临汾市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

宋晓伟,郝永佩,朱晓东,王京伟,薛 盼,刘卫婷

临汾市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

宋晓伟1*,郝永佩1,朱晓东2,王京伟1,薛 盼1,刘卫婷1

(1.山西财经大学资源环境学院,山西 太原 030006；2.南京大学环境学院,污染控制与资源化研究国家重点实验室,江苏 南京 210046)

结合2014～2020年临汾市臭氧逐小时质量浓度和同期气象数据、再分析数据以及潜在源贡献函数法(PSCF)对临汾市O3污染时空变化特征、与气象因子的关系以及传输路径及潜在源分布开展研究.结果表明,临汾市近年来臭氧污染日益严重,O3_8h_max年均质量浓度整体呈现上升趋势,2020年相对于2014年增加78.79%;月变化特征呈现“M”双峰型,季节变化峰值出现在夏季,而日变化受近地面大气光化学过程影响显著,呈较为明显的单峰单谷分布,峰值出现在14:00～16:00.O3浓度与气温和日照时数呈显著线性正相关,当研究区相对湿度为40%～60%,气温高于20℃,风速区间为2～6m/s时易出现高浓度O3污染.聚类分析表明临汾市O3重污染天气期间以短距离输送气流为主,高O3浓度除受到本地生成影响外,还受到省内临近城市及陕西省中部、河南省北部重工企业排放的大量NO和VOCs传输的影响.因此,针对临汾市O3污染在严格控制本地污染源排放的前提下,必须加强汾渭平原地区的联防联控,才能有效缓解该区域大气污染的连片发生.

O3质量浓度；气象因子；潜在源贡献函数(PSCF)；浓度权重(CWT)；临汾市；污染特征

近年来,臭氧(O3)污染问题日益严重,受到了越来越多的关注[1-2].在太阳辐射条件下,低层大气中的不同污染物(如VOCs、NO等)经过一系列光化学反应可生成O3,高浓度O3污染对给人体健康、生态环境、农业生产和动植物生长带来严重负面影响[2-4],此外,O3污染会使大气氧化性增强,促进二次有机气溶胶生成,使重污染天气发生的强度和频率相应增加.

O3浓度的高低除受前体污染物排放影响显著之外,气象条件对O3质量浓度的影响也不容忽视,相关研究表明温度、相对湿度、日照时数和风速等均与O3质量浓度表现出显著的相关性,且季节性变化特征明显[5-7];另外,相关研究也表明在污染源相对稳定的条件下,O3的区域传输及传输过程中前体物的光化学反应与O3浓度变化特征关系密切[8-10],众多国内外学者利用后向轨迹聚类分析、潜在源贡献因子分析及浓度权重分析等方法对不同城市的大气污染来源及传输特征从不同切入点(不同污染物、不同污染过程、不同季节和不同时段)开展相关研究[11-18].但目前针对发展比较落后的中小型城市的类似研究较少,特别是针对中西部能源重化工城市临汾市暂未开展研究.临汾市(35°23′～36°57′N,110°22′～112°34′E)位于山西省西南部,汾渭平原北部,地处半干旱、半湿润季风气候区,属温带大陆性气候,地形特征呈“凹”字形分布,中部平川,四面环山;作为全国重要的能源重化工城市,随着经济的增长,形成了高耗能、低产出、资源导向性为主的经济发展模式,煤、焦、铁三大行业占比较大,前体污染物的大量排放导致O3浓度较高,2016～2020年临汾市O3日最大8h第90百分位浓度分别为136,214,217,204和184 μg/m3[19-23],虽然近年来加大力度治理大气污染,但在2021年上半年O3日最大8h平均超标天数城市排行中,临汾市位居全国第三,O3污染防治工作依旧任重道远.

本研究以临汾市为例,对研究区2014～2020年O3_8h_max浓度从不同尺度的时空变化特征方面开展分析,解析日照时数、气温、相对湿度及风速等气象因子与O3浓度变化之间的关系,并探究临汾市重污染期间O3污染的主要来源及分布,以期为临汾市大气污染防控及开展区域联防治理提供科学的理论数据参考.

