基于EnKF排放清单反演方法的关键影响参数评估与优化

郑传增,贾光林,余宇帆,3,陆梦华,王自发,唐 晓,吴煌坚,黄志炯*,郑君瑜**

基于EnKF排放清单反演方法的关键影响参数评估与优化

郑传增1,贾光林2,余宇帆2,3,陆梦华2,王自发4,唐 晓4,吴煌坚4,黄志炯1*,郑君瑜1**

(1.暨南大学环境与气候研究院,广东 广州 511443；2.华南理工大学环境与能源学院,广东 广州 510006；3.广东环境保护工程职业学院环境监测学院,广东 佛山 528216；4.中国科学院大气物理研究所,北京 100029)

以中国一氧化碳(CO)排放反演为例,利用敏感性分析手段评估了集合数目、局地化半径､膨胀因子、观测站点密度和观测数据时间分辨率对排放清单反演的影响.结果表明:站点密度是影响排放反演的最重要参数.在不同站点密度下,反演的中国CO排放总量差异可达34%.同时,站点密度还会影响排放反演对其他参数的敏感性.随着站点密度的降低,排放反演对局地化半径、集合数目和膨胀因子参数变得更为敏感,但对观测数据时间分辨率的敏感性则有所下降.因此在站点稀疏地区,局地化半径是排放反演的主要影响参数,集合数目和膨胀因子次之;但在观测站点密集地区,局地化半径和观测数据时间分辨率是主要的影响参数,而膨胀因子和集合数目的影响相对较小.该研究能够为不同尺度的排放反演开展参数优化提供借鉴.在中国CO排放反演案例(站点密度为1.55个/104km2)中,建议反演参数设置为:集合数目为50、局地化半径为100km、最大似然估计膨胀方案(MLE)、日均或小时观测数据.

集合卡尔曼滤波(EnKF)；排放反演；参数评估；站点密度；局地化半径

大气污染源排放清单是研究大气污染成因、开展空气质量预警预报和制定大气污染精准管控策略的重要基础数据.近十多年来,我国的排放清单研究发展迅速,已经形成了较为可行的、完善的清单编制技术体系[1-4].同时越来越多的地区和研究机构开展了排放清单编制工作,建立了不同尺度、不同类型的大气污染源排放清单.然而受基础数据和编制方法不确定性的影响,不同学者建立的排放源清单存在明显差异[5-7],排放源清单仍然具有很高的不确定性[8],是大气化学传输模型模拟偏差的主要来源[9].近年来,随着观测技术的发展,采用观测数据对排放清单进行校验已经成为提高排放清单质量的重要手段.

排放清单反演是根据大气化学传输模型建立污染物排放与环境浓度的响应关系,运用数理统计手段或最优化技术对排放清单进行校验,是当前排放清单校验的常用方法[10].利用观测数据的时空信息作为约束,排放清单反演能够对污染物排放总量和时空分布特征进行校验,形成“自上而下”反演排放清单.而在众多排放清单反演方法中,集合卡尔曼滤波(EnKF)以最小化观测值和模拟值的误差协方差为约束条件来反演排放量,具有扎实的理论基础以及适用性强､计算需求适中和实际操作难度相对较低的优点[11],因此被广泛应用在国内外多种尺度､多个污染物的排放清单反演研究中[12-16].

