基于氯离子示踪法深厚包气带地区地下水补给特征

杨会峰,白华,程彦培,孟瑞芳,曹文庚,南天

(1.中国地质科学院水文地质环境地质研究所，石家庄 050061；2.河北沧州平原区地下水与地面沉降国家野外科学观测研究站，石家庄 050061)

我国北方地区90%的城市以地下水作为主要供水水源，近几十年来地下水开采量日益增加，水位不断下降导致包气带厚度显著增大，如华北平原，地下水约占总供水量的70%，由于水资源极度短缺，地下水长期超采，区域地下水位下降问题日益突出[1-3]。据2019年地下水位统测成果，近60年来华北山前平原地区浅层地下水累计下降50～90 m[4]，地下水位下降导致包气带显著增厚，山前平原包气带厚度由10 m左右增大到30～50 m以上[5-6]。随着包气带厚度增加，包气带水分运移规律必然发生变化，这一变化对地下水补给产生什么影响，如何科学界定降水入渗补给量，这些问题已成为水资源评价研究的焦点。许多学者开展了相关研究，总体可分为3类：一是通过野外原位监测试验和室内试验研究包气带增厚条件下降水入渗变化问题，如:张光辉等[7]利用6.8 m野外水分运移监测剖面和室内模拟研究了降水补给地下水过程，发现包气带厚度在小于潜水蒸发极限深度时，包气带增厚导致入渗速率和地下水入渗补给量减小，当大于潜水蒸发极限深度时，入渗速率趋于稳定；尹立河等[8]基于2 m试验池的观测数据发现干旱区植被覆盖度增加包气带水分运移过程，导致降水入渗补给量大幅度减少；李娜等[9]基于9.6 m包气带剖面的水力参数试验数据，利用数值模拟研究了降水入渗过程，探讨了利用浅层包气带水流入渗通量间接估计深层水分入渗补给量的方法；林丹等[10]采用压力膜仪法对厚包气带原状土样进行水分特征曲线试验测试，发现包气带厚度增加导致原来饱水带的水力特性发生变化，影响垂向入渗补给过程。二是利用示踪方法研究降水入渗特征和入渗补给量，如:庞忠和等[11]、赵文智等[12]认为同位素和化学物质示踪技术为干旱区土壤水分运移研究提供了理想的方法；聂振龙等[13]基于9 m钻孔岩心的土壤水氯离子和D-18O同位素数据，利用氯离子示踪法评估了张掖盆地降水入渗速率；谭秀翠等[14]、汪丙国等[15]采用4 m以浅包气带剖面的氯、溴离子示踪试验评价了华北平原降水入渗补给量。三是利用零通量面法或相关分析方法研究降水入渗规律，如:范琦等[16]利用零通量法分析了4 m以浅包气带的水分运移特征和降水入渗规律；任永强等[17]利用交叉相关法研究了北京怀柔水源地包气带增厚引起的降水入渗补给滞后问题。尽管已有研究取得了丰硕的成果，但监测和试验深度基本都在7～10 m以浅，主要是利用包气带浅部的水分运移原位监测或示踪试验结果来推测深部的水分运移状况，缺少深部的水分运移监测和试验数据，无法直接反映深部水分运移变化规律，包气带增厚条件下深部水分运移对上界面输入的响应机制、深部水分运移的滞后效应、降水入渗补给过程变化等一系列问题尚未得到很好解决。针对上述问题，本文在地下水位埋深45 m的典型包气带增厚地区，根据全剖面氯离子示踪试验分析降水入渗补给特征，重建深厚包气带补给历史，评价降水对地下水的补给强度。研究成果对深厚包气带地区土壤水分运移研究、降水入渗补给分析和地下水资源评价都具有重要的借鉴意义。

