东营凹陷南坡高蜡油成因及其油源研究

翟 正, 王学军, 曹忠祥, 綦艳丽, 鲍 燕, 韩冬梅

东营凹陷南坡高蜡油成因及其油源研究

翟 正*, 王学军, 曹忠祥, 綦艳丽, 鲍 燕, 韩冬梅

(中国石化胜利油田分公司勘探开发研究院, 山东 东营 257015)

随着油气勘探逐渐扩展至深部层系, 东营凹陷南坡古近系孔店组和奥陶系潜山相继发现多口高蜡油流井, 原油普遍具有较低的含硫量和密度, 与古近系沙河街组原油物性具有明显差异。东营凹陷南坡高蜡油的成因及来源存在诸多争议, 严重制约了深层油气的勘探, 受到广泛关注。本文通过全二维色谱–飞行时间质谱和沸腾包裹体分析, 结合单体烃碳同位素和生物标志化合物分析, 对东营凹陷南坡高蜡油和深部烃源岩进行了综合评价。结果表明: 东营凹陷南坡孔店组高蜡油和奥陶系原油具有相同的来源, 二者都具有低含量重排锥满烷、高含量金刚烷和低甲基菲比值等特征, 表明它们是多期充注混合的原油; 沸腾包裹体具有液相、气相和盐水包裹体共存且同时包裹的特征, 储层中流体以混相运移为主; 高蜡油与沙河街组四段烃源岩具有亲缘关系, 沙四段烃源岩中高等植物和细菌是原油高蜡质形成的物质基础, 深部气侵是高蜡物质聚集的重要因素。东营凹陷南坡高蜡油成因与来源研究, 对揭示该地区深部油气藏的形成机制及深部油气资源评价具有重要意义, 也对其他地区的高蜡油研究具有较好的借鉴意义。

东营凹陷; 高蜡油; 孔店组; 沸腾包裹体; 气侵

0 引 言

近年来, 东营凹陷南坡丁家屋子地区的油气勘探在古近系孔店组(E)和奥陶系(O)相继取得了一系列突破(李素梅等, 2005; 宋国奇等, 2013; 张善文, 2014), 多口井获高产油气流, 该地区原油具有高凝固点和高含蜡的特征, 在地球化学特征上与古近系沙河街组(E)常规原油具有明显差异, 因此该地区高蜡原油的成因和来源一直存在较大争议(杨绪充, 1984; 刘庆等, 2004; 吕慧等, 2008)。本文重点讨论丁家屋子地区孔店组和奥陶系原油成因, 为该地区的深层油气勘探提供理论依据。

1 地质概况

丁家屋子地区位于东营凹陷南坡陈官庄–王家岗断裂阶状构造带, 北部以断层与牛庄洼陷带相邻, 共有8个含油区块, 已证实有沙河街组一段(沙一段)、沙二段、沙三段、沙四段、孔店组和奥陶系等多套含油层系, 油藏类型以构造–断块油气藏为主, 其次为构造–岩性油气藏(李素梅等, 2005)。高蜡油主要分布于丁家屋子鼻状构造带的孔店组及奥陶系储层。

研究区从下而上主要发育古生界寒武系–奥陶系、石炭系–二叠系、中生界、新生界古近系孔店组、沙河街组、东营组和新近系明化镇组、馆陶组以及第四系平原组。现有研究一致认为沙三下亚段和沙四上亚段是区内最重要的两套烃源岩(李素梅等, 2005)。

2 样品与方法

采集东营凹陷南坡奥陶系和古近系原油样品共29个(分别取自29口井, 井位见图1), 古近系烃源岩样品59个, 开展全油定量色谱、饱和烃色谱、芳烃色谱–质谱、组分碳同位素和全二维色谱–飞行时间质谱分析; 开展烃源岩有机碳分析、饱和烃色谱、芳烃色谱–质谱和单体烃碳同位素分析。