EnKF排放反演方法涉及的参数众多,主要包括集合样本数目､局地化半径､膨胀因子方案和观测数据等相关参数.其中,集合数目直接影响到误差协方差矩阵的建立,通常集合数目越多,反演的排放清单越为可靠,但消耗的计算资源也随着增长[17],故在排放反演过程中,需要对此参数进行符合实际情况的设置以平衡计算成本和反演可靠性.局地化和膨胀因子主要用于解决远距离伪相关和因集合样本有限导致的模拟误差可能低估等问题[18-19],此类改进参数的添加,旨在能够提升反演效果.Tang等[13]发现随着局地化半径由27km增长到64km,京津冀地区的CO反演排放量呈增长趋势.Miyazaki等[20]利用仿真实验比较了不同膨胀方案的排放反演结果,结果显示只有选取合适的协方差膨胀因子才能够提高排放反演的可靠性.可见,对改进参数的合理设置对排放清单反演也有重要的意义.观测数据是排放清单反演的基础输入数据,其站点密度､时间分辨率等也会影响排放反演.Wu等[21]的研究表明,随着观测站点数目的增加和站点间距的缩短,排放清单反演的误差越小,故观测数据的选用方式显然也是保证反演结果的重要因素.此外,也有研究探讨了同化窗口设置等其他因素对排放清单反演的影响[22–25].同时,以上这些参数在不同尺度和污染物排放反演中的影响也存在差异.综上所述,各参数对排放反演都具有一定的影响,那么对于特定区域和污染物排放反演,如何识别重要反演参数并进行合理化设置,就成为保证排放清单反演可靠的关键.然而现有研究对基于EnKF的排放清单反演影响参数的评估和优化研究还比较零散,大部分案例仅研究一个参数.

因此,本研究将基于WRF/SMOKE-PRD/ CMAQ/EnKF排放清单反演系统[10],以中国CO排放清单反演为例,利用敏感性方法设计不同的排放反演案例,评估集合数目､包括局地化半径和膨胀因子方案的改进参数以及观测站点密度和观测数据时间分辨率对排放清单反演的影响,识别排放清单反演的关键影响参数,并对排放清单反演参数的优化提供推荐方案,以提高排放清单反演的可靠性.

1 数据与方法

1.1 基于EnKF排放清单反演方法

EnKF是一种基于蒙特卡罗方法预测误差统计信息的卡尔曼滤波,以集合的形式进行模拟预报和分析更新这两个过程,通过模式状态的集合来表征误差协方差的信息,以最小化观测值和模拟值的误差协方差为约束条件,对排放进行最优估计.本研究采用的是由Sakov等[26]提出的确定性集合卡尔曼滤波(DEnKF)方法,该方法在EnKF的基础上,将更新分析过程分为集合均值更新和集合差异更新两个独立的过程.相比于传统的EnKF方法,DEnKF方法最大的优点是不对观测数据进行随机扰动,因此可以避免在集合样本量较少时,由观测扰动引入的样本误差[26].集合均值的更新公式与传统的EnKF更新方式相同,为:

式中:表示状态变量,可以表示浓度和排放状态,带有“-”号表示集合均值,上标a和f分别表示分析和预测状态,是卡尔曼增益矩阵,表示无扰动的观测,表示观测算子,即将变量由模型状态转换为观测状态,f为预测状态协方差表示观测误差协方差.集合异常的更新公式为:

1.2 排放清单反演系统

本研究以美国环保署开发的社区多尺度空气质量(CMAQ) 模拟系统为核心,中尺度天气研究与预报模型(WRF)提供气象输入数据,具体参数设置见表1,本地化的大气排放源清单处理模型(SMOKE-PRD)提供模式排放数据.排放反演系统采用中国科学院大气物理研究所建立的化学数据同化系统[24](ChemDAS).该系统已经广泛应用于多个排放反演研究中[6,9-10,17,21,27].污染物监测数据和CMAQ的集合模拟结果作为化学数据同化系统的输入,用于反演排放清单,具体各模型间的关系详见图1.

表1 WRF和CMAQ模型参数设置

先验源排放清单数据是开展集合模拟的基础数据.本研究以2014年1月为排放反演研究时间段,采用的先验排放清单包括2013年中国人为源排放清单[28]、2010年亚洲人为源排放清单(MIX)[29],植物释放挥发性有机物(BVOC)排放清单采用天然源排放模型MEGAN估算,虽然这些排放清单存在一定的年度差异,但各案例所使用的先验排放均相同,故对各案例反演结果的影响较小.本研究采用的2014年1月CO观测数据主要来源于国家环境空气质量监测网(http://www.cnemc.cn/sssj/),根据空气质量监测数据质控方法[30]筛选出有效的国控监测站数目1489个,其空间分布情况如图2所示.

