四川盆地大气氨与氮氧化物排放对细颗粒物污染的影响及减排潜力

杨显玉,吕雅琼,邵 平*,潘月鹏,樊 晋,王式功,张小玲,易家俊,乔玉红,吴 锴

四川盆地大气氨与氮氧化物排放对细颗粒物污染的影响及减排潜力

杨显玉1,吕雅琼2,邵 平1*,潘月鹏3,樊 晋1,王式功1,张小玲1,易家俊1,乔玉红4,5,吴 锴1

(1.成都信息工程大学大气科学学院,高原大气与环境四川省重点实验室,四川 成都 610225；2.中国科学院成都山地灾害与环境研究所,四川 成都 610041；3.中国科学院大气物理研究所,大气边界层物理和大气化学国家重点实验室,北京 100029；4.重庆市生态环境科学研究院,重庆 401147；5.重庆市城市大气环境综合观测与污染防控重点实验室,重庆 401147)

基于IASI、OMI与TROPOMI卫星数据识别了2008～2019年四川盆地氨与氮氧化物柱浓度的变化趋势,并进一步采用空气质量模型CMAQ对2019年冬季四川盆地氨排放的大气环境影响进行了研究,评估了氨与氮氧化物单独减排及氨与氮氧化物协同减排情景下对四川盆地颗粒物污染的影响.结果表明:2008～2012年四川盆地氮氧化物排放逐年升高随后在2013～2019年迅速下降,而氨柱浓度在2008～2013年期间较为稳定,自2014年起迅速增长.四川盆地氨排放的高值区主要集中在人为活动强烈的成都及周边地区和川南城市群以及农业源氨排放主导的川西北地区.铵根离子在川南城市群的PM2.5当中占比高达11.4%,而对川西地区城市的PM2.5贡献较低.敏感性实验结果表明,氨与氮氧化物协同减排50%能有效降低大气中硝酸铵与硫酸铵的浓度,从而减少细颗粒物污染,改善四川盆地区域环境空气质量.

氨；细颗粒物(PM2.5)；四川盆地；WRF-CMAQ

氮氧化物(NO)与氨(NH3)不仅是大气中重要的痕量气体,还是细颗粒物(PM2.5)形成的关键组分[1].其中,全球大气NH3浓度的增加趋势具有多重环境影响:作为全球氮循环的一部分[2],NH3的大气沉降会导致水体富营养化,破坏生态系统平衡[3-4].此外,NH3在大气中与酸性气体快速反应,形成PM2.5中二次无机气溶胶的主要组分—硫酸铵和硝酸铵[5-7].

近几十年来持续增长的NH3排放已成为我国乃至全球大气环境治理的难题.自2013年大气十条实施以来,我国NO和SO2排放总量已明显下降,但对NH3的排放控制措施仍未得到充分实施.我国2007～2018年氨排放总量一直在10Mt上下浮动,NH3减排效果并不显著[8].目前,国内外学者针对我国氨排放时空分布特征、年际排放变化、行业来源解析等方面已开展了一系列研究[9-11].然而,已有研究大多基于卫星资料与地基观测的方法针对我国京津冀、长江三角洲和珠江三角洲等地区开展NH3排放清单估算及其环境影响评估.董文煊等[12]采用排放因子法估算了1994～2006年中国各省份的人为源氨排放量,发现我国农业源氨排放在人为源氨排放中占到90%,其它排放源包括生物质燃烧、交通排放、化工生产等仅占10%.此外,人口密集的四川盆地是我国氨排放的热点区域,仅2006年氨总排放量达到1115.4kt,仅次于河南(1783.6kt)、山东(1569.3kt).冯小琼等[13]基于四川省农业氨活动水平数据采用排放因子法建立了2005～2014年农业源氨排放清单,指出四川省2005～2014年氨排放总量虽有下降,但2012年谷值排放也高达919kt.

尽管已有研究基于自下而上与排放因子构建的排放清单对四川盆地氨排放量进行估算且分析氨排放来源,但对四川盆地的大气氨浓度时空分布及变化特征的研究相对较少,尤其缺乏对氨减排政策所导致的大气环境影响的评估[17-20].基于此,本文选取四川盆地为研究对象,结合卫星资料、高分辨率排放清单与WRF-CMAQ空气质量模型评估了氮氧化物与氨排放长期变化趋势,通过比较不同程度的氮氧化物与氨排放削减比例下细颗粒物以及重要二次组分浓度的变化,分析四川盆地氨的减排潜力,以期为有效推进PM2.5污染治理和制定区域大气污染协同管控策略提供有力科学依据和决策参考.