将烃源岩粉末样品用稀盐酸除掉其中的碳酸盐, 采用CS-344分析仪在900 ℃下灼烧测得总有机碳含量。用盐酸和氢氟酸除掉烃源岩的无机物, 得到的干酪根自然风干后用有机玻璃粉压制成光片, 抛光后在油浸状态下检测反射率, 浸油的折射率为1.5180, 反射光波长为546 μm。开展干酪根的透射光和荧光薄片鉴定, 并分析有机质在岩石中的赋存状态。

采用氯仿对烃源岩粉末样品进行索氏抽提, 得到其中的可溶有机质(即氯仿沥青“A”)。利用柱色谱对原油和烃源岩抽提物进行族组分分离, 得到饱和烃、芳烃、非烃、沥青质组分; 通过尿素络合法分离得到饱和烃中的正构烷烃化合物。各族组分总碳同位素通过Isoprime 100同位素质谱仪进行测定。饱和烃色谱分析使用配有火焰离子检测器(FID)的HP 6890色谱仪, 配备HP-5型弹性石英毛细柱(30.0 m×0.25 mm×0.25 μm), 毛细柱涂层为5%甲基硅酮, 并以N2作为载气, 升温程序: 初温设定为80 ℃, 升温速率为5 ℃/min, 终温为310 ℃。饱和烃GC-MS分析采用HPGC/MS/IRD仪器和DB5-MS型毛细柱(50 m×0.25 mm×0.25 μm), 进样口温度为320 ℃, 升温程序: 初温110 ℃, 升温速率为4 ℃/min,终温为320 ℃, 检测温度为320 ℃, 电子轰击(EI)方式, 能量70 eV, 全扫描采集。芳烃GC-MS分析采用HPGC/MS/IRD仪器和DB5-MS型毛细柱(60 m× 0.25 mm×0.25 μm), 进样口温度为300 ℃, 升温程序: 初温80 ℃, 升温速率为4 ℃/min, 终温为300 ℃,检测温度为300 ℃, 电子轰击(EI)方式, 能量70 eV, 全扫描采集。

GC-GC分析采用DB-petro柱(50 m×0.2 mm× 0.5 μm)作为1D柱, 选取RESTEK-Rix(2 m×0.15 mm× 0.15 μm)为2D柱。DB-petro柱以4 ℃/min升温至300 ℃并等温保持50 min, RESTEK-Rix柱以4 ℃/min升温至310 ℃并等温保持50 min。选择分流模式, 分流比100∶1, 进样口温度300 ℃, He作为载气, 流速1.5 mL/min, 电离能量70 eV, 离子源温度240 ℃,采集速率为100谱图/秒, 质量扫描范围为40～600 μm, 数据采用LECO Pegasus 4D软件处理。

图1 东营凹陷南坡油气分布与区域构造

3 结果与讨论

3.1 原油物性特征

已在东营凹陷南坡古近系沙河街组、孔店组和奥陶系潜山中发现油气, 高蜡油主要存在于孔店组和奥陶系中。以王家岗–丁家屋子地区钻开油层后的试油数据表征油藏原始状态的物性。物性特征结果表明: ①孔店组原油与上覆沙河街组原油物性具有显著的差异。总体而言, 孔店组原油密度(0.7984～ 0.8797 g/cm3)较轻, 含硫量(0.1%～0.65%)和黏度(2.99～146 mPa·s)较低, 含蜡量(22.84%～37.10%)与凝固点(32～46 ℃)较高; 沙河街组原油则整体表现为稠油、含蜡量和凝固点相对偏低、黏度和含硫量明显较高的特征。一般将含蜡量≥15%的原油定义为高蜡油, 5%～15%为中蜡油, <5%为低蜡油(王铁冠等, 2003)。根据此含蜡量分类标准, 丁家屋子孔店组原油为高蜡油。②奥陶系潜山原油为高蜡凝析油, 典型如WG1井原油, 具有高蜡(40.84%)、高凝固点(49 ℃)、低含硫量(0.07%)的特征。因此, 相较于沙河街组原油, 丁家屋子构造带孔店组及奥陶系原油含蜡量、凝固点更高, 含硫量更低。