1 材料与方法

1.1 数据来源

本研究所用逐小时O3质量浓度数据来自于国家环境空气质量监测网,从中筛选临汾市5个国家自动监测点的O3_8h_max质量浓度数据(技工学院、城南、唐尧大酒店、市委和临钢医院),然后取5个监测点O3_8h_max浓度数据的平均值代表临汾市整体的O3_8h_max质量浓度.在对数据收集处理的过程中受到各种不同因素的影响,当缺漏及异常问题出现时,需要剔除异常数据,然后对这些剔除的数据通过线性插值法进行补缺.污染物O3_8h_max质量浓度的年均值是指研究年份所有日期O3_8h_max的算术平均值,季均值是指研究季节所有日期O3_ 8h_max算数平均值,月均值指研究月份所有日期O3_8h_max算术平均值,日均值是指日最大8h浓度的滑动平均值.每小时臭氧浓度数据采用相关监测网站的小时监测数值,单日污染物O3_8h_max浓度超标指浓度高于160μg/m3,而小时污染物O3浓度超标指浓度高于200μg/m3.与之相对应的气温、相对湿度、日照时数和风速等气象数据来自相关气象站的每小时监测数据.后向轨迹聚类分析所采用的气象数据为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球数据同化系统(GDAS)资料,空间水平分辨率为1°×1°.

1.2 研究方法

1.2.1 后向轨迹分析法 以临汾(36.08°N,111.58°E)为后向轨迹分析的起点,基于Meteoinfo 软件以及NCEP所提供的GDAS数据模拟影响临汾市气团的后向轨迹,计算2014～2020年O3重污染期间每日逐小时(从每天00:00开始)到达临汾市气团的后向轨迹,轨迹向后推延的时间为24h,模拟研究高度为500m.在此基础上,利用聚类分析法将气团逐小时后向轨迹根据移动速度和传输方向的特征对不同季节的轨迹进行聚类,以分析其变化特征.

1.2.2 潜在源贡献因子分析法(PSCF) PSCF函数定义为经过第网格的气团到达设定起点时对应的某要素值超过某设定分界阈值的条件概率,每一个网格对应的PSCF值越大,表明该网格点对起始点的污染物质量浓度贡献越大[24-25],临汾市O3污染的潜在源区即为所对应高PSCF值的网格区域,经过该网格区域的所有轨迹即为对污染物质量浓度有影响的输送路径.本研究将研究区域网格划分为0.2°´0.2°,选取O3小时平均质量浓度二级标准限值160 μg/m3为超标阈值以区分清洁和污染轨迹,PSCF值即为经过某一网格的污染轨迹数量(P)与该网格中总轨迹数量(Q)的比值,其公式如下:

误差会随着起始点与某一网格距离的增大而增加,尤其是当Q值较小时产生的不确定性会更大.为了减小相应误差,采用权重函数WPSCF解决此问题,从而减少其不确定性[26-27]:

其中,

1.2.3 浓度权重轨迹分析法 PSCF方法仅能反映网格污染轨迹概率,不能反映污染程度.浓度权重轨迹分析法(CWT)则通过计算每一条轨迹权重浓度,可以反映不同轨迹的污染程度,从而定量判别网格对应潜在源区污染贡献大小[28],计算公式如下所示:

2 结果与讨论

2.1 臭氧污染变化特征

2.1.1 臭氧污染年变化特征 2014～2020年汾渭平原O3_8h_max年均浓度变化整体呈现上升趋势(图1),2020年相对于2014年增加32.39%;各城市O3_8h_max质量浓度年际变化总体呈现波动上升趋势,2020年各城市(西安、咸阳、渭南、宝鸡、铜川、吕梁、晋中、临汾、运城、洛阳和三门峡)年均浓度相对于2014年(2014年吕梁市、晋中市和运城市数据缺失,用2015年替代)分别上升了34.94%、36.00%、31.07%、21.13%、12.08%、52.48%、53.45%、78.79%、22.44%、26.15%和21.61%,其中临汾市O3_8h_max浓度上升幅度最为明显,而吕梁市污染相对较轻.O3污染超标天数总体呈上升且波动趋势,特别是2017年汾渭平原O3超标天数年平均达到了70.8d,相对于2016年增加了33.7d,其中临汾市污染超标天数增长趋势异常明显,虽然近3a来O3污染超标天数相对于2017年下降趋势明显,但是O3污染减排形势仍不容乐观,未来需加大力度推进O3污染减排.

