基于激光诱导击穿光谱法和反向传播神经网络建立废钢分类和定标模型及其应用

刘艳丽,刘宏强,黄晓红,孙永长,卫广运

(1.河钢集团钢研总院,石家庄 050000; 2.华北理工大学 人工智能学院,唐山 063210)

2020年9月国家主席习近平在联合国大会上作出了“碳达峰”“碳中和”的庄严承诺,对钢铁行业的节能环保提出了更高的要求,以废钢为主要原料的电炉炼钢,将在钢铁行业绿色发展战略中发挥重要作用。废钢成分主要包括Si、Mn、Cr、Ni、Cu等,快速、精准检测废钢成分含量是扩大利用废钢资源、提高钢水质量、突破资源瓶颈制约、建设资源节约和环境友好社会的重要保证,如用废钢炼制齿轮钢、轴用钢等时,应严格控制电炉钢水中这些元素的残余水平,以保证端淬过程的稳定;废钢成分含量较高时,在后续炼制新钢时应减少这些成分的加入量。由此可见,基于成分含量进行废钢精准分类非常关键,但是目前采用的分类参数多为废钢质量、外观大小等,而以火花直读光谱法、X射线荧光谱法检测废钢成分所得的精细分类仍然存在较大的局限性,如火花直读光谱法取样、制样要求严格;X射线荧光光谱法检测较轻元素难度较高。因此,迫切需要开发能适用于现场,快速、全面实现废钢分类以及成分检测的仪器,以满足高品质冶炼的需求[1]。

激光诱导击穿光谱法(LIBS)是将高能量脉冲激光聚焦在样品表面激发分析物的等离子体信号并用光谱仪收集信息来进行定性、定量分析的,该方法具有分析元素全面、快速、简便且制样要求低等特点,在废钢成分定性分析中具有明显优势[2-5]。但是在定量分析时,由于基体效应和光谱自吸收等常见问题[6-7],市面上现有的激光诱导击穿光谱仪存在与废钢样品匹配性低、结果稳定性差、预测精度低等缺点,仍然落后于其他检测方法,和钢铁企业实际应用存在较大差距。鉴于此,本单位自主研发了一款高精度激光诱导击穿光谱仪,并配置了具有独立知识产权的LIBS高精度定标分析软件,可快速实现硬件配置、光谱采集、数据预处理、定性定量分析、数据库管理等功能,极大地提高了分析数据的处理速率;同时引入反向传播(BP)神经网络等算法,最大程度提取特征信息,显著提升了废钢中成分分析的精度[8-11]。

1 试验部分

1.1 仪器与试剂

LIBS废钢成分快速检测系统[3-4],包括自主研发的LIBS高精度硬件检测平台、具有独立知识产权的LIBS高精度定标分析软件,Dawa-200型调Q固体Nd:YAG激光器(脉冲能量0～200 mJ,可调;频率0～20 Hz,可调)、AvaSpec-ULS204-4-USB28光纤光谱仪(光谱范围173～301 nm)、自制不共轴光路系统及三维动作平台,平台上集成有不规则试样夹持装置,可保证不同试样检测的功率密度一致。

为了提升模型定标精度,参考国家标准GB/T 4336-2002《碳素钢和中低合金钢 火花源原子发射光谱分析方法》选择标准样品,包括6个碳素结构钢标准样品GSB A68072-92、6个低合金钢标准样品GSB-03-2615、6个中低合金钢标准样品YSBS23207-97,分别记为标准样品1～18,具体信息见表1。

表1 18个标准样品的成分信息Tab.1 Composition infor mation of the 18 standar d samples

1.2 试验方法

样品打磨至表面光滑无污渍,随后按照以下条件测试:激光焦点到样品表面距离为-2 mm,激光器触发光谱仪脉冲能量为139 mJ、脉冲频率为5 Hz、积分时间为1.05 ms、延迟时间为1.28μs。为降低仪器工作参数波动的影响,每个样品表面均匀选取20个检测位点,每个检测位点激发350个脉冲,取第101～350个脉冲数据为有效数据,并依据拉依达准则进行数据异常校验,剔除粗大误差光谱,从剩余平均光谱(173～301 nm)数据(18个标准样品共360组数据带)中提取目标元素的特征数据,进行归一化处理后输入到模型的全连接层,随后输送到H1隐藏层对数据进行一次特征值提取,使前一层的向量转换为新的向量,用Re L U激活函数(分段线性函数,可有效缓解过拟合问题)对神经元的输出结果做出判断,将上一层输出的特征值输入到下一层,最终将输出结果与目标结果相比较,计算误差并进行反向传播。更新权值w后进行新一轮的正向传播,通过预先设定早停法(Earlystop)来避免过拟合,再连续训练5轮至均方误差(MSE)不能再被优化,停止训练并保存模型。本工作建立的模型包括分类模型和定标模型,前者用于对不同牌号的废钢样品进行分类,后者用于检测废钢中元素的含量。

1.2.1 分类模型

参考美国国家标准与技术研究院(NIST)的发射谱线数据库,选择重叠少、自吸收弱、强度较大的谱线作为Si、Mn、Cr、Ni、Cu元素的最优分析谱线,分 别 为251.60,293.86,286.41,227.01,213.60 nm。以Fe为参考元素,选取各元素附近的Fe元素的分析 谱 线(263.54,292.66,271.44,263.54,206.98 nm)为参考线,对各元素的强度进行归一化处理,将得到的相对强度作为输入向量建立3层BP神经网络模型,其中输入层单元个数为6,隐藏层单元个数为8,输出层单元个数为18(对应标准样品1～18,以独热编码表示)。将18个标准样品共360组数据带按3∶1数量比随机划分为训练集、测试集,设置最大迭代次数为500、学习率为0.01,用上述模型进行训练。

