花生壳掺烧对市政污泥燃烧性能的影响

施媛媛,颜 枫,陈晶晶,董春玲,郭睿诚,张作泰

花生壳掺烧对市政污泥燃烧性能的影响

施媛媛,颜 枫*,陈晶晶,董春玲,郭睿诚,张作泰**

(南方科技大学环境科学与工程学院,广东 深圳 518055)

针对花生壳掺混对市政污泥燃烧性能的影响及污染气体的排放,分析了升温速率和花生壳掺混比例对燃烧过程的影响规律. 结果表明,当花生壳掺混比例为40%时,升温速率从5℃/min增加到30℃/min,样品的综合燃烧性能指数增大6.9倍,挥发分释放特性指数增大4.5倍;当升温速率为30℃/min时,花生壳掺混比例从0%到40%,样品的综合燃烧性能指数增大1.7倍,挥发分释放特性指数增大5.6倍;因此花生壳的掺混能有效改善污泥的燃烧性能. 非等温动力学拟合结果显示,随着花生壳掺混比例增大,样品的反应活化能从87.16kJ/mol下降到69.73kJ/mol,更有利于反应进行. 污染气体实时监测结果显示,花生壳掺混比例从10%增加到40%,样品的NO排放峰值下降了60%,说明花生壳的掺入能够显著减少样品燃烧时污染气体的排放量.

市政污泥；生物质；燃烧特性；动力学；氮氧化物

数据显示,中国大陆地区市政污泥年产生量从2011年的650万t激增至2020年的1163万t[1].将市政污泥减量化、无害化处理,提升污泥处理能力,优化其处理方式是十分必要的.目前我国对于市政污泥主要处理方式为填埋(65%)、堆肥(15%)、干化(6%)和焚烧(3%)[3-4].其中,焚烧可大幅减小污泥体积,实现污泥减量化;高温也可杀灭绝大部分细菌和病原体,实现无害化;焚烧后的灰渣还可作建筑材料,实现资源化.此外,焚烧产生的大量热能亦可用作发电或供热,实现能源供给[5].然而,污泥本身挥发分含量低、灰分含量高、热值低,因此单独焚烧时燃烧性能较差.

生物质是具有高挥发分、低灰分含量,高热值等优点的农林废弃物[7],与污泥掺混燃烧可改善污泥本身燃烧性能.目前已有大量学者将市政污泥与甘蔗渣[8]、玉米秸秆[9]、稻壳[10]、木屑[10]、小麦秸秆[11]和咖啡渣[12]等生物质进行掺混燃烧研究.研究发现,随着生物质掺混比例的增加,燃料内部的相互作用促进了挥发分的析出,样品的综合燃烧指数、稳燃性指数、挥发分释放特性指数大幅增加[13].相比污泥单独燃烧,混燃过程具有更低的反应活化能,更有利于反应进行[14].并且掺烧行为有效降低了N-NO和S-SO2的转化率,减少了污染气体排放[15].

花生壳作为一种优质的生物质资源,挥发分含量高,灰分含量低,燃烧性能好.我国每年废弃花生壳产量丰富,可达500万t.因此,本研究使用花生壳粉作为辅助燃料与市政污泥进行掺混,研究掺混样品的燃烧特性,计算反应活化能,并关注燃烧过程中污染气体的排放,为市政污泥焚烧工艺的优化提供理论参考和基础数据.

1 材料与方法

1.1 材料

试验所用市政污泥(下文简称为SS或“污泥”)采样于2020年12月,采样地点为广东省某水质净化厂污泥压缩车间,取样时污泥含水率约85%.花生壳(PS)购买自山东省德州市.污泥与花生壳放置于通风处自然风干7d,经破碎机破碎之后过100目筛,并于105℃下干燥24h,最终储存于硅胶干燥器中.将污泥与花生壳按照质量比9:1、8:2、7:3、6:4进行掺混,所得掺混样品用行星球磨机充分研磨混合,并依次命名为SP91、SP82、SP73、SP64.本试验全部使用同一批次的污泥与花生壳,保证实验结果的一致性与可重复性,减少误差.污泥与花生壳的工业分析和元素分析结果如表1所示.