图1 汾渭平原11个城市2014～2020年污染物O3_8h_max超标天数和年均浓度

2.1.2 臭氧污染月变化特征 如图2所示,O3质量浓度月变化特征呈现“M”双峰型,从1月份开始上升到3～4月份后出现略微下降,到6～7月份达到最高值,之后呈下降趋势,不同月份污染物质量浓度变化范围为28～225μg/m3.高空大气对流层折叠效应(平流层与对流层空气交换现象)的发生导致春季臭氧质量浓度处于上升趋势[32-33];而夏季O3质量浓度较高与气温高、太阳辐射强以及光化学反应剧烈有一定关系,前体污染物(NO,VOCs)在此条件下极易形成O3;而冬季O3质量浓度较低原因与之相反,冬季气温低,多静稳天气,颗粒物浓度升高从而阻止了太阳辐射,限制了光化学反应的发生[34].其中2017年夏季O3质量浓度出现异常高值(225μg/m3),与当年温度较高(7月温度最高值达到40℃),日照时数较长(5～7月份日照时数区间为238.5～320.7h)有一定关系.

图2 2014～2020年临汾市O3_8h_max质量浓度月变化

图中阴影部分表示O3_8h_max月均质量浓度第25百分位数到第75百分位数

2.1.3 臭氧污染日变化特征 由图3可知,不同季节O3质量浓度日变化趋势呈单峰单谷分布,06:00～ 08:00为O3质量浓度最低值,之后呈上升趋势,最高值则出现于14:00～16:00(夏季O3质量浓度最高值出现时间早于别的季节),温度较高、太阳辐射较强等是造成午后O3质量浓度较高的主要原因;而O3形成重要前体污染物NO2不同季节质量浓度变化趋势与O3相反,其变化趋势总体呈双峰特征,随着太阳辐射的增强,加之城市早高峰的影响,NO通过光化学反应生成NO2,第一个峰值出现于08:00～11:00,而污染物O3的大量生成也伴随着消耗掉前体污染物NO2,臭氧质量浓度日均值最高值出现时段与NO2浓度最低值相符,NO2质量浓度第2个峰值则出现于20:00～23:00,与NO和O3发生滴定反应有一定关系.

2.2 臭氧污染和气象条件之间的关系

选取2017年O3浓度监测数据与同期气象数据开展分析,其中,采用日数据分析日照时数与臭氧浓度之间的关系.由于污染物在降水条件下容易发生湿沉降,产生“清除”效应,导致O3质量浓度相对于晴朗天气明显偏低,且夜间不利于光化学反应从而抑制了污染物O3的生成,故分析气温、相对湿度和风速与O3浓度之间的关系.采用的小时数据为2017年临汾市08:00～19:00时之间排除降水时段的逐小时气象观测数据和相应的O3小时浓度数据.

2.2.1 日照时数 太阳辐射对O3浓度的影响主要通过日照时数得以反映,光化学反应的条件与日照关系密切,随着日照时数的增加,光化学反应速率相应提高,从而加快了O3的生成.如图4所示,随着日照时数不断增加,污染物O3_8h_max浓度相应增加,O3_8h_max浓度超标率也呈波动上升的趋势; O3_8h_max浓度超标率在日照时数超过8h时上升趋势明显,特别是当日照时数大于10h时,O3_8h_ max浓度超标率达到了75%,平均浓度为194.51μg/ m3,且日照时数与臭氧浓度表现出显著的正相关性(相关系数为0.62,在0.01水平上显著相关),但O3_ 8h_max浓度在日照时数小于0.1h时,仍有1d超过了160μg/m3,超标率为1.41%,原因可能与O3的垂直及水平输送有一定关系,虽然日照时数对近地面O3浓度影响显著,但是其他外界条件对O3浓度的影响也不容忽视.

图4 2017年临汾市不同日照时数区间下O3小时浓度和超标率变化

箱式图中每个箱的上缘、上边缘、中线、小三角、下边缘和下缘分别代表上限、上四分位、中位数、平均值、下四分位和下限,下同

2.2.2 气温 O3在太阳辐射的作用下发生光化学反应,而太阳辐射强度的变化则通过气温得以反映.如图5所示,O3平均质量浓度及其超标率随着气温的升高呈现增加趋势,当气温小于10℃时,O3平均浓度为51.82μg/m3,无超标现象,当温度区间为10～ 15℃和15～20℃时,O3浓度超标率分别为0.16%和12.86%,但气温超过20℃时,O3浓度超标率显著上升,达到25.89%,平均质量浓度为135.57μg/m3.O3浓度和气温拟合分析得出,二者呈现显著的正相关性(相关系数为0.67,在0.01水平上显著相关).