3.2 高蜡油地球化学特征

3.2.1 油–油对比

丁家屋子地区奥陶系和孔店组储层中的原油属于高蜡油和高蜡凝析油, 常用于油源对比的生物标志化合物含量较低。因此, 为了明确这两套储层中的高蜡油是否具有同一来源, 首先对原油各族组分碳同位素组成开展了分析。如图2a所示, 孔店组和奥陶系原油各族组分碳同位素值较为接近, 集中分布在−29.0‰左右, 明显低于沙河街组原油各族组分的碳同位素。

正构烷烃单体烃碳同位素能从分子级反映单个化合物的来源, 比族组分碳同位素具有更好的精确度, 已广泛应用于油–油对比研究中。因此, 为了进一步明确这两套原油的碳同位素特征, 对原油中正构烷烃单体碳同位素的分布开展了分析。孔店组与奥陶系原油的正构烷烃单体烃碳同位素的分布曲线具有相似特征, WX133井孔店组原油和WG1井奥陶系原油的C13～C29单体烃碳同位素值随碳数增大呈现减小的趋势; 当碳数大于29时, 单体烃碳同位素组成随碳数增多呈现变重的趋势(图2b)。

总体而言, 孔店组和奥陶系高蜡油的族组分和正构烷烃单体碳同位素明显轻于沙河街组原油, 并且具有相似的数值范围和分布趋势, 表明它们具有相似的油源。

3.2.2 高蜡油成熟度分析

高蜡油的热演化程度研究一直存在诸多争议。Tegelaar et al. (1989)对从树叶中抽提出的角质体进行模拟实验, 结果表明在较低温度条件下生成的产物与高蜡油结构相似, 随着温度的升高, 逐渐由较高分子向低分子(以C15为主)转化。东营凹陷高蜡油中正构烷烃的分布与模拟实验相对较低成熟度下热解产物分布上的一致性, 揭示出高蜡油可形成于较低的热演化阶段。低演化阶段有机质的演化除了表现为脱官能团以外, 断链的几率较小, 容易形成高碳数烃类; 而在高温条件下, 这些高分子量化合物容易裂解形成低分子量化合物, 理论上有机质长期处于较低演化程度是高蜡油得以保存的关键。然而, 部分研究表明植物角质薄膜的脂族生物聚合物以及部分藻类干酪根平均碳链长度, 可以在较大的成熟度范围内保持不变。在元古宇和古生界烃源岩的热解产物中, 部分生物有机质遗留下来的长链成分甚至可以保持到变质作用阶段(Huang et al., 1992)。基于此, 本文选取不同演化阶段的特征成熟度参数对高蜡油进行了研究。

东营凹陷南坡丁家屋子地区孔店组和奥陶系高蜡油特征化合物具有低演化程度特征, 通过全二维色谱–飞行时间质谱技术不仅观察到高蜡油中含有丰富的二环倍半萜锥满烷类化合物(图3a、b), 同时还可对锥满烷类化合物中不同单体进行精确定量。研究表明, 相比于锥满烷, 重排锥满烷化合物稳定性更高, 随成熟度增加锥满烷向重排锥满烷转化, 因此重排锥满烷指数RDI(RDI=重排锥满烷/ (锥满烷+重排锥满烷))是有效的表征原油成熟度的参数。Huang et al. (1992)在大民屯地区的研究表明, 正常成熟原油的重排锥满烷指数约为0.4, 重排锥满烷指数较低表明其含有低演化程度的原油(黄第藩和赵孟军, 1997; 黄海平等, 2001)。东营凹陷南坡丁家屋子地区高蜡油的RDI均值约为0.24, 远低于该地区沙四段成熟原油的0.42, 指示了东营凹陷南坡高蜡油有低成熟油气的充注。同时, 对该地区孔店组和奥陶系高蜡油的甲基菲指数(MPI1)进行分析发现, 相比于上覆的常规沙四段原油, 其甲基菲指数较小(图4), 说明东营凹陷南坡孔店组和奥陶系高蜡油与低演化程度的油气充注密不可分。