利用X射线荧光光谱仪(理学Rigaku,ZSX Primus IV)分析污泥和花生壳的元素组成成分与主要化学成分含量,测试结果见表2.

表1 市政污泥与花生壳的工业分析和元素分析结果

表2 市政污泥与花生壳的元素组成成分分析(wt.%)

1.2 实验装置

实验装置如图1所示,其中热重分析仪是德国塞塔拉姆公司SETSYS EVO 18型,质谱仪是德国Pfeiffer公司GSD 320型.

图1 实验装置

1.3 燃烧过程

将10mg样品放入容积为100μL的氧化铝坩埚中,选取5,10,20,30℃/min的恒定加热速率从室温加热到900℃,升温过程结束后保温60min保证充分反应.试验气氛均为空气,进气速率均为60mL/min. 为消除浮力的影响,用相同的空坩埚进行了相同条件下各个升温速率的空白实验.热重分析仪通过熔融石英毛细管与四级质谱仪耦合,使用质谱仪在线进行气体排放的分析.该质谱仪与二次放大电子器检测器同时启动,监测质量/电荷()比为18,30,44,64的离子电流强度,这些分别代表H2O、NO、CO2、SO2的关键片段.

1.4 燃烧特性参数计算

利用综合燃烧特性指数(,mg2/(℃3·min2))用来评价掺混样品共燃烧性能[16-17]:

式中:(d/d)mean指的是平均质量损失率;(d/d) max指的是瞬时最大质量损失率,mg/min;i指的是燃点,即燃料开始燃烧的温度,℃,根据TG-DTG曲线由切线法求得;T指的是燃尽温度,即燃料在燃烧过程中失重达到总失重的98%时的温度,℃.

利用挥发分释放特性指数(,mg/(℃3·min))表示样品燃烧过程中挥发分析出情况[18]:

式中: (d/d)max指的是瞬时最大质量损失率,mg/ min;max是峰值温度,℃;i为着火温度,℃;1/2是(d/d)/(d/d)max=1/2对应的温度区间.

可燃性指数(,mg/(℃2·min))可用来判别掺混样品着火后的稳定燃烧情况,详见公式(3):

式中: (d/d)max指的是瞬时最大质量损失率,mg/ min;i为着火温度,℃.

1.5 动力学分析方法

基于不同燃烧速率的DTG曲线,采用了Flynn- Wall-Ozawa(FWO)和Kissinger-Akahira-Sunose (KAS)两个无模型的表观活化能计算方法描述污泥和花生壳掺混燃烧的动力学过程.单一的机理函数不适合描述复杂的共燃过程,无模型的解决方案,不需要假设反应机理函数,在求解活化能的时候避免了反应机理函数造成的误差.

FWO方法[19-20]使用Doyle近似:

式中:指的是升温速率,℃/min;为阿伦尼乌斯常数;a是活化能,kJ/mol;是理想气体热力学常数,具体数值是8.314J/(mol·K);()是与转化率有关的积分函数.

对于某个给定的转化率,基于具有四种升温速率的TG数据,以lg为纵坐标,以1/为横坐标,拟合最小二乘回归曲线,回归线的斜率用于估计活化能E值.

KAS方法[21]使用了以下Coats-Redfern近似:

式中:指的是升温速率,℃/min;为阿伦尼乌斯常数;a是活化能,kJ/mol;是理想气体热力学常数,具体数值是8.314J/(mol×K);()是与转化率有关的积分函数.

同样的,对于某个给定的转化率,基于具有4种升温速率的TG数据,以ln(/T)为纵坐标,以1/为横坐标,拟合最小二乘回归曲线,回归线的斜率用于估计活化能E值.

