基于Copula函数的成都夏季O3污染潜势模型

任至涵,倪长健,陈云强,杨 泓

基于Copula函数的成都夏季O3污染潜势模型

任至涵1,2,倪长健1,2,陈云强3*,杨 泓3

(1.成都信息工程大学大气科学学院,四川 成都 610225；2.高原大气与环境四川省重点实验室,四川 成都 610225；3.四川省气象服务中心,四川 成都 610072)

利用成都市2016～2019年6～8月O3浓度的逐时监测数据以及该时段同时次的地面气象观测资料,构建了O3污染潜势3维(紫外辐射、相对湿度和气温)Copula联合概率分布模型,并开展了模型的适用性研究.首先,通过对SciPy库概率分布函数的优选,确定了不同O3浓度等级条件下紫外辐射、气温和相对湿度的最优边缘概率分布函数(均通过了显著性水平=0.05的K-S检验);其次,计算了3种Copula联合概率分布函数的均方根误差(RMSE值)、赤池信息准则(AIC值)、贝叶斯信息量(BIC值),并借助Anderson-Darling检验,发现非对称3维frank Copula联合概率分布函数(M3Copula)可以最佳地表征不同O3浓度等级条件下紫外辐射、相对湿度和气温的联合概率分布特征;最后,将不同O3浓度等级条件下M3Copula联合概率密度作为对应O3浓度等级的隶属度,O3污染潜势的分类结果对实际O3浓度等级具有较好的指示意义,模拟的平均准确率为63%,其中优等级、良等级、轻度污染等级以及中度及以上污染等级的模拟准确率分别为82%、64%、48%和75%.

O3；污染潜势；Copula函数；隶属度；成都；污染特征

十三五期间,我国整体环境空气质量得到明显改善,全国及重点区域PM2.5浓度显著下降,重污染天数大幅减少,但近地面O3浓度和超标天数持续上升,O3污染呈持续加重趋势,严重影响当前环境空气质量[1-4].高浓度O3不仅危害人体的健康以及植物的生长,而且可通过改变大气的氧化性,进而加剧大气复合污染的复杂性和不确定性[5-8].

研究表明[9-10],平流层输入是对流层O3的天然源,但近地面O3主要来源于O3的光化学反应.氮氧化物(NO)和挥发性有机物(VOCs)等前体物在光照等适宜气象条件下发生一系列光化学反应产生O3,使得前体物和气象要素与O3浓度之间构成了一个复杂的非线性动力系统[11].针对长江三角洲地区代表城市杭州市臭氧浓度影响因素的研究指出,前体物浓度和气象要素对O3浓度均存在显著影响[12].良好的天气条件如强辐射、低风速有利于臭氧及其前体物的积累,从而有利于光化学反应的发生[13].在O3前体物排放相对固定的条件下,近地面O3浓度变化主要与表征O3污染潜势的气象条件密切相关.太阳辐射和气温均与O3浓度之间存在显著的正相关关系,强太阳辐射和高温能促进光化学反应速率,有利于O3浓度的升高[14-16].总云量、低云量和相对湿度则与O3浓度呈现出负相关关系,一方面,水汽的增加会减弱太阳辐射的强度并降低日最高气温,另一方面,水汽能与O3发生反应并消耗近地面O3[17-18].对中国典型城市O3浓度与多种气象要素之间的复杂关系分析表明太阳辐射、相对湿度和气温是影响O3光化学反应生成的关键要素[19-21].任至涵等[22]针对成都地区的进一步研究表明,11:00～19:00的气象要素对逐日O3污染潜势具有最优的指示意义.由上述分析可见,气象要素显著影响O3光化学反应的进程,是O3光化学反应非线性动力系统的重要驱动因子.

近年来,在全球气候变化以及城市化进程不断加快的背景下,以高温热浪为代表的极端天气气候事件多发且频发,由此导致O3光化学反应关键气象因子的组合模态愈加复杂[23].目前空气污染潜势研究大多以天气形势及影响大气扩散能力的气象要素指标为依据,对未来大气环境质量进行定性或半定量的预报,这显然不足以表征O3光化学反应污染潜势的高维、非线性以及不确定性等特点[24].建立多变量联合分布的传统方法要求变量间不能存在较强的相关性,且边际分布属于同一类型或是需要转换为同一类型;另外,在对数据进行多次处理与变换过程中,还可能导致数据信息的失真[25-26].而金融领域运用成熟的Copula函数为构建联合分布提供了一种应用潜力巨大的新方法,它在建立联合结构的同时,能够有机结合随机变量间不同的相关程度和相关模式,建立联合分布的过程可以分解为边缘分布和联合分布,这两个互相独立的部分分别加以处理[27-28].Copula函数模型的形式灵活多样,且不受边际分布形式的限制,具有客观、定量、准确以及实用性强等优点,已被广泛应用于多领域复杂问题的研究[29-34],这也为多指标O3污染潜势模型的建立提供了方法论.