图1 排放反演系统框架

图2 中国空气质量监测站点空间分布

基于底图(审图号:GS(2019)1823号)无修改

1.3 实验设计

根据文献[14,18,21-22],集合数目、局地化半径､膨胀因子方案､站点密度和观测数据时间分辨率这5个常见的参数对排放反演有重要的影响,故选取这5个参数开展排放反演影响评估研究.研究采用控制变量方法,设计多组敏感性实验,量化重要参数对排放反演的影响,具体的实验设计如图3所示.研究将集合数目为50、局地化半径为80km、未使用膨胀因子方案､基于1489个观测站点(即整个中国的平均站点密度为1.55个/104km2)的小时数据的反演参数设置定为基准案例(Base).除此之外,研究还设置了多个案例组以评估不同反演参数的影响.其中集合样本案例组(Ens)共有4个案例,案例Ens1～Ens4的集合样本从10个增加到40个,其他参数与Base案例保持一致.改进参数案例组(Imp)包含有7个案例,其中案例Imp1～ Imp5在Base案例的基础上调整局地化半径,值从30～120km变化;案例Imp6和Imp7则在Base案例的基础上采用了不同的膨胀因子方案.

图3 各参数案例设置

本研究采用了WB方法和MLE方法来研究膨胀因子方法对排放反演的影响[14,31].WB方法是指Wang等[32]提出了一种自适应估计膨胀系数的方法,该方法根据信息统计序列计算随时间变化的协方差膨胀系数.最大似然估计法(MLE)是指Liang等[33]采用最大似然方法自适应估计集合膨胀系数的方法,可以获得比WB方法更优的估计值,因而分析值也具有更小的均方根误差.观测数据相关参数的案例组(Obs)包括3个案例,其中案例Obs1和Obs2在现有的国家环境空气质量监测网中随机选取409个和989个观测站点,以研究不同站点密度对排放反演的影响;Obs3案例探究了日均观测值对排放反演的影响.本研究将各个参数的系列案例中的第一个案例设置为参照案例,则该系列中的其他案例的反演排放结果相对于参照案例的增加(减少)的排放量的占比(即CO反演排放变化比例)可表示该参数设置对反演排放的影响.

2 结果与分析

京津冀、长江三角洲和珠江三角洲是我国排放源清单研究较为集中的3个区域,同时也是我国大气污染物观测站点较为密集的地区(分别含有79,168和55个国控站点,站点密度分别为3.67,8.38和13.64 个/104km2),因此本研究选取这3个地区的反演排放结果进行分析,评估各参数对区域排放反演的影响.同时,研究也选取了站点密度相对稀疏的川云边界(四川省与云南省交界的区域,含有34个国控站点,站点密度为1.49个/104km2)的反演排放结果进行对比研究,分析观测站点密集程度与排放清单反演对各参数敏感性之间的关系.

2.1 集合数目对排放反演的影响

图4 集合数目对CO排放反演的影响

百分数表示各阶段的CO反演排放量的变化情况,下同

整体上,集合数目对CO反演排放结果影响相对较小(图4).随着集合数目从10增加到50,整个中国的CO反演排放总量增加了8%.反演排放总量对集合数目的影响并非是线性的.当集合数目从10增长到30时,CO反演排放总量增长了6%,但当集合数目从30增长到50时,反演的排放总量仅增长了2%,说明当集合数目足够反映排放与污染物浓度之间的响应关系时,集合数目增加对排放反演的影响已经不大.

集合数目对CO反演排放的影响呈现出地域差异性.在站点较为稀疏的川云边界地区,CO反演排放总量更容易受到集合数目的影响.在集合数目从10到30阶段,川云边界反演的CO排放量增长了75%.这可能是因为在站点稀疏的川云边界地区,污染物浓度对排放变化的响应难以通过少量的集合模拟进行准确描述,进而导致排放反演受集合数目的影响较大.但当集合数目从30增加到50时,川云边界反演的CO排放量的变化率则下降至11%.在站点密度较高的三大区域(京津冀、长江三角洲和珠江三角洲),其CO反演排放变化情况随着集合数目的增长而趋于平缓.由此可见,为了保证中国CO排放反演的可靠性,集合数目至少需要设置为30个.