1 研究区概况

研究区位于华北山前平原滹沱河冲洪积扇,见图1。该地区浅层含水岩组由全新统和上更新统地层组成，含水岩组底板埋深在西部山前地区一般20 m左右，向东埋深增加到约160 m，岩性以砂砾石、砂卵石、中粗砂夹砂质黏土为主。深层含水岩组由中更新统和下更新统地层组成：上段含水岩组(中更新统)底界埋深在山前地区一般60～70 m，向东埋深增加到约300 m，岩性以砾卵石、砂砾夹砂质黏土为主；下段含水岩组(下更新统)在山前地区底界埋深140 m左右，向东增加到约500 m，岩性主要为黏土夹中粗砂，由西向东砂层逐渐变厚。研究区地下水补给来源主要为大气降水，其次是山前径流和地表水入渗等，主要以开采方式排泄。地下水位随降水量和开采量变化而波动。滹沱河冲洪积扇由于地下水长期超采，包气带厚度由10 m左右增加到约40 m，是典型的深厚包气带地区。本文采样点位于滹沱河冲洪积扇中上部，其降水入渗补给研究在华北平原具有代表意义。

图1 研究区位置

2 研究方法与样品采集测试

2.1 研究方法

采用氯离子示踪法研究深厚包气带降水入渗补给规律。该方法基于氯质量平衡原理(chloride mass balance,CMB)，是干旱-半干旱区研究降水入渗的有效方法，尤其适用于包气带厚度大、补给周期长的地区。CMB方法由Eriksson[18]于1969年首次提出，其后1978年Allison等[19]、1996年Murphy等[20]对氯质量平衡法进行了改进。

氯离子示踪法基于氯离子本身的惰性特征，依据质量平衡原理提出在包气带中氯离子的输入、输出过程维持质量均衡[21]。基本假设是：包气带中的氯离子仅来源于降水输入，在计算时间尺度内氯离子的输入通量和包气带上界面的水流和边界条件保持恒定；水分运移主要以垂向一维流活塞式入渗为主[22]；包气带厚度较大，能够记录较长补给时期降水输入的氯离子质量浓度信息。该方法认为包气带中降水入渗形成的氯离子质量浓度与降水中的溶解的氯离子质量浓度同步变化。在稳定的条件下，根据质量守恒定律，降水对地下水的多年平均补给强度与降水量、降水输入的氯离子质量浓度以及土壤水氯离子质量浓度的关系为

(1)

式中：R为多年平均补给强度，mm/a；P为多年平均降水量，mm/a；ρ(Clp)为降水输入中的多年平均氯离子质量浓度，mg/L；ρ(Clsw)为蒸发影响层之下土壤剖面上某一部分的平均氯离子质量浓度或土壤水中某点氯离子质量浓度，mg/L。

土壤剖面任意一点Z的土壤水年龄T(Z)等于到Z点的累积氯离子质量浓度与氯离子年沉降量的比值，T(Z)与土壤含水量、土壤水氯离子质量浓度、降水量、降水输入的氯离子质量浓度有如下关系：

(2)

式中：H为Z点的埋深，m;θ为体积含水量。

通常T(Z)也可以通过包气带各取样段样品累积氯离子质量浓度和氯离子年沉降量比值求取

(3)

2.2 样品采集和测试分析

采样区位于中国地质科学院水文地质环境地质研究所正定包气带水分运移试验场，该试验场地处滹沱河冲积扇中上部，包气带厚度大，为天然植被覆盖区，无人为灌溉影响，降水是地下水主要的补给来源，是氯离子示踪法研究降水入渗的理想场所。采样区包气带厚度45.6 m，岩性主要由第四系冲洪积物构成，粗、细粒地层相间分布，结构复杂，其中:0～5.10 m为粉土;5.10～9.70 m为粉砂;9.70～12.90 m为粉质黏土;12.90～18.95 m为中粗砂;18.95～21.99 m为粉质黏土、粉土;21.99～30.24 m为中粗砂;30.24～41.32 m主要为黏土;41.32～45.00 m为中细砂。详见图2。