2 结果与讨论

2.1 混合燃烧热分解曲线分析

如图2所示,掺混样品在900℃条件下燃烧时,均出现了3段主要的失重区间[22].第一阶段温度较低,失重主要是由于水分和一些轻质挥发组分的挥发,这部分失重率约为5%;第二阶段是挥发分的析出,主要是由于高分子有机物的燃烧和分解,例如纤维素、蛋白质和一些饱和脂肪烃[23],这部分失重率约为30%～40%;第三阶段的失重由高沸点难降解的残留有机物和固定碳的燃烧导致[24],这部分失重率约为20%～30%.以升温速率为5℃/min为例,随着花生壳掺混比例的增加,混合样品的失重率也逐渐增加,从56%变化到68%.

图2 掺混燃料在不同升温速率条件下的热失重分析

a、c、e、g 分别为5,10,20,30℃/min条件下的TG曲线;b、d、f、h 分别为5,10,20,30℃/min条件下的DTG曲线

以SP91样品为例,从DTG曲线可以看出,随着升温速率从5℃/min升高到30℃/min,失重峰峰值变大,从-0.20mg/min变化到-1.24mg/min.燃烧的温度区间变宽,失重速率也变大,平均失重速率从-0.04mg/min变化到-0.07mg/min.由此可见,升温速率增加时,燃烧反应会更加剧烈,挥发分析出速率加快.然而,随着升温速率加快,DTG曲线的失重区间整体向高温区域移动.这是由于样品中的可燃组分析出需要一定反应时间,升温速率会影响样品内外侧的传热效率与温度梯度,部分物质来不及挥发而造成热滞后现象,从而导致可燃组分在更高的温度区间逸出.

通过计算理论DTG曲线近一步描述污泥与花生壳协同焚烧时物料之间的相互作用:

DTG理论=SS×DTGSS+PS×DTGPS(9)

式中:SS和PS指的是掺混样品中污泥与花生壳的质量比例,DTGSS和DTGPS是污泥与花生壳的实测DTG曲线数据. DTG图像中理论曲线与实际曲线的偏差主要出现在挥发分析出的阶段,每个样品最大失重速率的实际值均比理论值高0.05mg/min左右,这一阶段也是有机质热分解的主要阶段.说明掺混燃烧过程不仅是物料的物理混合,还发生了显著的协同作用,这一协同作用主要体现在花生壳中丰富的挥发组分带动污泥中有机质的分解,从而更有利于污泥的充分燃烧[25].

2.2 混燃特性分析

综合燃烧特性指数()详尽地反映了样品的着火和燃烧性能,越大说明样品的燃烧性能越佳.如图3所示,在同一升温速率条件下,当升温速率为30℃/min时,花生壳掺混比例从0%到40%,样品的综合燃烧性能指数增大1.7倍,主要是由于掺混样品最大失重速率与平均失重速率速率大幅增加,说明掺入花生壳会导致样品整体燃烧强度增加.对于同一个样品来说,以SP64为例,随着升温速率增加,综合燃烧指数亦大幅增加,从3.68×10-10mg2/(℃3·min2)变化到25.00×10-10mg2/(℃3·min2)增大6.9倍,主要是由于升温速率增加时平均燃烧速率与最大燃烧速率均单调增加.

如图4所示,挥发分释放特性主要取决于瞬时最大质量损失率以及(d/d)/(d/d)max=1/2对应的温度区间(半峰宽度)1/2.1/2对应的温度区间越窄,样品中挥发分析出越集中.当花生壳掺混比例为40%时,挥发分释放特性指数增大4.5倍.当升温速率为30℃/min时,花生壳掺混比例从0%到40%,样品的挥发分释放特性指数增大5.6倍.总之,升温速率越快,花生壳掺混比例越高,样品的挥发特性越好,燃烧越剧烈越充分.

