水体放射性在线监测系统校准装置设计

郭生良 向叶舟 葛良全 邓晓钦 王 亮 罗明涛 赖茂林 朱小铰

1（成都新核泰科科技有限公司 成都 610052）

2（成都理工大学 地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）

3（四川省辐射环境管理监测中心 成都 610031）

水资源是人类赖以生存的必需资源，根据国家《生活饮用水卫生标准》（GB5749－2022）［1］，水中总α放射性不超过0.5 Bq·L-1，总β放射性不超过1 Bq·L-1。水中的放射性的来源主要有：核电站、研究堆等核设施的液态流出物；地质体天然放射性元素的析出，如铀系列、钍系列、锕铀系列、40K等；还有核试验、核事故引起的降尘等。目前，传统的水体放射性监测方式为定期采样与实验室分析，其分析的周期较长、操作繁琐、时效性差，难以实现及时预警监测。采用在线γ能谱测量技术实时监测水体中的放射性水平，将极大提升核事故应急效率，保障公众辐射安全和社会稳定［2-6］。

水体放射性在线监测系统就是利用这一技术开发的，该系统是把被测水样抽取到铅室中，利用探测器对水体中放射性核素进行探测。由于该监测系统需不间断工作，其中探测器晶体和各种电子元器件温度受内外部因素影响发生变化。晶体发光效率会受温度的影响造成谱漂移，二极管、电阻、电容等电子元件都会受温度影响，造成谱线展宽和峰位发生变化，导致谱线解析困难和强度测量的误差［7］。传统的测量系统一般使用天然本底核素（K、U、Th）进行稳谱，或者通过找到温度变化与放大倍数的规律，通过建立数学模型等进行谱线校准。但在铅室中，天然本底核素放射性较弱，导致需要很长时间才能实现较高谱线校准精度。所以，研究一种在线校准装置使其可以在低本底情况下实现谱线校准就十分必要［8-11］。

1 水体放射性在线监测系统

水体放射性在线监测系统可通过抽取被监测流域水样，分析计算出水体放射性核素（40K、134Cs、60Co、214Bi、208Tl和137Cs等）的活度浓度，通过水体中总γ活度来反演计算出总α、β活度。利用能谱分析方法能够连续监测水中的各放射性元素的活度浓度并且在远程微机上实时显示、记录和分析测系统测量结果。如图1所示，水体不间断取样由两个交替运行的抽水泵来实现，可以连续从采样点把水样抽取到铅室内，铅室中放有探测器对样品进行放射性核素监测，若该样品合格则通过管道回路排出到取样地，若不合格则储存在污染水池进行处理和分析［12-13］。由于在水体监测过程中，常用的探测器类型为NaI（Tl）、HPGe（高纯锗）、CeBr3（溴化铈），探测效率与能量分辨率是决定测量结果准确性的关键，综合考虑，选用能量分辨率及探测效率均比较优秀的溴化铈探测器，探测器相对探测效率大于132%（7.6 cm NaI、1.33 MeV，60Co），能量响应范围为30 keV~3 MeV，能量分辨率为对系统662 keV峰（137Cs）在4.21%左右。该系统结构如图1所示。

图1 水体放射性在线监测系统Fig.1 Structure diagram of real-time on-line monitoring system of water radioactivity

2 在线校准装置的设计

在线校准装置由校准源、屏蔽层、滑动铅块、直线电机、校准孔组成。装置基于水体放射性在线监测系统运行，三个溴化铈探测器呈正三角形摆放于铅室正中央。在铅室铅壁上开校准孔，用于探测器接收校准源放出的射线；在校准孔外侧放置校准源，根据校准源放出的射线，形成校准谱线时的参考峰；校准孔设置可遮挡校准源的滑动铅块，用于实现校准装置的开关状态；校准源周围设置屏蔽层，用于屏蔽校准源对周围环境的影响；校准装置的结构如图2所示。通过软件设置校准周期，控制直线电机，使其移动铅挡块使校准孔打开或被遮挡，实现校准功能开关状态的自由切换。工作结构如图3所示。

图2 校准装置示意图Fig.2 Diagram of calibration device

图3 校准装置工作原理示意图Fig.3 Diagram of working principle of calibration device

当谱峰发生漂移时，软件会根据计数率、峰形等条件，查找并识别校准源特征峰，对其实时峰位和理论峰位进行判断，如果发生漂移，通过计算并设置软件增益，将特征峰拉回标准位置，再进行上位机解谱，输出稳谱后的谱线。如果未发生漂移，直接解谱输出谱线，并生成谱线质量报告，校准装置工作原理流程如图4所示。