原状土采集与测试是深厚包气带地区氯离子示踪研究的关键技术环节。在正定包气带水分运移试验场院内实施80 m地质钻孔，在采样钻杆前端安置特制的内置环刀取样器，严格采用无循环液压入法将环刀压入土体中，通过旋转钻杆使底部土体断开，确保在不破坏土体结构和不干扰自然含水状况下获取原状土样，测试含水率、干密度等关键参数。土壤含水率采用烘干法测定，在80 ℃下烘干48 h，测定质量含水率和体积含水率。在钻孔原状土样中采集氯离子样品，采样深度为1.52～47.02 m，综合考虑地层岩性差异和样品代表性，采样间隔0.6～1.2 m不等，并在岩性分界加密采样，共采集样品59组(图2)，送至河北省地质实验测试中心，测定氯离子质量浓度和水溶盐含量。土壤氯离子的萃取采用500 mL蒸馏水溶液溶解100 g样品，放置24 h，通过离心过滤测试溶液中氯离子质量浓度。计算公式为

图2 钻孔地层岩性及氯离子取样位置

(4)

式中:ρ(Clex)为萃取的氯离子质量浓度，mg/L；mw为蒸馏水质量，g；ms为土样质量,g；W为土样的质量含水率，%。

3 结果与分析

3.1 氯离子输入通量确定

氯离子输入通量是应用氯离子示踪法评价降水入渗的关键参数，该值的选取直接影响计算结果的准确性。通常认为在自然条件下进入包气带中的氯离子有两个来源:一是降水中溶解的氯离子(湿沉降);二是非雨季大气尘埃中的氯离子在地表积累被雨季的降水带入包气带(干沉降)。采样区远离海洋，包气带为第四系陆相沉积，不含海相起源的氯离子，处于天然植被区，不受农业灌溉影响，包气带中氯离子主要来源于降水。

很多学者开展过华北平原氯离子输入通量研究，如:陈宗宇等[23]利用京津冀及山东省等气象台站采集的降水样品，测定降水中氯离子年均输入量为3.0 g/m2；刘君等[24]根据华北山前平原正定县降水的水化学数据，计算出1955—2016年降水中氯离子年均输入量为3.6 g/m2，同时利用该地区钻孔样品的氚示踪峰值所对应的氯含量，反算出包括干、湿沉降两部分的氯离子输入通量为4.056 g/(m2·a)。本次研究在采集氯离子样品的钻孔中也同时采集了核爆形成的36Cl样品，由于包气带中天然来源36Cl/Cl同位素原子比值非常低，核试验形成的36Cl被降水带入包气带中，成为示踪包气带水分运移的理想示踪剂，深厚包气带地区36Cl的示踪效果更为突出[25-26]。本次36Cl样品测试结果反映36Cl/Cl同位素原子峰值出现在36～42 m，以1960年为核爆36Cl的输入时间，通过示踪法评价了降水入渗速率，再依据钻孔样品的氯离子质量浓度，计算出氯离子输入通量为4.380 g/(m2·a)，该输入通量包括干、湿沉降两部分。分析36Cl示踪法和刘君等[24]氚示踪法计算结果，两者都是基于示踪法的客观评价，且采样区位置接近，包气带结构和降水输入基本一致，同一地区降水输入的不同物质在包气带中迁移和积累的计算结果可互相印证。因此，采用两者均值4.218 g/(m2·a)作为氯离子输入通量。该输入通量很好地代表了研究区实际的干、湿沉降氯输入状况，有效提高了氯离子示踪法评价降水入渗的精度。

3.2 深厚包气带剖面土壤含水量及土壤水氯离子质量浓度变化分析

3.2.1包气带剖面土壤含水量变化分析

利用不同深度采集的59组原状土样的含水量测试数据，分析深厚包气带剖面水分变化特征。从图3(a)可见，采样区包气带剖面含水量与气象、包气带岩性及地层埋深相关。包气带剖面9 m以浅，岩性主要为粉质黏土和粉砂，受地表蒸发影响，土壤含水量低至6.8%～10.2%；包气带剖面9.0～30.0 m，土壤含水量在多次降水叠加影响下，呈现规律性变化，在粉质黏土、粉土等岩性较细层位，含水量明显增高，达20.1%～26.0%，在中粗砂等岩性较粗层位，含水量显著减小，仅为3.0%～4.8%；包气带剖面30.0～46.0 m，岩性以细颗粒黏土和中细砂为主，整体含水量较大，达13.0%～25.3%。