图3 综合燃烧特性指数(S)分析

图4 挥发分释放特性指数(D)分析

如图5所示,可燃性指数的大小主要取决于样品最大失重速率和着火温度. 对于同一个样品,以SP64样品为例,升温速率从5℃/min增大到30℃/min,可燃性指数从4.15×10-6mg/(℃2·min)变化到1.50×10-5mg/(℃2·min),增大了2.6倍. 对于同一升温速率,以10℃/min为例,可燃性指数从4.31× 10-6mg/(℃2·min)变化到7.51×10-6mg/(℃2·min),增加了74%.

图5 可燃性指数(C)分析

2.3 非等温动力学拟合与表观活化能研究

如图6所示,采用无模型的等转化方法进行非等温动力学拟合.如表3所示,由动力学拟合数据确定了转化率为0.2～0.8时SP91、SP82、SP73、SP64样品的活化能值及样品的平均活化能值. FWO法与KAS法计算所得的样品平均活化能值相差不大,但FWO法计算所得活化能值的相关系数(R)较高,介于0.9551～0.9997之间,结果更为准确.

从表3可以看出,随着转化率增加,4个样品的活化能均出现了先增加后降低再增加再降低的趋势,Xie等[8]的研究也证实了这一点.初始阶段反应温度较低,分子运动速率较小,化学反应处于启动阶段,所需能量较少. 转化率在0.2～0.4范围时,反应活化能增加,是因为一些碳氢化合物和蛋白质等一些易挥发组分的分解使一些C-O键和C-H键减少,有研究表明[26-27]这些化学键的热稳定性较差. 转化率在0.5～0.7范围时,样品活化能下降,主要是由于前一阶段挥发分的分解和析出形成多孔碳结构,增强了氧气的传质效果,反应变得更容易进行[28].转化率在0.7～0.8范围时,是反应的最终阶段,活化能略有回升,主要是因为一些燃烧残留物质例如固定碳和一些高沸点无机物的分解.

图6 不同转化率下不同样品非等温动力学拟合曲线

SP91样品FWO法(a)KAS法(b); SP82样品FWO法(c)KAS法(d);SP73样品FWO法(e)KAS法(f); SP64样品FWO法(g)KAS法(h)

表3 根据FWO法和KAS法计算的动力学参数

续表3

此外,出现随着花生壳掺混比例的增加,样品的平均活化能逐渐降低,从87.16kJ/mol降到69.73kJ/ mol. Chen等[12]将污泥与咖啡渣掺烧,所计算样品的平均活化能介于270.1～285.2kJ/mol. Xie等[8]将污泥与甘蔗渣进行掺烧,所计算样品的平均活化能介于140.3～223.7kJ/mol.这同样说明,花生壳的加入对污泥的焚烧有促进作用,显著降低污泥燃烧的反应活化能,改善了污泥的燃烧性能.

2.4 混燃过程中的气体排放分析

图7a中,水分挥发出现两个质谱峰,分别对应了200～300℃低温阶段样品中自由水和物理结合水的挥发,以及300～550℃中温阶段有机质热分解,这与DTG曲线较为吻合.图7b中,CO2出峰的温度区间较广,由于反应温度逐渐升高的过程中,脱羧和脱羰反应不断发生,大分子有机化合物的不稳定C=O键被打破,CO2逸出[29].从表1污泥与花生壳元素分析的结果可以看出,原料中的硫含量本身较低,所以整个燃烧过程中的SO2排放强度较弱,几乎监测不到(图7c).