图5 2017年临汾市不同温度区间下O3小时浓度和超标率变化

2.2.3 相对湿度 一定条件下,太阳辐射受到大气中水汽的影响从而对光化学反应产生影响,消耗掉大气中的O3[19].如图6所示,O3平均质量浓度随着相对湿度的增加呈现先上升后下降的趋势,O3浓度超标率也表现出相同趋势,当相对湿度低于20%时,O3的平均质量浓度为59.32μg/m3,当相对湿度区间为20%～30%、30%～40%和40%～50%时,O3浓度超标率分别为5.51%、9.32%和16.95%,当相对湿度区间为50%～60%时,超标率达到18.41%,平均质量浓度为119.65μg/m3,但近地面O3浓度在相对湿度大于60%时,其超标率急剧下降,与近地面O3在高相对湿度条件下容易产生湿沉降导致其浓度降低有一定关系.

如图7所示,高浓度O3污染(超过国家二级标准200μg/m3)易出现在气温高于20℃,相对湿度区间为40%～60%的条件下.该研究结果与离临汾市较近的郑州市O3污染易发生在气温高于23℃且相对湿度小于65%时的结果相一致[12].

图6 2017年临汾市不同湿度区间下O3小时浓度和超标率变化

图7 2017年临汾市不同湿度和温度条件下O3小时质量浓度分布

虚线表示O3小时浓度的超标临界值

2.2.4 风速 风速对于大气边界层内稳定度的强度影响显著,不同风速也决定了污染物O3的清除效率与输送效率,其作用机理较为复杂.如图8所示,当风速小于6m/s时,O3浓度超标率随着风速的增大呈上升趋势,其中,风速区间为2～4和4～6m/s时,O3浓度超标率较高,分别为11.69%和12.93%,其小时平均质量浓度达到110μg/m3以上,当风速区间为6～8m/s时,O3平均质量浓度和超标率开始下降,当风速大于8m/s时,其平均质量浓度和超标率显著下降.当风速较小时,有利于O3及其前体物的光化学反应和集聚,进而产生高浓度O3污染,当风速逐渐增大时,O3及其前体物可能会存在跨区域输送,进而形成区域性的污染,当风速大于8m/s,更大的风速会对O3产生扩散和稀释,导致浓度下降.

图8 2017年临汾市不同风速区间下O3小时质量浓度和超标率变化

2.3 重污染期间临汾市O3传输路径及潜在源解析

选取2014～2020年春夏季严重污染时段的O3轨迹进行聚类和潜在源分析.选取时段如下:2017年5月25～28日(O3_8h_max平均浓度234.25μg/m3)、2017年6月12～22日(O3_8h_max平均浓度262.82μg/m3)、2017年7月7～16日(O3_8h_max平均浓度248.6μg/m3)、2017 年8月3～6日(O3_8h_max平均浓度239.5μg/m3)、2018年7月5～7日(O3_8h_ max平均浓度237μg/m3)、2019 年6月13～19日(O3_8h_max平均浓度233.86μg/m3).

重污染期间,后向轨迹聚类分析表明临汾市以短距离输送气流为主(图9),轨迹1主要来源于正西方向,途径陕西中部、山西南部抵达临汾市,所占比例为20.73%;轨迹2来源于临汾市本地及周边东南部地区,占比最高,为38.35%;轨迹3来源于正东方向,途径河南省东北部、山西省晋城市到达临汾市,所占比例较高为25.43%;轨迹4来源于西北方向,输送距离相对较长,经陕西省北部、山西省西部进入临汾市,占比最低,为6.3%;轨迹5来源于正南方向,途径河南省西部以及山西省南部抵达临汾市,所占比例也较低为9.19%. O3重污染期间临汾市的气团主要来自本地及临汾市正东正西方向,这些气团传输距离较短、移动速度较慢,更易携带路径上的前体污染物到达临汾市,叠加本地污染排放后对临汾市O3浓度影响较大.

图9 重污染期间气流后向轨迹聚类分析

如图10所示,WPSCF高值区域(>0.6)位于临汾市东部的山西省南部地区,此外河南省东北部以及陕西省中部地区的WPSCF值也较大(>0.5),其影响不可忽视.浓度权重分析(WCWT)结果(图10)表明重污染期间对临汾市O3浓度贡献较大的区域范围较广且呈现区域连片分布特征,主要分布于山西省南部、河南省北部及陕西省中部地区,CWT值> 100μg/m3;这些地区布局有较多的焦化企业和钢铁企业[35],排放大量的NO和VOCs等污染物,气团途径这些地区,携带大量O3前体物传输至临汾市,叠加本地排放源后,增加了该地区O3浓度;且受临汾市东西环山,中间平川,污染物不易扩散[36]的地形特征,造成该地区一次O3污染过程持续时间较长.焦姣等[37]利用CAMx-OSAT技术对山西省2020年各主城区O3区域来源解析得出,临汾市O3浓度受本地源贡献值为17.5%,传输贡献影响显著,省内区域传输贡献率约为21.3%,省外传输贡献率约为43.3%;该研究结果与本研究重污染期间临汾市O3浓度贡献范围较广且呈区域连片分布特征基本一致,临汾市及周边地区O3及其前体物的污染传输贡献显著,且从图10可知,传输主要集中在汾渭平原地区,因此,针对O3污染在严格控制本地污染源排放的前提下,必须加强汾渭平原地区的联防联控.