3.2.2包气带剖面土壤水氯离子质量浓度变化分析

利用不同深度采集的59组原状土样的水溶氯离子测试数据，分析深厚包气带剖面氯离子质量浓度变化特征。从图3(b)可见，采样区土壤水氯离子质量浓度在包气带不同深度有显著差异，且与包气带含水量呈显著负相关：包气带含水量较大的层段，土壤水氯离子质量浓度较低；含水量较小的层段，土壤水氯离子质量浓度较高。包气带剖面2.5 m以浅，受降水淋滤的影响，土壤水氯离子含量低；降水淋滤带以下，土壤水氯离子质量浓度显著增大，包气带剖面5.5～6.7 m深度出现第一个氯离子峰值，质量浓度达230～290 mg/L，这一峰值主要是受干旱-半干旱区蒸发积盐的影响，蒸发作用导致水去盐留，土壤水氯离子质量浓度增加，这也反映出研究区的蒸发极限深度在7 m左右。

包气带剖面10～30 m深度出现第二、第三个氯离子峰值[图3(b)]，氯离子峰值形成与降水入渗条件和包气带岩性结构直接相关。其中，包气带剖面14.35～18.95 m深度出现第二个氯离子峰值，土壤水氯离子质量浓度达149.6～202.2 mg/L。这一深度地层岩性以中粗砂为主，其下部为近3 m厚细粒粉质黏土、粉土层，当水分从粗粒向细粒地层运移时，由于细粒地层的阻水作用，水分运移滞缓，水分带来的氯离子在细粒层之上的粗粒层中逐渐积累，导致氯离子质量浓度增高，形成峰值；水分在经过较长时间运移过细粒层后，运移速率增大，细粒层的氯离子随水分向下迁移，导致细粒层的氯离子质量浓度降低。包气带剖面25.45～28.25 m深度出现第三个氯离子峰值，土壤水氯离子质量浓度达181.9～211.5 mg/L，这一深度地层岩性主要为中粗砂，其下部为6.36 m厚的黏土层，与第二个氯离子峰值形成原因相似，也是上粗下细的地层结构，导致水分带来的氯离子在细粒层之上的粗粒层中不断积累，氯离子质量浓度显著增高形成峰值。可见，在深厚包气带地区地层的岩性结构对水分运移和溶质迁移具有直接的控制作用[27-30]。上粗下细的地层结构，水分运移滞缓，离子组分在地层交接处积累较多，从粗粒层向细粒层过渡段土壤水氯离子质量浓度显著增高；上细下粗的地层结构，水分运移相对较快，离子组分在地层交接处积累较少，从细粒层向粗粒层过渡段土壤水氯离子质量浓度较低。

图3 包气带土壤质量含水量及土壤水氯离子质量浓度

此外，包气带剖面土壤水氯离子质量浓度也反映了不同补给时期气候的干湿变化：气候较干时期，土壤含水率较小，氯离子质量浓度增大；气候较湿润时期，土壤含水率增大，氯离子质量浓度减小。包气带剖面10～30 m深度出现的两个氯离子峰值，反映出在补给过程中有两个较干的补给时期，这与下文距采样时间49.31～39.43 a、26.66～21.12 a存在两个补给速率小的阶段相吻合。总之，深厚包气带地区水分运动是在长时间系列多次降水叠加驱动下不断形成新的脉冲，逐步向深部缓慢运移，运移速率受地层结构和补给时期的气候干湿条件控制。

