤样品采集与前处理时，依据商品煤人工采样方法[7]进行采集，依据土壤样品前处理方法进行样品处理[8]。样品分析时，煤中238U、232Th、226Ra、40K和210Pb分析，均依据土壤中放射性核素的γ能谱分析方法[9]采用宽能或N型HPGeγ谱仪进行分析测量，210Po分析则用化学方法进行电镀制样[10]后，采用α谱仪进行测量。

本次调查共收集了全国16个主要产煤省份、139家煤矿的煤样数据，其中大型煤矿78家、中型煤矿25家、小型煤矿36家。16个省份总年产量在2013年占全国总产量的93.4%，样品来源煤矿及样品数量相对较多的内蒙古、山西、陕西及新疆的总产量占全国总产量的70%以上，数据统计具有代表性。关于样品来源省份、煤矿以及样品数量统计情况列于表1。

2全国发电用煤中天然放射性核素含量

2.1按样品数及年产量加权统计结果

调查数据的统计内容包括各省及全国煤样中238U、232Th、226Ra、40K、210Po和210Pb六种天然放射性核素含量的范围、按采集样品数加权得到的均值以及按煤矿年产量加权得到的均值。各省及全国煤中天然放射性核素含量按年产量加权均值是依据2013年全国及各省动力煤产量统计得到的。如在同一煤矿采集多个样品，则把该煤矿煤样中天然放射性核素含量的算术平均值作为一个样品处理。如样品来自同一煤矿中不同产量的矿井或批次，则将各矿井或批次的产量加权均值作为该煤矿的样品数据。天然放射性核素含量的煤年产量加权均值按式（1）计算，年产量加权均值的标准差按式（2）计算[11]。

式中，Xp为各省或全国煤中天然放射性核素含量按煤年产量加权均值，Bq/kg;Pk为产量加权因子，对省内某一煤矿产量与该省样品涉及煤矿数的总产量之比，对全国为该省产量与全国总产量之比;Xk为天然放射性核素含量测量值，Bq/kg，对省内第k个煤矿样品测量值的算术平均值，对全国为某省的产量加权均值。

式中，σXp为各省或全国煤中天然放射性核素含量加权均值的标准偏差，Bq/kg;m为某省的煤矿数或全国统计省份的个数。

全国发电用煤中天然放射性核素含量统计结果列于表2。表2显示，全国发电用煤中238U和226Ra含量相对较高的有贵州、江苏、江西、山西、北京和河北等省市，同时也高于全国产量加权均值，238U含量相对较低的有新疆北部露天矿区、湖南和山东，226Ra含量相对较低的有新疆北部露天矿区、宁夏和湖南;煤中232Th含量相对较高的有新疆南部及伊犁地区、山西、江西和河北等，同时也高于全国产量加权均值，较低的有新疆北部露天矿区、宁夏和云南等;煤中40K含量相对高的有江西、北京、新疆南部及伊犁地区和内蒙古等省市，贵州、河北、辽宁和江苏也高于全国产量加权均值，含量较低的有新疆北部露天矿区、宁夏和云南等省;煤中210Po和210Pb含量缺少湖南、江西、江苏、新疆南部及伊犁地区的数据。根据当前统计结果，煤中210Po含量相对较高的有贵州、山西、安徽和内蒙古，同时也高于全国产量加权均值，较低的有新疆北部露天矿区、云南和陕西;煤中210Pb含量相对较高的省份有贵州、山西、河北和安徽，同时也高于全国产量加权均值，较低的有新疆北部露天矿区、宁夏和云南。

在上述省份中，江苏和宁夏获取的煤样数据较少，煤中放射性水平有待进一步调查。新疆南部及伊犁地区、湖南和江西的数据大多来自资料搜集。此外，由于新疆地域辽阔，不同区域煤中放射性水平差异很大，具体表现在新疆北部露天矿区开采规模大但煤中放射性含量低，南部及伊犁地区，煤中放射性核素含量偏高，但煤矿开采规模小。局部区域的煤样数据不足以代表整个新疆的辐射水平现状。因此，将新疆划分为不同的区域分别进行评价。

2.2按煤矿规模加权统计结果

煤中天然放射性核素含量的按煤矿规模加权均值是依据2013年全国大、中、小型煤矿年产量在全国总产量中占比统计得到的。统计煤矿规模加权均值时，将样品来源煤矿按大型煤矿（年产量>120万吨）、中型煤矿（年产量30～120万吨）和小型煤矿（年产量<30万吨）进行分类[15]，分别统计大、中、小型煤矿的年产量加权均值，统计方法同各省的年产量加权均值。最后，以统计年份内大、中、小型煤矿年产量在全国总产量的占比为权重因子计算全国的煤矿规模加权均值。天然放射性核素含量的煤规模加权均值按式（3）计算：

式中，XS为不同规模煤矿（大型、中型和小型）或全国煤中天然放射性核素含量按煤矿规模加权均值，Bq/kg;Pk，S为煤矿规模加权因子，对不同规模煤矿为某一煤矿产量与该类型煤矿样品涉及煤礦数的总产量之比，对大、中、小型煤矿年产量在全国总产量的占比;Xk为天然放射性核素含量测量值，Bq/kg，对各规模煤矿为第k个煤矿样品测量值的算术平均值，对全国为该类型煤矿的产量加权均值。