然而, 与常规低熟油相比, 丁家屋子地区的高蜡油又具有其独特性, 发现了多项表征高成熟度特征的参数, 其甾烷类生物标志化合物含量低, 金刚烷类化合物含量高。通过沙四段烃源岩建立了不同埋深烃源岩的甾烷类生物标志化合物的绝对含量随深度的变化关系, 结果显示, 随着埋藏深度的增加, 甾烷含量呈现逐渐降低的趋势(图5)。

孔店组和奥陶系高蜡油的生物标志化合物含量与埋藏深度为3500 m以深的烃源岩相近, 表明该高蜡油的热演化程度与深部高演化烃源岩相当, 达到高演化阶段, 或者存在后期生物标志化合物含量较低的高演化油的注入; 此外, 全二维色谱–飞行时间质谱分析结果显示, 丁家屋子地区孔店组和奥陶系高蜡油中含有一定浓度的金刚烷类化合物(图3), 该类化合物往往被认为是高成熟油的特征化合物, 并且该高蜡油的密度和黏度均较低, 表明其具有高成熟油特征。不同的参数指示丁家屋子地区孔店组和奥陶系高蜡油具有多种热演化程度, 该地区的高蜡油可能经历了多期不同热演化程度原油的充注。

图2 东营凹陷原油组分(a)和单体烃(b)碳同位素分布特征

(a) 高蜡油锥满烷类化合物; (b) 沙四段原油锥满烷类化合物; (c) 高蜡油单金刚烷类化合物; (d) 高蜡油双金刚烷类化合物。化合物名称: 1. 金刚烷; 2. 1-甲基金刚烷; 3. 1,3-二甲基金刚烷; 4. 1,3,5-三甲基金刚烷; 5. 1,3,5,7-四甲基金刚烷; 6. 2-甲基金刚烷; 7. 顺式1,4-二甲基金刚烷; 8. 反式1,4-二甲基金刚烷; 9. 1,3,6-三甲基金刚烷; 10. 1,2-二甲基金刚烷; 11. 顺式1,3,4-三甲基金刚烷; 12. 反式1,3,4-三甲基金刚烷; 13. 1,3,5,7-四甲基金刚烷; 14. 顺式2,4-二甲基金刚烷; 15. 反式2,4-二甲基金刚烷; 16. 1-乙基-3-甲基金刚烷; 17. 1,2,3-三甲基金刚烷; 18. 2-乙基金刚烷; 19. 1,2,3,5,7-五甲基金刚烷; 20. 1-乙基-3,5-二甲基金刚烷; 21. 双金刚烷; 22. 4-甲基双金刚烷; 23. 4,9-二甲基双金刚烷; 24. 1-甲基双金刚烷; 25. 1,2-+2,4-二甲基金刚烷; 26. 1,4,9-三甲基双金刚烷; 27. 3-甲基双金刚烷; 28. 3,4-二甲基双金刚烷; 29. 3,4,9-三甲基双金刚烷。

图4 东营凹陷南坡原油甲基菲指数特征

图5 东营凹陷南坡原油与烃源岩甾烷生物标志化合物绝对含量随深度变化规律

3.2.3 高蜡油油源特征分析

丁家屋子地区孔店组与奥陶系高蜡油中生物标志化合物含量总体较低, 上述油–油对比研究表明, 奥陶系与孔店组高蜡油应具有相同的沉积环境。孔店组高蜡油生物标志物分析结果如图6所示, 其规则甾烷呈现反L型分布, 相对含量具有C29>C28>C27的特征, 4-甲基甾烷丰度较低, 缺少重排甾烷和重排藿烷, 极低的Ts(18α-C27三降藿烷)表明其油源为还原环境下含黏土物质较少的烃源岩; 较高的伽马蜡烷含量(伽马蜡烷/C30藿烷为0.32～0.89)和植烷优势(Pr/Ph值为0.36～0.70)反映了咸化还原的沉积环境, 较低的甾烷/藿烷值、较高的三环萜烷/五环萜烷值和大量锥满烷类化合物表明原油中含有大量细菌。