1.2.2 定标模型

参考分类模型,选取各元素的最优分析谱线,以与分类模型相同的Fe元素为参考元素进行归一化处理,将相对强度作为神经网络的输入向量建立3层BP神经网络模型,其中输入层单元个数为与分类模型相同的各元素分析谱线个数,隐藏层单元个数为8,输出层单元个数为1(对应目标元素的含量),并按4∶1数量比将360组数据带随机划分为训练集、测试集。用线性相关性拟合度(R2)、均方根误差(RMSE)、平均百分比误差(MPE)和残差平方和(PRESS)等4个指标评价模型性能的优劣,由此选择的Si、Mn、Cr、Ni、Cu定标模型的迭代次数分别为200,200,200,160,280次。其中,R2越接近于1,预测值与真实值之间线性相关性越好;RMSE即MSE的平方根,RMSE越小,预测值与真实值越吻合,模型性能越好。在样品较多时,可以用MPE评价定标模型,MPE越趋近于0,模型性能越好。PRESS可用于验证定标模型的准确度,PRESS越趋近于0,模型性能越好。

2 结果与讨论

2.1 分类模型性能分析

训练过程中分类模型准确率变化如图1所示。

图1 训练过程中分类模型准确率的变化曲线Fig.1 Cur ves showing changes of the accuracy of the classificationmodel during the training pr ocess

由图1可知,随着迭代次数的增加,准确率逐渐趋近于100%,证明利用神经网络进行分类具有一定的可行性。用训练好的神经网络对测试集样品进行分类,分类效果如图2所示。

由图2可知,测试集90组数据带的预测分类结果和真实样品的分类结果一致(图中两条曲线完全重合),分类准确率达到100%,说明所建BP神经网络分类模型的分类效果较好。

图2 分类模型在测试集上的分类效果Fig.2 Classification effect of classificationmodel on test set

2.2 定标模型性能分析

按照试验方法对训练集进行训练,各元素定标模型的4个性能指标随迭代次数变化而变化,其中Cr、Cu定标模型性能指标的变化曲线如图3所示。

由图3可知:Cr定标模型所得R2在迭代50次后便趋向于1,RMSE、MPE均在迭代200次后降至较低且趋于平稳,PRESS在迭代50次后降至较低且趋于平稳,因此试验选择在迭代次数200次时停止训练;Cu定标 模 型 所 得R2、RMSE、MPE和PRESS在迭代280次时达到最优效果,因此试验选择在迭代280次时停止训练。

图3 Cr、Cu定标模型性能指标图Fig.3 Calibrationmodel perfor mance index charts of Cr and Cu

训练集和测试集各元素定标模型性能指标如表1所示。

由表1可知:训练集中Mn、Cr、Ni、Cu元素的R2达到0.990以上,Si元素的达到0.940以上;测试集中5种元素也保持了良好的拟合效果,RMSE、MPE和PRESS等3项指标也较好,充分说明利用BP神经网络建立的元素定标模型的性能较好。其中,测试集的预测值和认定值进行拟合,拟合方程为y＝x,其偏离程度见图4。

图4 预测值与认定值偏离程度Fig.4 Degree of deviation between predicted values and certified values

表1 各元素定标模型性能指标Tab.1 Perfor mance indices of each element calibrationmodel

结果表明,各元素模型的预测值均在认定值范围内浮动,拟合程度较好,能够反映元素的真实含量。

2.3 样品分析

按照试验方法对实际样品1平行测定5次,计算预测值的相对标准偏差(RSD),Si、Mn、Cr、Ni和Cu元 素 的 预 测 值 的RSD分 别 为4.6%,2.7%,2.2%,0.88%,1.8%,均 小 于5.0%,符 合 精 密 度规定。

利用定标模型预测样品1、样品2和样品3中5种元素的含量,并和参考GB/T 4336-2016《碳素钢和中低合金钢 多元素含量的测定 火花放电原子发射光谱法(常规法)》所得的测定值比较,见表2。

表2 测定值和预测值的比较Tab.2 Comparison of deter mined values and predicted values

由表2可知:预测值和测定值基本一致,说明废钢样品定标模型准确度较好,可进一步应用于实际生产检测中。针对钢铁行业尚无专用性废钢成分快速检测工业成型机的现状,本工作采用自建设备及软件,并结合BP神经网络建立了分类模型和定标模型。分类模型的准确率趋近于100%,Si、Mn、Cr、Ni、Cu等元素定标模型所得测试集数据的R2分别为0.941,0.983,0.983,0.988,0.987,RMSE分 别 为0.061 2,0.060 7,0.042 5,0.049 6,0.016 9,模型性能均较好。将所建模型用于测试集的分类和实际样品中5种元素含量的测定,分类准确率为100%,预测值和测定值一致,基本满足钢厂废钢分类以及成分快速检测的工作需求。下一步还将继续优化算法,实现废钢成分中As、Sn等有害残余元素的检测,为实现异常废钢的单独管理和建立适应特殊钢微量元素控制的质量管理体系提供技术参考。