1 数据与方法

1.1 OMI与TROPOMI卫星NO2柱浓度

Ozone Monitoring Instrument (OMI)是美国国家航空航天局(NASA)于2004年发射的Aura卫星所搭载的紫外可见光谱仪.OMI每天覆盖全球1次,轨道扫描宽度为2600km,空间分辨率为13km×24km,过境时间约为当地时间13:45.本研究采用由荷兰皇家气象研究院反演的QA4ECVversion 1.1OMI对流层NO2垂直柱浓度产品[21].

TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI)是由欧洲航天局(ESA)为哥白尼哨兵5号发射,空间分辨率为7km×3.5km(2019年8月6日后分辨率为5.5km×3.5km)[24].

1.2 IASI卫星NH3柱浓度

IASI-A仪器搭载在2006年发射的MetOp-A卫星上,波谱覆盖范围为645～2769cm-1,每天覆盖全球2次,空间分辨率约为12km×12km,并在当地时间09:30和21:30穿过赤道,提供高精度大气痕量气体产品(NH3等).因日间数据误差相比夜间数据较小,本文仅采用日间过境时间的IASI NH3测量值[25].

1.3 模型设置

本研究采用WRFv3.9.1-CMAQv5.3.2空气质量模型对四川盆地城市群的大气污染物进行模拟.模拟区域采用3层嵌套[16],空间分辨率分别为27,9和3km,其中最内层覆盖四川盆地的主要区域,如图1所示.WRF 模型的物理参数化方案如表1所示,其初始场与边界场数据均采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6h一次、1°分辨率的 FNL全球再分析资料.模拟起始时间为2018年12月29日00:00,结束时间为2019年3月1日00:00.为减少WRF模型数值模拟长期运行累积的系统误差,本研究采用Spin-up时间设置为72h并每间隔2周初始化一次进行模拟.WRF共设置30层垂直气压层且顶层气压为50hPa,其中2km以内加密以更好地模拟边界层内污染物传输.WRF与CMAQ模型均采用Lambert投影坐标系.CMAQ的气相化学和气溶胶机制分别采用CB06及AERO06机制.CMAQ最外层区域的初始场和边界场均由全球大气化学传输模型MOZART-4提供[26].人为源排放清单采用清华大学开发的2017年中国多尺度高分辨率排放清单MEIC (http://meicmodel. org/),并基于人口密度、交通路网及GDP分布数据利用ArcGIS对清单进行时空分配[27-28].天然源挥发性有机物排放通过MEGANv2.1模型模拟得到[29].

表1 WRF物理参数化方案设置

图1 WRF-CMAQ模型最内层模拟区域

审图号:GS(2019)-1822

1.4 敏感性实验设置

为评估不同的人为源减排策略对四川盆地细颗粒物污染的影响,本研究设定4个排放情景:基准情景,即不对排放清单进行调整;单一的NH3减排情景(I),即削减排放清单中50%的氨排放;单一的NO减排情景(II),即对排放清单中NO削减50%;NH3与NO的协同减排情景(III),即对排放清单中的氨与NO同步削减50%.通过CMAQ模型对不同削减策略下的四川盆地2019年冬季的PM2.5浓度及其化学组分进行模拟,对比分析不同排放情景下PM2.5及其化学组分的浓度变化,探究单一减排与协同减排策略对进一步减少PM2.5浓度的有效性.需要指出的是,NH3与NO协同减排50%是在碳中和政策愿景下结合清洁能源、发展电动汽车等关键技术发展的可达目标.

1.5 模拟评估方法

为评估WRF模型模拟气象场的准确性,本研究采用中国气象数据网(http://data.cma.cn/)的地面逐小时气象观测资料对WRF模拟的气象要素进行评估. CMAQ模拟结果则利用四川省环境监测总站的地面污染物监测数据进行对比并计算统计指标.统计参量采用平均偏差(MB),标准化平均偏差(NMB),均方根误差(RMSE),一致性指数(IOA).各个统计量的定义如下:

式中:P与O分别为各个要素的模拟值(μg/m3)与观测值(μg/m3).