2.2 改进参数对排放反演的影响

2.2.1 局地化半径对排放反演的影响 如图5所示,相较于集合数目,局地化半径对CO排放反演的影响较为明显.总体上,随着局地化半径从30km扩大到120km,反演的中国CO排放总量显著增加了42%.局地化半径对中国CO反演排放的影响也是非线性的,局地化半径从30km扩大到60km时,反演的中国CO排放增加了21%,但从80～120km阶段,CO排放量仅增加了12%.

局地化半径对CO反演排放的影响也呈现出地域差异性.在站点稀疏的川云边界,局地化半径对CO排放反演的影响最为明显.当局地化半径由30km扩大60km时,川云边界反演的CO排放变化率达到30%,即使在80～120km阶段,反演的CO排放变化率仍有31%.相比之下,在站点较为密集的三大区域,局地化半径对CO反演排放的影响有所降低.例如,当珠江三角洲局地化半径超过60km后,反演的排放量基本保持不变,且30～60km阶段的变化率仍明显高于80～120km阶段.上述情况主要与局地化半径的约束机制相关.局地化半径用于约束观测站点的同化影响范围,以降低因为有限集合样本而可能出现的远距离伪相关问题.随着局地化半径的增加,观测站点的影响范围也越大,对于站点较密集的地区,更容易出现相邻站点的局地化影响范围重叠的情况,进而导致反演排放对局地化半径的敏感性有所降低.故为了兼顾站点相对稀疏的中西部地区,对于中国整体的CO排放反演,局地化半径设置为100km能够满足大部分地区的反演需求,但在站点较为密集的区域,局地化半径设置为60km即可.

图5 局地化半径对CO反演排放的影响

图6 膨胀因子方案对CO反演排放的影响

2.3 观测数据相关参数对排放反演的影响

2.3.1 观测站点密度对排放反演的影响 通过对观测站点的随机选取,设置了3个不同站点密度的排放反演案例.中国CO反演排放量对观测站点密度的敏感性呈现出明显的非线性响应,整体变化率可达34%(图7).当处于随机剔除掉34%～73%站点(仅剩409～989个,站点密度为0.43～1.03个/104km2)阶段,反演的中国CO排放总量对站点密度最敏感,导致排放变化幅度达32%.然而,当中国地区观测站点达到989个以上时(站点密度为1.03～1.55个/ 104km2),站点数量对中国CO反演排放量的影响则明显下降,变化幅度仅为2%.可见反演排放量并未随着站点密度的增大而呈相同比例的变化,而在站点密度达到一定程度(1.03个/104km2)后,反演排放量趋向于稳定.

图7 站点密度对CO反演排放的影响

图8 观测数据时间分辨率对排放反演的影响

CO排放主要集中在诸如三大地区等燃烧源和移动源较为集中的地区.这些区域也是我国当前观测站点分布也较为密集的地区.因此,在本研究的3个案例中,相较于其他地区,中国三大城市地区始终保持着较高的站点密度,最低的站点密度也在2个/ 104km2以上,因此在不同站点密度下的三大地区反演排放量变化也较小,变化幅度最高也未超过10%.然而在川云边界,不同案例之间站点密度差异较大,当站点密度为0.29和0.79 个/104km2时,反演排放量之间的差距高达64%,但当站点密度超过0.79达到1.41个/104km2时,反演排放量相对变化仅在6%以内,与中国整体的CO排放反演结果相似.因此,当站点密度相对较低时,站点密度的变化对排放反演有着重要的影响,反演排放量随着站点密度的增长而显著变化,而当站点密度较高时,站点密度的变化对反演排放量的影响则相对较小.

2.3.2 观测数据时间分辨率对排放反演的影响 由图8可见,观测数据的时间分辨率对CO反演排放总量的影响较小.基于小时值和日均值观测数据反演的中国CO排放总量差距较小,但二者反演的排放时间变化特征存在一定差异.总体上,基于日均观测值反演的日排放量整体高于基于小时观测值反演的日排放量.在观测站点较为密集的三大地区,二者的日排放量差异在-10%～24%之间,但在川云边界,二者的日排放变化趋势有更高的一致性,其日排放量差异仅在-1%～7%之间.这表明在站点稀疏地区,观测数据的时间分辨率对反演的排放时间变化特征影响较小,这可能是因为观测数据受观测站点密度影响.