3.3 东营凹陷南坡高蜡油油源对比研究

东营凹陷南坡发育多套烃源岩层, 主要为沙三段下亚段(E下3)、沙四段(E4)和孔店组(E), 其中沙三段下亚段烃源岩以泥岩、灰褐色油页岩和页岩为主, 夹少量灰色灰岩及白云岩, 伽马蜡烷含量低, 伽马蜡烷指数<0.25, Pr/Ph>0.6, 部分大于1, 表明其沉积于淡水–半咸水湖相环境, 所产生的原油与孔店组原油具有明显差异。沙四段上亚段烃源岩中重排甾烷、4-甲基甾烷含量低, 甲藻甾烷丰富, 伽马蜡烷含量高, 伽马蜡烷指数>0.30, 具有植烷优势, 表明沙四段上亚段烃源岩沉积于咸化还原环境(吕慧等, 2009; 王勇等, 2017), 其具有较高的甾烷/藿烷比值和较低的三环萜烷/五环萜烷比值, 与孔店组原油有明显的差异, 因此它们也不具有油源关系。孔店组暗色泥岩整体埋深较大, 前期研究表明该套烃源岩整体生油能力有限, 以生气为主(吕慧等, 2009)。沙四段下亚段烃源岩整体演化程度较高, 岩性为盐膏岩、深灰色膏质泥岩、含盐含膏泥岩夹深灰色泥岩(宋一涛等, 2007), 具有C29甾烷优势, 三环萜烷含量高, 三环萜烷/五环萜烷值多大于0.35, 甾烷/藿烷值较高, 部分样品中还检测出高含量的奥利烷, 体现了母源中含有大量的细菌和高等植物的贡献, 与高蜡油具有一定的相似性。此外, 通过W100井孔店组流体包裹体分析(图7)可见, 其中的盐水包裹体含量极高, 甚至观察到了NaCl晶体, 表明高蜡油与沙四段下亚段烃源岩的沉积环境相似, 具有盐湖相沉积的特点, 进一步证实了高蜡油与沙四段下亚段烃源岩具有亲缘关系。

3.4 高蜡油成因

高蜡油生物标志化合物表明其母质有大量高等植物、细菌与藻类输入的特征。沙四段沉积初期, 湖盆演化处于枯水期和丰水期交互出现的阶段, 湖盆中含有细菌和藻类等低等浮游生物, 同时, 烃源岩沉积时湖盆面积较小、丰富的陆源植物大量输入、多样化的有机质是高蜡油生成的物质基础。

图6 东营凹陷孔店组高蜡油与沙河街组烃源岩m/z 217和m/z 191质量色谱图

(a)、(b) WG1井奥陶系3426.0 m流体包裹体特征; (c)～(f) W100井孔店组2197.1 m流体包裹体特征。

东营凹陷南坡奥陶系潜山和孔店组高蜡油明显具有气侵迹象, 上述对奥陶系潜山和孔店组高蜡油的分析表明其具有明显的不同成熟度油气多期注入特征。根据SK1井孔店组烃源岩埋藏史和热演化史图(图8), SK1井孔店组烃源岩的o值在沙四段沉积期超过1.0%, 已进入生凝析气阶段, 随着埋深不断加大, 其生成的烃类进入干气–湿气阶段。在油气共生的古含油构造带中, 深层凝析油气和天然气对古油藏的气侵是常见现象(孙秀丽等, 2010), 模拟实验证实气体的侵入往往可以提高原油的含蜡量(苏爱国等, 2000)。WG1井奥陶系方解石脉中可明显观测到大量气泡的注入(图7a、b), 证实了深部气体的侵入现象, 提高了对饱和烃的携带能力, 减少了原油中非烃和沥青质的含量, 对该地区原油含蜡量产生影响, 导致该地区高蜡物质的聚集, 相似的现象在塔里木盆地塔中地区、南堡凹陷和黄骅凹陷千米桥地区均被发现(谢文彦等, 2007; Hao et al., 2009; Zhu, 2009; Zhang et al., 2011; Zhu et al., 2014; 朱光有等, 2017; 庞雄奇等, 2018; 苏洲等, 2018)。