2 结果与讨论

2.1 四川盆地2008～2019年NO2与NH3柱浓度长期变化趋势

归因于快速的城市化与工业化进程以及“十一五”规划期间对NO排放缺乏管控措施,2008～2012年期间四川盆地NO2呈显著升高趋势,且2012年年均NO2柱浓度高达3.2´1015molec/cm2(图2).然而,该时段NH3柱浓度在6.9´1015～7.6´1015molec/cm2范围内波动,变化较为平稳.自2013年“大气十条”实施以来,四川盆地NO2柱浓度逐年显著下降,2019年区域平均柱浓度为2.7´1015molec/cm2,较2012年峰值水平降低了15.6%.然而,NH3柱浓度呈现出与NO2柱浓度相反的变化趋势,2013～2017年NH3柱浓度持续升高且2018～2019年均维持在较高水平.此外,2017年IASI NH3年均柱浓度高达12.5´1015molec/cm2,相比2012年柱浓度升高了78.0%.这一显著的NH3柱浓度升高一方面可能归因于2013～ 2019年对氨排放仍缺乏有效的管控策略,另一方面则可能是由于自2013年“大气十条”颁布以来对SO2和NO2严格的排放控制导致NH3和酸性气体之间的中和反应被削弱,导致增加大气中的NH3浓度.此外,城市地区来源于机动车的NH3排放增加也可能对这一现象具有重要贡献[30].然而,2013～2017年四川盆地NH3柱浓度迅速升高的成因仍有待进一步研究.

2.2 四川盆地2019年NO2与NH3卫星柱浓度及排放特征

已有研究表明,四川盆地城市群NO排放主要由人为源排放主导,土壤、闪电等自然源排放的影响相对较小[31].由图3可知,NO2柱浓度的高值区广泛分布于四川盆地城市群且年均值大于5´1015molec/cm2的区域主要集中于各城市的主城区.成都市及周边的眉山市,德阳市,资阳市构成了位于四川盆地西部的污染高值区,即成都平原污染带.另一高值区则主要分布在重庆市主城区及周边区域,表明四川盆地NO污染呈现明显的区域性特征.川南城市群的内江市,自贡市,泸州市和乐山市为盆地内的次高值区(约为4´1015molec/cm2).盆地北部的南充市和广元市则较为清洁,仅城市中心区域NO2柱浓度较高.不同于NO2柱浓度的分布,IASI卫星不仅在城市中心观测到氨柱浓度的明显高值(大于30´1015molec/ cm2),还在四川盆地各城市群的农村及郊区也呈现出广泛的氨热点排放分布,尤其是成都平原与川南城市群.这主要是因为农业源是四川盆地氨排放的主要贡献源.徐晨曦等[32]利用人为源活动水平数据构建了四川地区 2017年人为源大气污染物排放清单发现农业源的氨排放贡献占比高达97.1%.值得注意的是,自下而上方法构建的氨排放清单显示川西北地区因畜牧业发达具有较高的氨排放量,但IASI卫星的NH3柱浓度并没有很好地识别出川西北地区(阿坝藏族自治州)的氨排放热点.这可能是由于卫星的过境时间与柱浓度反演方法的不确定性所致.

年份

图3 2019年四川盆地对流层NO2与NH3年均柱浓度空间分布

进一步分析发现尽管四川盆地冬季NH3柱浓度明显低于春季与夏季,但由于NO冬季生命周期较长,NO2柱浓度于冬季出现峰值,在不利气象条件下对区域灰霾污染事件具有重要作用[33-34].此外,已有研究表明四川盆地区域PM2.5污染事件多发于冬季,其中成都平原与川南城市群较为严重[16].因此,本研究选取2019年冬季(1～2月)并采用CMAQ模型对四川盆地冬季氨氮排放减排的有效性进行进一步评估.

2.3 模型性能评估

由表2可知,WRF模型模拟的气温与观测的气温呈现出高度一致性,平均偏差(MB)为-0.16℃且IOA高达0.96.WRF对相对湿度的模拟存在一定偏差,这主要是由于四川盆地冬季持续的高湿环境被WRF模型低估所致.此外,风速的平均偏差为-1.12m/s且RMSE为4.88m/s,表明WRF对10m风速的模拟有所高估,这可能是因为WRF模型的下垫面类型有所偏差以及WRF参数化方案误差.