图7 升温速率为10℃/min条件下(a)H2O,(b)CO2,(c)SO2及(d)NO排放分析

由于NO排放主要由NO组成,所以本试验重点关注NO的排放[30].图7d中,排放过程中出现两个峰,一个是位于350～450℃温度段,第二个位于450～700℃温度段.第二个峰强度远高于第一个峰,这说明固定碳化合物中的氮含量远高于挥发性有机物中氮的含量.此外,添加花生壳降低了NO的排放浓度,排放峰值从4.27´10-11A降低到1.27´10-11A,推测由于以下原因导致.首先,由于燃烧过程中部分燃料燃烧不及时不充分生成瞬态CO,CO与NO之间发生均相反应从而降低NO排放[31].其次,NO可以被还原生成N2,从表1原料的工业分析结果中可以看到花生壳的固定碳含量高于污泥,这表明在掺混燃烧的过程中会比污泥单独燃烧生成更多的固定碳成分.有研究表明[32],生物质中的焦油化合物,例如苯酚、萘和1-羟基萘等物质有大大减少NO排放的能力.总之,上述因素的叠加作用或者相互作用均在一定程度上减少了NO的排放,有效降低了污泥和花生壳的混燃过程中污染物排放浓度.

3 结论

3.1 TG-DTG结果表明污泥与花生壳掺烧过程总共分为3个阶段,其中挥发分的分解和析出是制约整个燃烧进程的关键阶段.

3.2 不同的掺混比例和升温速率都影响样品的燃烧特性,当花生壳掺混比例为40%时,升温速率从5℃/min增加到30℃/min,样品的综合燃烧性能指数增大6.9倍,挥发分释放特性指数增大4.5倍;当升温速率为30℃/min时,花生壳掺混比例从0%～40%,样品的综合燃烧性能指数增大1.7倍,挥发分释放特性指数增大5.6倍.这亦说明相比原始污泥,掺混样品的燃烧性能更好,挥发分析出更容易.燃烧动力学分析结果显示,随着花生壳掺混比例从10%～40%,样品反应所需的活化能逐渐降低,从87.16kJ/mol降到69.73kJ/mol.

3.3 燃烧过程中CO2、H2O、NO气体排放主要集中在200～700℃温度区间.在各种污染气体中,本试验主要关注了NO的排放.结果显示,随着花生壳掺混比例从10%～40%,样品燃烧过程中NO排放强度降低,排放峰值从4.27×10-11A降低到1.27×10-11A,样品的混燃过程变得更加清洁,这对于后续生物质掺烧以改善污泥燃烧性能的研究具有指导意义.

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Effects of biomass blending on combustion performance of sewage sludge.

SHI Yuan-yuan,YAN Feng*,CHEN Jing-jing,DONG Chun-ling,GUO Rui-cheng,ZHANG Zuo-tai**

(School of Environmental Science and Engineering,Southern University of Science and Technology,Shenzhen 518055,China).,2022,42(8)：3796～3803

In term of the effects of peanut shell blending on the combustion performance pollution emission of sewage sludge,the effects of heating rate and peanut shell blending ratio on the combustion process were analyzed. The results showed that when the peanut shell blending ratio was 40% and the heating rate increased from 5℃/min to 30℃/min,the composite combustion performance index and volatile matter release characteristic index increased 6.9 times and 4.5 times respectively. When the heating rate was 30℃/min,and the blending ratio of peanut shell increased from 0% to 40%,the comprehensive combustion performance index and volatile matter release characteristic index of samples increase by 1.7 times and 5.6 times,respectively,indicating that peanut shell blending can effectively improve the combustion performance of sewage sludge. The results of non-isothermal kinetic fitting showed that the activation energy decreased from 89.16 kJ/mol to 69.73 kJ/mol with the increase of peanut shell blending ratio,which was beneficial for the combustion reaction. The real-time monitoring of pollution gas showed that the peak of NO emission decreased 60% when the peanut shell blending ratio increased from 10% to 40%,indicating that the peanut shell could significantly reduce the emission of pollution gas during combustion process.

sewage sludge；biomass；combustion characteristics；dynamics；oxynitride

X705

A

1000-6923(2022)08-3796-08

2022-01-24

广东省自然科学基金资助项目(2021A1515010148);国家自然科学基金资助项目(22008104)

* 责任作者,副研究员,yanf@sustech.edu.cn; 教授,zhangzt@sustech. edu.cn

施媛媛(1998-),女,山西朔州人,南方科技大学硕士研究生,主要研究方向为固体废弃物处理处置.