3.3 深厚包气带剖面补给历史重建

土壤水年龄是降水补给时间的直接反映，不同深度的土壤水年龄分布可以直观表示包气带剖面补给时间的变化特征。根据氯离子示踪结果，采用式(3)计算包气带剖面不同深度的土壤水年龄(表1)，重建了深厚包气带的补给历史(图4)。研究结果：包气带剖面6.12 m处记录的补给历史为2.82 a，12.65 m处记录的补给历史为18.70 a，21.82 m处记录的补给历史为34.80 a，30.35 m记录补给历史为50.10 a，45.18 m记录的补给历史为72.12 a，反映出该深度土壤水来源于20世纪40年代左右的降水补给。华北平原以往的降水入渗研究，包气带试验监测深度多在7～10 m以浅，深厚包气带的研究成果很少，其中有代表性的是刘君等[24]在滹沱河冲洪积扇根据18.5 m地质钻孔采用氯离子示踪法评价出该深度补给历史为27 a，本次研究在钻孔18.95 m深度计算出的补给历史为28.18 a，两者研究成果接近，有较好的对比性。本次系统研究了厚达45.18 m包气带记录的补给历史，结果反映出华北山前平原深厚包气带地区水分运移非常缓慢，是长时间序列多次降水叠加驱动下不断形成新的脉冲，逐步向深部运移，降水补给到地下水需要70 a左右。

图4 包气带剖面不同埋深记录补给历史

表1 包气带剖面不同深度补给强度和补给历史

3.4 深厚包气带剖面补给强度评价

氯离子示踪法主要是通过包气带剖面的水分含量和氯离子质量浓度研究降水垂向入渗补给特征，不涉及含水层样品，采用该方法可消除山前侧向补给对研究结果的影响。采用式(1)计算包气带剖面不同深度的补给强度，研究发现：多年平均补给强度与气象、包气带岩性和地层深度等要素相关。包气带剖面0～2.80 m深度，接受降水补给强烈，平均补给强度达328 mm/a；包气带剖面5.10～41.32 m深度，受多次降水叠加影响，剖面记录的补给强度呈现规律性变化，在岩性较细层位(如9.70～12.90 m粉质黏土层和18.95～21.99 m粉质黏土、粉土层)，平均补给强度较大，达142～148 mm/a，在岩性较粗层位(如12.90～18.95 m、21.99～30.24 m中粗砂层)，平均补给强度显著减小，仅为26～38 mm/a；包气带剖面41.32～45.00 m深度，岩性主要为中细砂，且该深度接近地下水位，平均补给强度较大，达132 mm/a。根据包气带各段的补给强度，计算出深厚包气带剖面降水对地下水的多年平均补给强度为96 mm/a，占多年平均降水量的18.1%。华北山前平原地下水补给强度研究成果较多，如石建省等[2]、谭秀翠等[14]、Wang等[31]、马斌等[32]利用天然同位素和人工示踪方法，孟素花等[33]利用水均衡方法，评价出石家庄市的降水对地下水的多年平均补给强度为109～131 mm/a；李娜等[9]利用数值模拟方法计算出北京市降水对地下水的多年平均补给强度为131 mm/a。对比以往研究成果，本次基于氯离子示踪法计算的多年平均补给强度较以往结果略偏小，这与包气带厚度大直接相关。包气带记录的补给年龄达70 a左右，反映出随着包气带增厚，降水入渗补给时间显著增加，但受多年降水叠加驱动影响，水分不断向深部缓慢运移，入渗补给量没有明显减小，入渗补给量与地下水位埋深不再呈显著负相关。

利用包气带剖面的累积土壤含水率和累积土壤水氯离子质量数据，结合包气带剖面记录的补给历史，分析不同补给时期补给强度的变化规律。从图5可见，累积土壤含水率和累积土壤水氯离子质量由多个不同斜率的直线段组成，每一个直线段代表一个相对稳定的补给时期，不同的斜率反映不同的补给环境，斜率越大，反映输入的氯通量越多，表明降水量越大，根据图中不同直线段的含水率、土壤水氯离子质量及所代表的补给历史，计算出各稳定时期的补给强度，重建了深厚包气带剖面的降水对地下水的多年平均补给强度。

图5 不同时期补给速率(T:补给历史；R:平均补给强度)