表2 WRF模型模拟与气象站点观测的气象要素对比评估

图4 2019年1～2月四川盆地各城市PM2.5观测与CMAQ模拟结果对比

CMAQ模拟的PM2.5浓度采用四川省环境监测总站的地面污染物监测数据进行评估,如图4与图5所示.各城市的模拟值与观测值之间偏差相对较小,尤其是遂宁和内江的平均偏差(MB)仅为6.2与-1.9μg/m3.此外,CMAQ能较好地模拟2019年1～2月四川盆地各个城市PM2.5浓度变化趋势,各城市IOA除成都外均高于0.6.需要指出的是,CMAQ对重污染事件期间的PM2.5浓度峰值存在一定程度的低估,这可能是由于排放清单的不确定性和WRF模拟的气象场存在一定偏差所致[33].

2.4 氮氧化物与氨排放对四川盆地冬季PM2.5浓度的影响

由图6可知,重庆市主城区、成都平原城市群及川南城市群颗粒物污染呈连片状分布,冬季PM2.5浓度均高于70μg/m3,这主要是由于居高不下的工业源与交通源排放以及冬季频繁的不利气象条件(逆温,静稳天气形势,静小风频繁等)所致[34].川东北城市群冬季PM2.5浓度则相对较低,仅达州市区出现浓度高值,郊区与农村的PM2.5浓度普遍低于35μg/m3.

进一步分析PM2.5化学组分特征发现,铵根离子占比较高的区域为川南城市群、成都平原以及川西北地区,这一现象与氨排放的空间格局密切相关.具体而言,川西北地区农业发达,铵根离子主要源于畜牧业与养殖业的氨态肥料的广泛使用,导致该区域氨排放量相对较高,PM2.5中铵根占比高达11.4%.相比于川西北地区,成都及周边地区的铵根离子不仅受到农业源的影响,还源于城市地区的交通源与工业排放.这一结果与Yang等[16]对成都市生态环境科学研究院超级站的PM2.5化学组分分析结果一致.周子航等[17]基于2015年四川省活动水平数据建立了2015年1km×1km人为源大气排放清单,指出除农业源以外,由机动车尾气排放占主导的道路移动源以及工艺过程源是成都及周边地区氨的主要来源(占比约为14%).高浓度硝酸根离子(>20μg/m3)主要集中在城市中心,如成都市区、川南城市群、重庆市主城区.这主要是由于城市中心的机动车尾气以及工业源排放的氮氧化物水平较高,且加之气象条件有利于硝酸根生成.需要注意的是,自2013年“大气十条”实施以来,尽管MEIC清单与OMI卫星NO2柱浓度数据均表明四川盆地NO总排放量在2013～2020年期间逐年下降,但城市地区机动车尾气及工业源排放的NO排放量仍处于较高水平[32].王誉晓等[35]结合大气污染物排放趋势对2013～2017年四川省大气污染防治成效进行了评估,指出2017年四川盆地NO的排放总量相较2013年减少了15.4×104t,但仍高达52.2×104t.此外,截止2019年底,国家统计局数据表明成都市机动车保有量已高达576万辆,位居全国城市机动车保有量第2.因此交通源NO排放的进一步严格管控是四川盆地冬季灰霾污染治理的关键因素.

2.5 氨氮减排情景对四川盆地冬季PM2.5浓度的影响

由图7a可知,单一的氨排放减少50%策略可对四川盆地冬季PM2.5浓度产生广泛影响,导致川南城市群等氨排放热点地区的月均PM2.5降低了4～ 6μg/m3.相比之下,削减50%的NO排放的作用则更为明显,能有效减少四川盆地的PM2.5污染,尤其是川南城市群及重庆市主城区等氮氧化物排放高值区的PM2.5减少了10μg/m3(图7b).然而,对于川东北城市群与成都及周边地区的影响相对较小,平均变化为5μg/m3.该现象可能是由于这些地区氮氧化物排放量过高导致即使削减了50%的NO排放的情况下,大气中仍有足够的NO被氧化并在富氨环境下中和生成硝酸盐.分析NH3和NO协同减排情景下PM2.5的浓度变化可知(图7c),同步削减50%的氨和NO导致四川盆地2019年1～2月的平均PM2.5浓度降低了25%,其中川南城市群与重庆市主城区PM2.5浓度减幅高达14～16μg/m3,减排效果最为显著,且模拟时段内PM2.5峰值较基准情景下降了20%,实现了PM2.5削峰的作用.然而,协同减排情景对成都市、德阳市、绵阳市及川东北城市群影响并不明显,仅降低4～6μg/m3的PM2.5浓度.此外,即使在氨和NO协同减排50%的情景下,冬季四川盆地多个城市的PM2.5仍处于较高水平(月均浓度高于50μg/m3).进一步分析表明尽管氨和NO协同减排导致PM2.5中二次无机组分的浓度显著下降,但有机气溶胶组分因VOCs排放保持在较高水平而成为PM2.5的主要化学组分.因此,在协同减排氨和NO的同时应进一步加强对VOCs的排放控制.