3 结论

3.1 2014～2020年临汾市O3_8h_max质量浓度年际变化总体呈现出波动上升的趋势,2020年相对于2014年增长了78.79%.月变化特征呈现“M”双峰型,从1月份开始上升到3～4月份后出现略微下降,6～7月份达到最高值.日变化受近地面大气光化学过程影响显著,呈较为明显的单峰单谷分布,清晨和夜间臭氧浓度较低.臭氧形成重要前体污染物NO2不同季节质量浓度变化趋势与O3相反,其变化趋势总体呈双峰特征.

3.2 O3质量浓度总体与日照时数、气温呈正相关,与相对湿度、风速相关性较复杂,随着日照时数和气温的不断增加,污染物O3质量浓度相应增加,而随着相对湿度与风速的不断增加,污染物O3平均质量浓度先平缓上升后迅速下降.当气温高于20℃,相对湿度区间为40%～60%时,风速区间为2～6m/s时易出现高浓度臭氧污染.

3.3 从临汾市2014～2020年O3重污染期间的聚类分析结果显示,临汾市O3重污染期间气团主要以短距离气流为主,东南向的近距离气流和正东正西方向的气流占比较大.

3.4 从临汾市O3重污染期间的传输路径和潜在源区解析来看,临汾市O3污染是在本地源贡献的基础上叠加东西部临近省内城市以及陕西省中部和河南省北部排放的大量O3前体物共同污染的结果,且主要污染区集中在汾渭平原,需加强区域联防联控,才能有效遏制O3污染的发生.

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Variations in Ozone pollution and their meteorological influences and transmission sources in Linfen City of China.

SONG Xiao-wei1*,HAO Yong-pei1,ZHU Xiao-dong2,WANG Jing-wei1,XUE Pan1,LIU Wei-ting1

(1.College of Resources and Environment,Shanxi University of Finance & Economics,Taiyuan 030006,China；2.State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse,School of the Environment,Nanjing University,Nanjing 210046,China).,2022,42(8)：3626～3634

The spatial and temporal variations in ozone pollution and their relationship with meteorological factors,transmission paths,and potential source distribution in Linfen City were investigated in this study using the potential source contribution function (PSCF) coupled with the hourly ozone mass concentration observations and meteorological data from 2014 to 2020. Results indicate that Linfen City has suffered from increasingly severe ozone pollution in recent years. Overall,the annual average mass concentration of O3_8h_max presented an upward trend,exhibiting a 78.79% increase from 2014 to 2020. Monthly variations featured with an "M"-type double peak,and the seasonal variation peak occurred in summer. Besides,the diurnal variation was significantly affected by the near-surface atmospheric photochemical process,showing a discernible single-peak and single-valley distribution with a peak between 14:00 and 16:00. The O3concentration demonstrated a significant linear positive correlation with air temperature and hours of sunshine. When the relative humidity was 40%～60%,the temperature was above 20℃,and the wind speed ranged 2～6m/s,the high-concentration O3pollution would be liable to occur. The transmission mainly relied on short-distance airflow during periods of heavy O3-polluted weather. In this context,in addition to local O3generation,high O3concentrations were also affected by the large NOand VOCs emissions from heavy industries in neighboring cities in Shanxi Province,central Shaanxi Province,and northern Henan Province. Therefore,joint prevention and control measures on the O3pollution in Linfen City must be adopted throughout the Fenwei Plain area under the premise of strictly controlling the emissions of local pollution sources.

O3mass concentration；meteorological factor；PSCF；CWT；Linfen City；pollution characteristics

X511

A

1000-6923(2022)08-3626-09

2022-01-18

国家自然科学基金青年科学基金项目资助(72104132);教育部人文社会科学研究青年项目资助(21YJCZH136);山西省哲学社会科学规划课题(2020YJ091);山西省基础研究计划资助项目(20210302124201).

* 责任作者,副教授,songxiaowei@sxufe.edu.cn

宋晓伟(1987-),男,山西介休人,副教授,博士,主要研究方向为大气污染控制模拟.发表论文10余篇.