成都位于四川盆地的西部,是中国西南地区社会、经济和文化中心.成都人口稠密,工业发达,O3前体污染物排放量大,加之特殊地形和气候条件的综合影响,该区域一直是四川盆地夏季O3浓度的高值中心[35].本文利用成都市2016～2019年6～8月O3逐时监测数据以及该时段同时次的地面气象观测资料,基于不同O3浓度等级分别构建了O3污染潜势3维(紫外辐射、相对湿度和气温)Copula联合概率分布函数,进而分析了该模型的特点和适用性,据此深化对成都地区O3光化学气象成因的认知.

1 数据与方法

1.1 数据来源及处理

数据来源:采用资料包括成都市温江区气象观测站(103.83°E,30.70°N)所提供的2016～2019年6～8月逐时O3连续监测数据和气象观测数据.气象数据包括常规地面观测气象资料气温和相对湿度以及地面辐射观测资料(紫外A辐射辐照度(UVA),以下简称紫外辐射),并对监测数据进行严格的质量控制.

数据处理:根据《环境空气质量指数技术规定》(HJ633—2012)标准[36],对逐时O3数据进行8h滑动平均处理,以表征O3浓度等级的O3日最大8h滑动平均浓度(O3-8)构建O3浓度的日序列;基于成都地区关键时段的研究成果[22],在研究时段内逐日求取11:00～19:00气象要素的平均值,据此得到气象要素的日序列.

1.2 研究方法

1.2.1 边缘分布函数的优选 紫外辐射、相对湿度和气温的概率分布函数源于Python的SciPy包,Fitter函数可以遍历其中的104种概率分布函数.利用极大似然估计法进行参数估计,基于Kolmogorov-Smirnov检验(K-S检验)、RMSE值、AIC值和BIC值的综合分析,对紫外辐射、相对湿度和气温的概率分布函数进行优选.RMSE值、AIC值和BIC值越小,表征该概率分布函数的拟合效果越好.

在常用的Copula函数当中,Archimedean Copula具有形式简单且适用性强等特点,已被广泛地应用于研究金融和水文水资源等方面的复杂现象[38-39].由于二维以上对称Archimedean Copula只能描述变量间正的相依性并且要求变量间相关系数非常接近,本研究选用非对称Archimedean Copula函数中的Frank Copula函数、Clayton Copula函数和AMH Copula函数,分析它们作为紫外辐射、相对湿度和气温联合分布函数的适用性.

(1)Frank Copula函数

(2)Clayton Copula函数

(3)AMH Copula函数

式中:参数1和2所体现的相关程度是逐层递减的,即1和2的相关性比1和3、2和3的相关性都强[40].

利用边缘函数推断法估算三维不对称Copula函数的参数[41],进而通过RMSE值、AIC值和BIC值开展Copula函数的优选[38],最终基于Anderson- Darling检验统计量(AD统计量)对最优Copula函数进行拟合度检验[42-43].经验累积联合概率计算公式为:

2 结果与分析

2.1 成都夏季O3浓度分级及建模样本的确定

根据《环境空气质量指数技术》(HJ633—2012)[36],按O3-8浓度空气质量分指数逐年统计2016～2019年6～8月优、良、轻度污染、中度污染以及重度污染的日数,如表1所示. 2016～2019年6～8月优、良、轻度污染、中度污染以及重度污染的日数分别为61, 140, 118, 31和9d,对应占比是16.99%、39.00%、32.87%、8.64%和2.51%.由于重度污染日数较少,单独建模会导致模型代表性不强,将中度污染日和重度污染日并称为中度及以上污染日,据此得到4个O3浓度等级,即优等级、良等级、轻度污染等级和中度及以上污染等级,对应建模的样本量分别为61,140,118和40.

表1 2016～2019 年5个O3浓度等级的天数(d)

2.2 不同O3浓度等级下紫外辐射、相对湿度和气温概率分布函数的优选

表2 4个O3浓度等级下3种气象要素的最优概率分布函数

注:概率分布函数及其参数来源于https://docs.scipy.org/doc/scipy/reference/stats.html SciPy库.