图4 装置工作流程Fig.4 Working flow of the device

3 校准装置中各部分参数研究

在校准装置的设计过程中，考虑到各方面因素，首先要保证校准装置的有效性和准确性，形成的校准源谱峰越稳定，校准的可靠性越高，影响校准源特征峰稳定性的主要因素是探测器对校准源的探测效率。决定源探测效率的主要参数是校准源发射的γ射线能量和源对探测器的立体角的大小，通过蒙特卡罗模拟选取了最适合用来做校准的放射源，并且模拟计算出校准源的最佳摆放位置和铅室开孔的半径大小，由于在水体放射性在线监测系统正常运行时，需要对校准源进行屏蔽，否则会影响系统测量结果的准确性，从而进行了滑动铅块厚度的模拟计算［14-17］。

3.1 校准源的选取

探测器对校准源的探测效率越高，短时间内形成的谱峰越明显，更利于校准谱峰的漂移。使用蒙特卡罗方法，首先对水体放射性在线监测系统中的铅室及探测器进行等尺寸大小及运行条件建模，分别设置铅室中充满水，并将其设置为各向同性的体源，射线能量设置见表1。模拟中使用F8卡进行计数，根据模拟结果求出探测效率，得到溴化铈探测器系统正常运行时在能量为59.5~2 614.7 keV的全能峰探测效率曲线，如图5所示；探测器对能量为300 keV左右的能量探测效率最高。校准源需要具备：半衰期长；产生的能量射线不会影响被测的对象的γ谱线。探测器对其产生的参考峰的探测效率高。分析常见的γ放射源的特性，根据国家环保总局发布的《电离辐射防护与辐射源安全标准》（GB 18871－2002）最终选取137Cs（豁免源，活度为9.87×103Bq，相对扩展不确定度为3.5%）作为校准源［18］。该源的半衰期为30 a，稳定性强，而且处于低能段，散射造成的影响较小，且探测器对其源峰的探测效率相对较高，可以较快生成参考峰实现及时的刻度校准。

表1 各核素对应的特征峰能量Table 1 Characteristic peak energy corresponding to each nuclide

图5 能量-效率曲线Fig.5 Energy-efficiency curve

3.2 开孔半径和校准源位置的模拟计算

3.2.1 理论基础

使用MCNP程序来进行探测效率的模拟计算模拟校准源为放出的γ光子能量为0.661 MeV的各向同性源，对光子和电子进行全程跟踪，包括次级反应，用F8卡和E8卡记录特征峰对应道址产生的能量脉冲和计数率，从而求出源峰探测效率。通过模拟计算不同条件下校准装置中探测器的源峰探测效率，即［19-20］：

式中：εsp为源峰探测效率；εinp为本证探测效率；ω为几何因子；

几何因子为入射到探测器灵敏体积的粒子数与源发射的粒子数之比，即：

式中：N为入射在探测器灵敏体积上的粒子数；N0为探测器计数；A为源的活度；Pγ为光子发射概率（分支比）；t为测量时间；Ω为整个探测器晶体对校准源所张立体角。

即：

由式（3）可知，源峰探测效率只与探测器晶体对校准源所张立体角有关。

图6中θ为放射源与校准孔夹角的一半，D为放射源到铅室外侧的径向距离，l为铅室厚度，r为校准孔半径，L为探测器左侧与铅室内侧的径向距离，L0为探测器左侧到校准孔入射方向最大剖面面积的距离，H为探测器的高，Φ为探测器的半径。

图6 校准装置模型示意图Fig.6 Diagram of calibration device model

如图6所示，探测器通过校准孔对放射源所张立体角可看作顶角为2θ的圆锥的立体角，即：

对点源有：

将式（5）代入式（6）积分，得到：

由于三个探测器摆放朝向对距离有一定的影响，经过计算其中L0的范围为：

由于l为定值，由式（7）可知，源对探测器所张立体角（探测器对源的探测效率）与源到校准孔的垂直距离和校准孔的半径有关。在r与D均满足式（7）关系时，D值越小，r值越大，探测器相对于校准源的立体角越大，即探测器对校准源的探测效率越大。

对立体角计算式（7）中校准孔半径r和源到校准孔的距离D进行讨论，取不同参数的两者对整个模型立体角的影响见图7。

图7 小孔半径r和源到校准孔的距离D对立体角Ω的影响Fig.7 Effect of small hole radius and distance from source to calibration hole on solid angle

当小孔半径一定时，源与校准孔距离越小，模型立体角越大，并且随着距离的增大，立体角的变化趋势逐渐减小。当源到校准孔的距离一定时，孔径越大，立体角越大，且随着孔径的增大，立体角变化趋势越快。由此可以得出，源到校准孔的距离越小、小孔半径越大，整体装置的立体角越大，增幅也越大。

3.2.2 模拟模型的建立

刻度校准装置的模拟模型如图8所示，以三个溴化铈探测器下平面正中心为圆点，建立模型，铅室的高度为800 mm，厚度为120 mm，铅室内径为600 mm，外径为800 mm，铅内外均由12 mm的钢外壳包裹。探测器由高为410 mm，半径为70 mm的不锈钢支撑架固定，三个溴化铈探测器呈正三角形摆放于铅室正中心，探测器的溴化铈晶体尺寸为∅51 mm×45 mm，晶体外部由2 mm的铝壳包裹。