煤矿规模加权均值的标准偏差按式（4）计算：

式中，σXS为不同规模煤矿或全国煤中天然放射性核素含量按煤矿规模加权均值的标准差，Bq/kg;n为某类型煤矿的煤矿数或全国统计规模煤矿的个数。

按煤矿规模加权统计全国发电用煤中放射性核素含量有助于了解全国发电用煤中天然放射性核素含量变化的原因。资料显示[16]，2013年全国煤矿数量1.2万处，比2005年减少1.3万处。其中，年产量120万吨以上的大型煤矿850多处，比2005年增加560处，占全国总产量比重由35.7%提高到65%;年产量30万吨以下的小型煤矿9800多处，数量比2005年减少了1万多处，产量占全国比重由30%下降到16%以下。根据2013年各类煤矿的产量在全国总产量的占比计算得到各省煤中放射性核素含量按煤矿规模的加权平均值，具体结果列于表3。从统计结果看，对于小型煤矿，除232Th含量以外，煤中其他天然放射性核素含量明显高于大、中型煤矿，大型和中型煤矿煤中天然放射性水平相差则不大。

2.3分析与讨论

自20世纪80年代以来，国内研究人员对我国电力用煤中放射性核素含量做了大量研究，如20世纪80年代末由中国原子能科学研究院开展的“我国煤中天然放射性水平调查”[3]、1993年开展的“电力用煤天然放射性调查”[17]、2000年以后开展的“中国煤中的铀、钍和放射性核素”调查[18]、2015年开展的“原子能院煤样核素数据库整理”[19]、“全国煤矿中煤、矸石天然放射性核素含量调查”[11]等，取得了煤中天然放射性水平的大量数据。以往调查获取的主要数据及本次调查结果汇总于表4。

我国早期开展的煤中放射性水平调查关注的放射性核素相对较少，文献[3]和文献[17]中没有238U的数据发表。在文献[11]、[18]和[19]中，煤中238U含量呈现较为明显的上升趋势，226Ra在1993年中出现较高数值[17]，随后的统计年份（文献[18]和文献[19]）略有降低，在2001年达到最高值[11]，232Th的变化则不明显。文献[11]发表的238U和226Ra数据与以往相比有着较大程度的升高，主要是由于随着早期调查结果的发表，煤的天然放射性问题受到关注，许多煤矿企业或研究单位专门选取了放射性水平偏高的煤样进行检测，该次调查则大量收录了此类数据，如新疆南部煤样数据。本次调查的煤样数据是基于2013年全国各省动力煤年产量加权计算得到的，同时也基于2005年全国各省原煤产量计算得到该年份的煤样数据。本次调查的结果与以往调查相比出现了不同程度的降低，主要是由于：（1）本次调查对“原子能院煤矿核素数据库”进行整理，剔除了较早期、无煤矿信息和非发电用煤的数据;（2）取自各大型煤炭基地的煤样放射性水平较低且煤矿年产量大，加权作用明显;（3）全国煤炭产量变化及各省煤炭产量此消彼长。相比2001年，2013年陕西和内蒙古的动力煤产量增幅最大，但其煤中天然放射性核素含量相对较低;2013年新疆动力煤产量增长了4倍，主要是北部露天矿区的大规模开采，露天煤矿天然放射性核素含量相对较低;（4）国家煤炭产业政策调整和产业结构优化，数量众多且放射性水平偏高的小型煤矿不断被关停或整合[21]，大型或超大型煤矿逐年增加，新疆维吾尔自治区出台政策[22]对天然放射性核素含量较高的煤矿开采做出限制，这些因素也客观上造成了本次调查统计结果的降低。

3结论

本次调查可以得到以下结论：（1）我国发电用煤中天然放射性核素含量按年产量加权均值，238U为29.2±2.9Bq/kg、226Ra为25.2±2.1Bq/kg、232Th为26.9±0.1Bq/kg、40K为64.0±0.6Bq/kg、210Po为20.7±0.2Bq/kg、210Pb为24.6±0.3Bq/kg;按煤矿规模加权均值，238U为33.9±9.7Bq/kg、226Ra为30.9±7.9Bq/kg、232Th为28.5±4.2Bq/kg、40K为79.7±20.4Bq/kg、210Po为26.8±4.3Bq/kg、210Pb为33.9±7.7Bq/kg;（2）不同放射性核素在各省市煤中的分布不一致，如贵州、江苏、江西、山西、北京和河北的煤中238U和226Ra含量高于全国平均水平，新疆南部及伊犁地区、山西、江西和河北等省煤中232Th含量相对较高，江西、北京、新疆南部及伊犁地区和内蒙古煤中40K含量相对较高，贵州、山西、安徽等省煤中210Po和210Pb含量相对较高;新疆北部露天矿区的各种放射性核素含量均较低;（3）全国发电用煤中天然放射性水平的统计结果呈现下降的趋势，主要与大型煤炭基地建设、全国及各省煤炭产量的变化及国家煤炭产业政策调整等因素有关。