图8 SK1井烃源岩埋藏史和热演化史图

4 结 论

(1) 生物标志化合物分析结果表明, 东营凹陷南坡孔店组和奥陶系潜山高蜡油具有相同的油源; 多项成熟度指标指示高蜡油中同时具有高演化和低演化油气充注的特征, 表明东营凹陷南坡丁家屋子地区高蜡油为多期改造形成。

(2) 东营凹陷南坡多套烃源岩分析表明, 沙四段下亚段沉积于盐湖环境的烃源岩与高蜡油具有较强的成因关系, 该地区深部烃源岩的热演化史表明其已达到生凝析油气的热演化程度。

(3) 沙四段下亚段烃源岩沉积时期, 大量陆源植物的输入和多样化原始母质来源是高蜡油形成的物质基础, 后期气侵作用是高蜡油形成的主要原因。

致谢:感谢中国科学院广州地球化学研究所卢鸿研究员和另一位匿名审稿专家对本文提出修改意见。

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Origin and hydrocarbon source of high wax content oils in southern slope zone of the Dongying Depression

ZHAI Zheng*, WANG Xuejun, CAO Zhongxiang, QI Yanli, BAO Yan, HAN Dongmei

(Exploration and Development Research Institute, SINOPEC Shengli Oil Field Company, Dongying 257015, Shandong, China)

With the ever-increasing exploration of oil and gas, exploration for energy resources has inevitably extended into deeper layers. A suite of oils from the Kongdian Formation and Ordovician buried hill in the south slope of the Dongying Depression has recently been discovered. These oils are characterized as having a high content of waxy alkanes, low concentration of sulfur compounds, and low density, which differ from the overlying Tertiary oils of the Shahejie Formation. The origin and source of these wax oils which restricted the exploration have attracted much attention. In this study, the high wax crude oils and deep source rocks were characterized via GC×GC-TOFMS, fluid inclusion analysis, monomer hydrocarbon isotope analysis, and absolute content of biomarkers analysis. Stable carbon isotopic values of different components of the high wax oils indicate that these oils from the Kongdian Formation and Ordovician are from the same source. As the oils have higher adamantane content, lower rearranged drimanes content, and alkylphenanthrene index, we confirmed that these oils are a secondary hydrocarbon accumulation from the mixing of an early formed oil and a late formed gas. Based on the coexistence of liquid, gas, and brine inclusions, we recognize that the heterogeneous migration occurred in the deep reservoir. Combining the isotope and sedimentary analysis results, we speculated that these oils of the Kongdian and Ordovician bear typical features of deep E4source rocks. Maturity, biomarker, isotope, and inclusion analyses validated that the southern slope zone of the Dongying Depression experienced gas invasion, and it is suggested that the higher plants and bacteria of the source rocks and gas invasion in geological history are responsible for the formation of the high waxy oils. This study helps to unravel hydrocarbons accumulation mechanisms and deep petroleum resources evaluation in this area, which can also be applied to other basins to investigate high wax oil reservoirs.

Dongying Depression; wax oils; Kongdian Formation; boiling fluid inclusion; gas invasion

P618.130.1

A

0379-1726(2022)04-0453-09

10.19700/j.0379-1726.2022.04.008

2020-06-17;

2022-03-04

国家科技重大专项课题(2016zx05006-001)、中国石油化工股份有限公司科技重点项目(P20060-1、P21034-1)和中国石油化工股份有限公司胜利油田分公司重点科技项目(YKS2001)联合资助。

翟正(1983–), 男, 高级工程师, 主要从事油气地球化学研究。E-mail: ppzz0546@126.com