在包气带剖面记录的72.12 a补给历史(图5)中，距采样时间(2016年)72.12～50.10 a(1944—1966年)、37.52～28.18 a(1978—1988年)、12.13～19.59 a(1996—2004年)3个时期平均补给强度大，达72.32～121.46 mm/a；距采样时间49.31～39.43 a(1967—1977年)、26.66～21.12 a(1989—1995年)、10.85～2.82 a(2005—2013年)平均补给强度小，仅为20 mm/a左右，平均补给强度的变化反映出自20世纪40年代以来，降水经历了3次高低波动，气候经历了3个相对干、湿变化过程。根据国家气象站长系列的监测数据，采样点所在的石家市多年平均降水量为531.7 mm，近60年来降水总体呈波动状态，但在1963—1964年和1996年出现两次强降水周期，年均降水量达1 046.8 mm和1 097.1 mm。另外1976—1977年也为降水量较大的年份，年均降水量达703.2 mm，本文通过氯离子示踪法评价出3个平均补给强度较大的时段，与这3个强降水时期基本一致，也反映出氯离子示踪法在深厚包气带地区降水入渗研究中具有较好的应用和推广意义。

氯离子输入通量是计算包气带氯离子质量浓度和土壤水年龄的关键参数，氯离子输入通量的准确性直接影响着评价结果是否客观。本文基于核爆36Cl和氚示踪法互相印证，确定的氯离子输入通量更为可靠。通过研究发现地层岩性结构对包气带的水分和溶质运移有着重要的控制作用，细粒地层包气带含水量大，氯离子质量浓度小，粗粒地层包气带水量小，氯离子质量浓度大，氯离子质量浓度与含水量呈显著负相关。造成这一现象的原因是上粗下细的地层结构导致水分运移滞缓，离子组分在细粒层之上的粗粒层不断积累，当水分经过较长时间运移过细粒层后，上细下粗的地层结构又会导致水分运移速率显著增大，离子组分水分向下迁移，在地层交接处积累较少。本文计算出华北山前平原降水对地下水的平均补给强度为96 mm/a，与以往研究结果较为接近，但整个包气带剖面记录的补给年龄却高达72 a，反映出深厚包气带地区降水对地下水的多年平均补给强度并非随着包气带厚度增加而一直减小，当包气带厚度增加超过潜水极限蒸发深度时，降水对地下水的多年平均补给强度会逐渐趋于一个相对稳定的值。但降水入渗补给时间会随着包气带厚度增大而显著增加，包气带厚度增大并非是减小了降水入渗系数，而是增加了降水入渗补给时间，深厚包气带地区水分运移非常缓慢，水分在多次降水叠加驱动下不断形成新的脉冲，逐步向深部运移，降水补给到地下水需要一个长期的过程。

4 结 论

在华北山前平原典型包气带增厚地区实施地质钻孔，获取原状土样，分析了深厚包气带剖面土体结构、含水量和氯离子质量浓度变化特征，利用氯离子示踪法研究了降水入渗补给规律，得出如下结论：

华北山前平原45.18 m典型深厚包气带剖面5.50～6.70 m、14.35～18.95 m和25.45～28.25 m出现3个氯离子峰值，其形成与降水、蒸发条件以及包气带岩性结构直接相关。

采用氯离子示踪法计算出华北山前平原典型深厚包气带剖面平均补给强度为96 mm/a，降水入渗补给量占多年平均降水量的18.1%。

典型包气带剖面记录到的补给年龄为72.12 a，反映出华北山前平原深厚包气带水分运移非常缓慢，水分在多次降水叠加驱动下不断形成新的脉冲，逐步向深部运移，降水补给到地下水需要一个长期的过程。

地层岩性结构，尤其是细粒地层的分布对水分和溶质运移具有直接的控制作用：当水分从粗粒向细粒地层运移时，由于细粒地层的阻水作用，上粗下细的地层结构导致水分运移滞缓，离子组分积累；当水分在经过较长时间运移过细粒层后，上细下粗的地层结构使得水分运移相对较快，离子组分在地层交接处积累较少。

氯离子示踪法在包气带增厚地区土壤水分运移和降水入渗补给研究等方面具有较好的应用和推广意义。