图8 刻度校准装置模拟模型示意图Fig.8 Diagram of simulation model for calibration device

3.2.3 校准源位置的模拟计算

将开孔半径r设置为固定值（2.5 cm），模拟校准源在距校准孔不同距离时，探测器对源峰的探测效率变化。初始将校准源放置在距校准孔圆心1 cm的同一水平线上，设置参数，按1 cm逐步递增，观察源峰探测效率的变化，如图9所示；随着源相对校准孔距离的增加，探测器对源的探测效率逐渐下降，与理论相符。

图9 校准源位置与探测效率的关系Fig.9 Relationship between calibration source position and detection efficiency

3.2.4 滑动铅块厚度模拟计算

根据上述模拟，建立校准孔半径r为2.5 cm，表面积尺寸为∅30 mm×30 mm的铅挡块模型，依次增加挡块厚度，校准源紧贴滑动铅块外侧与校准孔位于同一水平线，计算探测器对校准源的源峰探测效率，通过观察探测器的相对探测效率，计算屏蔽效果，选取最佳的铅挡块厚度（表2）。

表2 蒙特卡罗模拟得出滑动铅块厚度对探测效率的影响Table 2 Monte Carlo simulation shows the influence of sliding lead block thickness on detection efficiency

通过模拟计算结果可知，滑动铅块厚度在5 cm时，探测器对校准源的探测效率相对于无滑动铅块遮挡时减少了99.74%，可以说明，系统在正常运行时几乎不受到校准源的影响。

3.2.5 开孔半径的模拟计算

将校准源设置在探测器中心同一水平线上，距铅室直线距离为5 cm处，在保证校准源位置不发生改变的情况下，模拟在开孔半径增大的情况下，溴化铈探测器对0.662 MeV特征峰的探测效率的变化，开孔半径从11 mm开始，按1 mm依次递增，记录不同半径下探测器对源峰的探测效率，如图10所示，随着开孔半径增大，探测器的源峰探测效率逐渐增大，当开孔半径增加到2.2 cm后，探测器的源峰探测效率几乎不在发生改变。

图10 开孔半径与探测效率的关系Fig.10 Relationship between opening radius and detection efficiency

4 现场应用

4.1 系统本底测试

校准装置安装后，由于校准源在铅屏蔽的状态下也会对系统测量结果造成一定影响，需计算校准源对测量结果的影响，并根据影响程度进行校正。系统中本底来源主要有自然环境和宇宙中在通过铅室屏蔽后衰减的γ射线，在安装校准装置后，系统本底中会增加校准源在通过屏蔽层衰减后γ射线，在铅室中装满纯净水，分别记录小孔打开和关闭1 h时探测器对校准源（137Cs）的峰位和计数，计算求出总计数率，分析放置校准源后系统本底的变化，从而计算校准源对结果的影响，结果如表3所示。

表3 校准装置本底测试（1 h）Table 3 Background test of calibration device (1 h)

从表2可知未加校准源，校准孔处于关闭状态下，铯窗本底计数率为0.108 s-1，安装校准源后，校准孔处于关闭状态下，铯窗本底计数率为0.187 s-1，计数率变化较小，由此可知校准源在系统正常运行时，对系统测量结果贡献极少，在检测水体中铯浓度时，可根据实验结果进行校正。

4.2 实际应用

将在线校准装置安装于系统中后，系统连续运行一个月，选取其中部分数据，如表4所示；137Cs峰峰位变化在±1%以内，137Cs峰全能峰总计数相对变化率在±5%以内。在线校准装置达到了预期目标。

表4 实测校准数据Table 4 Measured calibration data

5 结语

通过模拟计算和实际验证，确定了在线校准装置的各部分参数，校准孔半径设置为2.2 cm，滑动铅块厚度设置为5 cm，校准源摆放位置为紧贴滑动铅块外侧距校准孔外侧径向距离为5 cm，将在线校准装置安装在系统中后，通过一个月连续不间断运行，峰位变化在±1%以内，峰面积变化在±5%以内。解决了系统由于温度、硬件等原因发生谱线漂移问题，提高了系统测量的稳定性和精确性。

作者贡献声明郭生良：论文撰写，提出研究思路、制定实验方案、参与实验；向叶舟：制定实验方案、参与实验，数据收集与处理;葛良全：全程给予指导意见，修订最终版论文;邓晓钦：背景调查，对实验方案进行指导和监督，参与实验;王亮：参与实验，做了装置设计方面的相应工作;罗明涛：参与实验，做了数据模拟测量方面的相应工作;赖茂林：背景文献调研;朱小绞：提出相应意见并修改论文。