2.4 观测站点密度与各参数对排放反演影响的关系

由于局地化半径、膨胀因子方案和观测数据时间分辨率这些参数对排放反演的影响都与站点密度相关,为了进一步探究观测站点密集程度与各参数对排放反演影响程度的关系,本研究以省份为单位,提取了各反演案例中各省的站点密度和CO反演排放量的变化,在此基础上统计各地区在不同站点密度情况下的各参数影响情况(图9).其中集合数目、局地化半径、膨胀因子方案和观测数据时间分辨率的案例分别以Ens1、Imp1、Base和Base为参照案例.

图9 站点密度与各参数对排放反演影响程度的关系

CO反演排放量对集合数目、局地化半径、膨胀因子方案和观测数据时间分辨率的敏感性与观测站点密度密切有关.对于中国CO排放反演,除了观测数据时间分辨率以外,各参数(集合数目、局地化半径和膨胀因子方案)对反演排放变化的影响均随着站点密度的增加而降低;观测站点越稀疏,排放反演对各参数的设置变得尤为敏感.在这种情况下,任何一个较小的反演参数变动都有可能引起排放反演结果的较大变化;相反,当观测站点较为密集且分布较为合理时,排放反演结果受到其他输入参数扰动的影响相对较小,即排放反演对各参数的设置具有较强的鲁棒性.在众多输入参数中,局地化半径对排放反演影响与站点密度最为相关.在站点稀疏的地区,不同局地化案例之间反演的排放差异可能超过50%,但随着站点密度的增加,不同的局地化半径对反演排放量的影响呈不断下降趋势.而观测数据时间分辨率对排放反演的影响则有所不同,相比于小时值,使用日均值对排放反演的影响随着站点密度的增加而增加.综上,对于排放反演,观测站点的密集程度是最为重要的反演参数,且其高低能够影响排放反演对其他参数的敏感性.

为进一步探究各参数在不同观测站点密度下对排放反演的影响,以Base案例作为参照案例,通过直接对比各参数上下限案例反演排放量差值与参照案例的反演排放量的比例来量化各参数对CO排放反演的影响程度,结果如图10所示.不同观测站点密集程度下,局地化半径对反演结果的影响比例明显高于其他参数,是4个参数中最为重要的影响参数,对中国CO排放反演的影响可达30%.同时,在站点密集地区,观测数据的时间分辨率也是比较重要的影响参数.局地化半径的影响程度随着站点密度的增加而不断下降,膨胀因子方案和集合数目的影响程度也呈相似的下降趋势,而观测数据时间分辨率的影响程度则随着站点密度的增长而增加,并在站点密度约为10个/ 104km2时,超过了膨胀因子以及集合数目的影响程度.这充分表明在不同的站点密度下,各参数对排放反演的重要性也会发生变化.总体上,在观测站点稀疏地区,局地化半径是最为关键的排放反演影响参数,集合数目和膨胀因子次之,观测数据时间分辨率影响最小;在观测站点密集地区,局地化半径和观测数据时间分辨率是影响排放反演的主要参数,而膨胀因子和集合数目的影响相对较小.

图10 不同站点密度情况下各参数对CO排放反演的影响程度的变化趋势

中国､川云边界､京津冀､长江三角洲和珠江三角洲的站点密度分别为1.55, 1.41, 3.67, 8.38和13.64 个/104km2,图中颜色较深的点分别对应这5个区域

2.5 关键影响参数的设置方案优化

综合上述的结果分析,给出3个站点密度情景下的参数设置推荐方案.3个站点密度情景分别是代表站点密度较为稀疏的情景(5个/104km2)、代表站点密度中等的情景(10个/104km2)以及代表站点密度较为密集的情景(20个/104km2).具体的参数推荐方案见表2.虽然当集合数目超过30后的中国CO反演排放总量变化不大,但在站点稀疏地区的反演排放量仍然有较大的波动,因此当站点密度较低(5个/104km2)时,建议设置50个集合样本.局地化半径的设置则参考本研究的Imp组案例,根据各案例分别在5, 10和20个/104km2密度下的CO反演排放量变化情况,分别确定局地化半径为100, 80和60km. MLE膨胀因子方案因能够有效改进反演效果,可适用于不同的站点密度情况.观测数据的时间分辨率对于低站点密度区域的排放反演影响不大,故在站点密度为5个/104km2,又无法获取完整小时观测数据的情况下,可采用日均值代替,但在高站点密度时,建议采用小时值的观测数据,以更好表征反演排放量的时间变化特征.