2.3 不同O3浓度等级下紫外辐射、相对湿度和气温3维Copula模型

基于不同O3浓度等级下紫外辐射、相对湿度和气温概率分布函数的优选结果,利用clayton Copula、frank Copula和AMH Copula函数进行完全嵌套以构建3维O3污染潜势模型,并通过边缘函数推断法(二阶段法)估计Copula联合概率分布函数的参数,结果如表3所示. AMH Copula函数的参数估计结果虽然收敛,但4个O3浓度等级参数值均存在超出规定参数取值范围的情况[37],非对称frank Copula函数(M3Copula)和clayton Copula函数(M4Copula)的参数估计结果则符合构建条件.针对M3Copula和M4Copula函数的进一步计算表明,不同O3浓度等级下M3Copula的RMSE值、AIC值和BIC值均相对较小,即M3Copula能够最佳地描述紫外辐射、相对湿度和气温之间的相关关系.另外,图2给出了4个O3浓度等级的M3Copula联合概率分布函数的理论累积概率分布和实测累积概率分布散点图. M3Copula联合概率分布函数的理论累积概率和实测累积概率点均匀分布在45°对角线附近,决定系数2位于0.8641～0.9750之间.综上,非对称3维frank Copula联合概率分布函数(M3Copula)能最佳地表征不同O3浓度等级下紫外辐射、相对湿度和气温的相关关系.

a:优等级;b:良等级;c:轻度污染等级;d:中度及以上污染等级

表3 4个O3浓度等级下3种Copula联合概率分布函数拟合结果

注:AMH函数的参数估计结果均超出规定参数取值范围,””表示未进行后续检验结果计算.

由上分析可知,M3Copula分布函数可以最佳地表征不同O3浓度等级条件下紫外辐射强度、相对湿度和气温的联合概率分布.如图3所示, O3优等级下M3Copula联合概率密度高值对应紫外辐射、相对湿度和气温的主要分布区间分别为0～12W/m2、80%～100%和18～27℃,计算的联合概率分布为59%;O3良等级下M3Copula联合概率密度高值对应紫外辐射、相对湿度和气温的主要分布区间分别为10～24W/m2、55%～90%和23～30℃,计算的联合概率分布为57%;O3轻度污染等级下M3Copula联合概率密度高值对应紫外辐射、相对湿度和气温的主要分布区间分别为15～28W/m2、40%～80%和27～33℃,计算的联合概率分布为58%;O3中度及以上污染等级下M3Copula联合概率密度高值对应紫外辐射、相对湿度和气温的主要分布区间分别为20～30W/ m2、37%～65%和30～35℃,计算的联合概率分布为60%.即随着O3浓度等级的提高,M3Copula联合概率密度函数的高值区域对应的紫外辐射强度、相对湿度和气温也呈现出显著的响应特征.

基于构建的O3污染潜势3维(紫外辐射、相对湿度和气温)Copula联合概率分布模型,进一步开展了模型的适用性研究.利用成都市2016～2019年6～8月期间合计359个样本数据,在不同O3浓度等级(优、良、轻度污染和中度及以上污染)条件下分别计算紫外辐射强度、相对湿度和气温的M3Copula联合概率密度值,并将计算结果作为相应O3浓度等级的隶属度,据此判定O3的污染潜势,结果如表5所示. O3污染潜势Copula模型的模拟准确率为63%.就模拟准确率在不同浓度等级下的分布而言,优等级和中度及以上污染等级的模拟准确率较高,分别为82%和75%,良等级和轻度污染等级的模拟正确率略低,分别为64%和48%.

表4 4个O3浓度等级下M3Copula联合概率分布函数拟合度检验结果

注:”AD2”代表样本量为的实测样本AD检验统计量.