本研究评估了协同控制氨与氮氧化物排放情景下对PM2.5污染的有效性,强调了氨排放的减排潜力及必要性.然而,值得注意的是,氨排放的减少可能导致酸雨问题加剧[36],且城市地区的氨来源复杂,已有研究表明机动车尾气的氨排放已逐渐成为城市大气中氨的主导来源[30].因此,氨减排导致的环境影响及氨排放清单的精准估算仍有待进一步研究.

3 结论

3.1 四川盆地氨排放的高值区主要集中在人为活动强烈的成都及周边地区和川南城市群以及农业源氨排放主导的川西北地区.由于富氨环境的影响,铵根离子在川南城市群的PM2.5当中占比较高,高达11.4%.而对川西地区的PM2.5贡献较低.

3.2 在氨与氮氧化物同步减少50%的情形下,四川盆地2019年冬季PM2.5浓度减少了25%.说明该策略能有效降低PM2.5中的硝酸铵与硫酸铵等二次无机组分浓度,从而减少细颗粒物污染,改善四川盆地冬季灰霾污染.

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致谢：感谢清华大学MEIC团队提供的多尺度高分辨率排放清单.感谢四川省生态环境科学研究院对本研究的合作支持.

Impacts of ammonia and nitrogen oxides emissions on fine particle matter pollution and mitigation potential over the Sichuan Basin.

YANG Xian-yu1,LYU Ya-qiong2,SHAO Ping1*,PAN Yue-peng3,FAN Jin1,WANG Shi-gong1,ZHANG Xiao-ling1,YI Jia-jun1,QIAO Yu-hong4,5,WU Kai1

(1.Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province,School of Atmospheric Sciences,Chengdu University of Information Technology,Chengdu 610225,China；2.Institute of Mountain Hazards and Environment,Chinese Academy of Sciences,Chengdu 610041,China；3.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry (LAPC),Institute of Atmospheric Physics,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100029,China；4.Chongqing Institute of Eco-Environmental Science,Chongqing 401147,China；5.Chongqing Key Laboratory of Urban Atmospheric Environment Observation and Pollution Control,Chongqing 401147,China).,2022,42(8)：3502～3511

In this study,satellite data derived from IASI,OMI and TROPOMI were adopted to infer the trend of ammonia and NOemissions over 2008～2019 and the weather research forecast model (WRF) and the Community Multiscale Air Quality (CMAQ) were used to assess the environmental consequence of ammonia emissions over the Sichuan Basin in the winter of 2019. Furthermore,sensitivity experiments were performed to evaluate impacts of ammonia or NOemission reduction and ammonia and nitrogen oxides coordinated emission reduction scenarios on fine particles. The results show that nitrogen oxides emissions increased interannually from 2008 to 2012 and then decreased rapidly from 2013 to 2019,while ammonia columns were relatively stable over 2008～2013 and increased significantly from 2014 onwards. The hotspots of ammonia emissions in the Sichuan Basin were mainly concentrated in southern Sichuan city cluster and Chengdu and surrounding areas where anthropogenic activities were intense. The elevated ammonia emissions were also observed in the northwestern Sichuan city cluster dominated by agricultural sources. Ammonia ions accounted for a relatively high fraction of PM2.5in southern Sichuan city cluster,up to 11.4%,while its contribution to PM2.5in the cities of western Sichuan were relatively low. Sensitivity experiments indicate that the coordinated emission regulation in simultaneously reducing 50% NOand ammonia could effectively diminish the concentrations of ammonium nitrate and ammonium sulfate in PM2.5,therefore reduce fine particulate pollution and improve the regional ambient air quality across the Sichuan Basin.

ammonia；fine particle matter(PM2.5)；Sichuan Basin；WRF-CMAQ

X513

A

1000-6923(2022)08-3502-10

2022-01-24

国家自然科学基金资助项目(42175174,42105167);国家重点研发计划(2017YFC0212700);高原大气与环境四川省重点实验室开放课题(PAEKL-2020-C6)

* 责任作者,讲师,pingshao@cuit.edu.cn

杨显玉(1982-),男,副教授,主要从事大气环境化学与陆气相互作用研究.发表论文15篇.