表2 最佳参数推荐方案

3 结论

3.1 观测站点密度是影响排放反演的最重要参数,局地化半径次之.同时,各参数的影响有明显的区域差异性,故在不同区域开展排放反演工作时,应充分考虑各参数对排放反演的影响.

3.2 站点密度会影响排放反演对其他参数的敏感性.随着观测站点密度的上升,排放反演对局地化半径､集合数目和膨胀因子参数的敏感性有所下降,对观测数据时间分辨率的敏感性有所上升.因此,通过提升反演区域的站点密度,可以降低因其他参数设置不当而对排放反演结果产生的影响,提升排放反演的稳定性.

3.3 利用国家环境空气质量监测网观测数据开展中国CO排放反演的参数推荐方案为:集合数目为50、局地化半径为100km、MLE膨胀因子方案、日均值或小时值的观测数据.对于其他污染物的排放反演,可参照本研究的方法确定最优的排放反演参数设置方案.

3.4 基于EnKF方法得到的反演排放结果仍受很多其他因素影响,如气象模拟偏差,边界条件偏差等,故仍存在一定的不确定性.未来可以通过设计仿真实验,进一步探究这些参数数据对排放反演的影响.

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A study on evaluation and optimization about key effect parameters of emission inventory inversion method based on EnKF.

ZHENG Chuan-zeng1, JIA Guang-lin2, YU Yu-fan2,3, LU Meng-hua2, WANG Zi-fa4, TANG Xiao4, WU Huang-jian4, HUANG Zhi-jiong1*, ZHENG Jun-yu1**

(1.Institute for Environment and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511443, China；2.College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China；3.College of Environmental Monitoring, Guangdong Polytechnic of Environmental Protection Engineering, Foshan 528216, China；4.Institute of Atmospheric Physic, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China)., 2022,42(9)：4043～4051

The ensemble Kalman filter (EnKF) emission inversion is one of the most widely used methods to evaluate air pollutant emission inventory, but its performance is influenced by various parameters. How to identify and optimize the important parameters is the key to ensure the reliability and efficiency of emission inventory inversion. In this study, we use the sensitivity technique to investigate the effects of the number of ensembles, localization radius, inflation factor, observed station density, and temporal resolution of observations on emission inversion for Chinese carbon monoxide (CO) emissions. The results show that the observed station density is the most important parameter affecting emission inversions. The difference in total inversed (CO) emissions in China with varying station densities approaches 34%. Simultaneously, the observed station density also influences the sensitivity of emission inversions to other parameters. As the station density drops, the sensitivity of emission inversion to the localization radius, the number of ensembles and inflation factor increases, while the sensitivity to the temporal resolution of observations diminishes; Therefore, in areas with sparse observations, the localization radius is the most influential inversion parameter, followed by the number of ensembles and the inflation factor; however, in areas with many observed stations, the localization radius and the temporal resolution of observations are the main influential parameters, while the inflation factor and the number of ensembles have relatively less influence. This study can be used to optimize parameters for emission at different scales. The following parameters are proposed for Chinese CO emission inversion (station density is 1.55/104km2): the number of ensembles is 50, the localization radius is 100km, the maximum likelihood estimation (MLE) inflation method, and the daily average or hourly observational data.

Ensemble Kalman Filter (EnKF)；emission inversion；parameter evaluation；the station density；localization radius

X511

A

1000-6923(2022)09-4043-09

2022-01-24

国家重点研发计划(2018YFC0213905);国家自然科学基金资助项目(92044302)

*责任作者, 黄志炯, 副教授, huangzj@jnu.edu.cn;郑君瑜, 教授, zhengjunyu_work@hotmail.com

郑传增(1995-),男,福建福州人,暨南大学硕士研究生,主要从事大气污染源排放清单和模型模拟研究.发表论文1篇.