综上分析可见,紫外辐射强度、相对湿度和气温的变化会导致同一O3等级下M3Copula联合概率密度的改变,而相同的紫外辐射强度、相对湿度和气温在不同O3等级下M3Copula联合概率密度的计算结果也呈现规律性差异.构建的成都夏季O3污染潜势模型表征了紫外辐射强度、相对湿度和气温对O3浓度变化的综合影响,该模型的分类结果对实际O3浓度等级具有较好的指示意义,但也存在一定偏差,其中原因主要有以下几个方面.(1)O3浓度的演化与氮氧化物(NO)和挥发性有机物(VOCs)等前体污染物的变化密切相关,本文假定这些前体物的排放相对固定,只考虑紫外辐射强度、相对湿度和气温等气象因子对O3的作用,这是基于该模型进行O3浓度等级分类误差的重要来源.(2)本文构建的O3污染潜势指标体系只包括紫外辐射、相对湿度和气温3个气象因子,这主要考虑到近地面O3是光化学反应的产物以及研究区主要为静小风的环境背景,但实际风场、降水以及其它相关气象因子也会在一定程度上对O3浓度造成影响,由此导致模型的不确定性.(3)值得一提的是,每日O3浓度还取决于前一日O3浓度状况.另外,O3浓度等级之间的模糊不确定性也会在很大程度上降低分类的准确性,这可能是良等级尤其是轻度污染等级分类精度相对较差的重要成因.若将O3优等级和良等级聚为一类,轻度污染等级和中度及以上污染等级聚为一类,该模型对二者的分类准确率分别为82%和83%.因此,模型分类结果是判定会否出现O3污染的重要依据.

图3 4个O3浓度等级M3Copula联合概率密度分布图

Fig.3 Joint probability density distribution of M3Copula at four O3 concentration levels

a:优等级;b:良等级;c:轻度污染等级;d:中度及以上污染等级

表5 2016～2019年O3污染潜势分类结果

3 结论

3.1 紫外辐射、相对湿度和气温在不同O3浓度等级条件下的最优边缘概率分布函数及其统计参数均存在显著的差异,体现了气象条件变化及其耦合效应对O3浓度演化影响的复杂性和不确定性.

3.2 M3Copula联合概率分布函数可以最佳地表征不同O3浓度等级条件下紫外辐射、相对湿度和气温的联合概率分布特征.M3Copula联合概率密度函数高值区域对应的紫外辐射强度、相对湿度和气温随着O3浓度等级的增加均呈现出显著的响应特征.

3.3 O3污染潜势模型M3Copula联合概率分布函数的分类模拟结果对实际O3浓度等级具有较好的指示意义,平均准确率为63%,其中优等级和中度及以上污染等级的模拟准确率较高,分别为82%和75%,良等级和轻度污染等级的模拟正确率略低,分别为64%和48%.

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Summer O3pollution potential model based on copula function in Chengdu.

REN Zhi-han1,2, NI Chang-jian1,2,

CHEN Yun-qiang3*, YANG Hong3(1.School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；2.Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province, Chengdu 610225, China；3.Meteorological Service Center of Sichuan Province, Chengdu 610072, China)., 2022,42(9)：4009～4017

The evolution of Ozone (O3) concentration near the ground is closely related to the coupling effect of multiple meteorological factors, but the complexity and uncertainty keep still unclear . In order to explore the problem mentioned above, the hourly monitoring data of O3concentration as well as the surface meteorological observation data during the same time period in Chengdu from 2016 to 2019 during summer were collected, a three-dimensional copula joint probability distribution model of O3pollution potential (including UV radiation, relative humidity, and temperature) was constructed, and the applicability of the model was further explored. Firstly, the optimal marginal probability distributions of UV radiation, relative humidity and ambient temperature under different O3concentration levels were determined at significant level of=0.05 in K-S test based on the optimization of probability distributions belonging to SciPy package. Secondly, the root-mean-square-error (RMSE), Akaike Information Criterion (AIC), and Bayesian Information criterion (BIC) of three kinds of joint probability distribution functions were calculated, respectively. With the help of Anderson-Darling test (A-D test), it was found that asymmetric three-dimensional frank Copula joint probability distribution function (M3Copula) has better fitting effects on the joint probability distribution characteristics of UV radiation, relative humidity, and ambient temperature, respectively, under different O3concentration levels. Finally, Taking the joint probability density of M3Copula under different O3concentration levels as the membership of O3concentration levels, the classification results of O3pollution potential has a fairly good indication of the actual O3concentration levels, and the M3Copula can simulate the O3concentration levels with 63% accuracy, of which the simulation accuracy of excellent level, good level, light pollution level and moderate or higher pollution level were 82%, 64%, 48%, and 75%, respectively. Our findings demonstrated that the classification results of O3pollution potential have a fairly good instruction significance to actual O3concentration levels.

ozone；pollution potential；Copula function；membership degree；Chengdu；pollution characteristics

X515

A

1000-6923(2022)09-4009-09

2022-01-23

国家重点研发计划项目(2018YFC0214004;2018YFC1506006);四川省科技厅应用基础研发项目(2021YJ0314)

*责任作者, 高级工程师, 179417919@qq.com

任至涵(1997-),女,四川阆中人,成都信息工程大学硕士研究生,主要从事大气物理学与大气环境方面研究.