活化计算中核素径迹追踪贡献统计

杨洪新 张竞宇 李平烈 赵晓泽 谭 琳 肖懿鑫

（华北电力大学核科学与工程学院 北京102206）

在反应堆物理的领域中，燃耗计算主要用来分析重核和裂变产物同位素的原子核密度随时间的变化趋势以及它们对输运计算（如中子通量密度分布和反应性）的影响［1］。通过对燃耗的计算分析可以得到核素成分与原子核密度随燃耗的变化以及中子通量密度的密度分布等以供进一步研究核燃料的转化及循环、确定堆芯寿期等，为反应堆堆芯燃耗管理、燃料增殖以及燃耗信任制技术应用和乏燃料后处理的研究提供基础［2］。在反应堆源项分析领域，活化计算主要用来分析材料受中子辐照后产生的放射性核素成分和活度，其计算模型和方法与燃耗计算是一致的，仅仅是应用领域不同，因此不需特意区别两者的差别。对产生的核素进行径迹追踪以研究核素的产生路径及每个路径的贡献统计，有助于了解核素的转化途径以辨识重要核素或核反应，是反应堆物理和源项分析中十分重要的内容。

1 国内外研究现状

现有的反应堆燃耗/活化计算方法一般可以分为两类，分别是基于单条燃耗链求解的线性子链方法（Transmutation Trajectory Analysis，TTA）和基于燃耗方程矩阵求解的矩阵指数方法［3］。其中CINDER［4］点燃耗程序和MCB［5］等蒙特卡罗程序的燃耗计算模块使用TTA方法，目前TTA方法已经可以实现以常数项和基于拉普拉斯变换的多项式项为非齐次项的燃耗方程计算［6］。ORIGEN［7］点燃耗程序则使用多项式逼近方法。SERPENT［8］蒙特卡罗程序燃耗计算模块首先使用了切比雪夫有理近似方法（Chebyshev Rational Approximation Method，CRAM）。欧洲活化程序FISPACT在2007版本中使用了欧拉指数方法，在后续版本中使用了GEAR 方法［9］。国内计算程序主要有清华大学开发的NUIT程序和华北电力大学核反应堆源项研究组开发的ABURN程序。ABURN程序基于Fortran语言开发，包含了TTA 以及CRAM 等算法，兼容EAF-2007 和ORIGEN 数据库，程序可实现活化计算、衰变计算、脉冲工况计算、敏感性及不确定性分析等功能。

表1列出了目前典型的可用于复杂核素系统计算的通用点燃耗程序的基本情况。

表1 通用的点燃耗程序Table 1 General ignition consumption program

目前国内所开发的程序大多基于数值算法，只提供了核素成分和核素存量的计算结果，并没有进行核素转变过程的反应链精细追踪，而对于辐射防护工作者来说，确定放射性核素的来源并制定相应的防护措施是十分重要的。因此本文基于ABURN程序开发了径迹追踪和贡献统计的计算模块，可在实际计算中考察某核素的产生路径及贡献百分比，以进一步满足辐射防护领域的工程应用要求。

2 活化计算

2.1 计算方法

TTA的基本原理是将复杂的燃耗链拆解成一条条独立的线性链，然后再对每一条燃耗链进行解析求解，最后综合各线性链中同种核素的计算结果，即可得到在复杂网状燃耗链中的对应某一时刻的核素存量［10］。TTA方法在理论上可以得到每条链的精确解，能够对特定核素进行径迹追踪和贡献统计研究，所以选取TTA方法对核素径迹追踪进行研究，给出指定核素的产生路径并给出每一条产生该核素的路径的贡献统计。采用TTA 方法求解也可以有效避免矩阵刚性问题引起的数值不稳定性，并且在本质上是求出了各条反应链的解析解，所以结果也更加准确。

2.2 线性子链方法

燃耗计算即在给定的燃耗步长内求解核素原子核密度随时间的变化情况，有燃耗方程：

在给定燃耗区，给定燃耗步长内，式（1）可以简化为：

活化计算主要研究的问题是核反应堆的材料受到中子辐照时的核素成分随时间的变化，活化方程的表达式和燃耗方程比较类似，区别在于通常活化方程不考虑裂变反应，其主要关注核素的衰变和活化反应，因此有活化方程：

式中：Ni(t)表示第i种核素在t时刻的存量，cm-3；σi表示第i种核素的中子诱发反应微观截面，cm2；σij表示第j种核素活化生成第i种核素的中子诱发微观截面，cm2；λi表示第i种核素的衰变常量，s-1；λij表示第j种核素活化生成第i种核素的衰变常量，s-1；φ表示中子通量密度，cm-2·s-1。

对于一条含有n个核素的核素链，假设只有第一个核素具有初始核素密度N1(0)，利用TTA 方法可以计算得到第k个核素经过时间t后的核素存量为：

3 径迹追踪贡献统计研究

线性子链方法将复杂的网状燃耗链拆解成一条条简单的链进行计算，因此实现径迹贡献统计功能，需要利用回溯法对计算中的核素和反应信息进行搜索，要遍历整个解空间搜索所有核素可能的反应路径，并使用截断误差进行截断［11］。

3.1 回溯法

回溯算法是一种类似枚举的搜索尝试过程，按照深度优先的准则进行搜索，从一个头节点开始，向核反应的纵深方向搜索，直到搜索到某一个核素不再发生其他反应或满足预先设置的截断标准时，回溯到反应链的上一个核素检验有无其他未反应的反应道，若有则以这个核素为新节点继续往纵深方向搜索，若无则再回溯到该核素的上一个核素继续进行检验，直到回溯到反应链的头节点，对所有初始核素完成相关反应的搜索［12］。

回溯法可以在搜索过程中遍历整个解空间，但是真实的反应堆级别的反应网是非常复杂的，并且如果出现闭环就会导致反应链出现无尽循环，因此需要制定一个截断标准，在满足条件的情况下对反应链进行截止，剔除不重要的反应以提高计算效率［13］。

定义子链中每个核素的截断比例Pk(t)，即t时刻核素链中当前核素的原子核密度占核素链母核初始密度的比例份额［14］：

再根据线性子链的截断标准判断是否截断：

3.2 径迹贡献统计研究方案

假设存在如下核素A生成核素F的反应网络：

根据线性链方法，可以将复杂的反应网络拆解成一条条单独的链进行解析计算，则核素A生成核素F的反应网络可以拆解为：

在图1显示的反应网络中，初始核素A共有4条路径生成核素F，在此反应网络中，各核素是相互独立的，因此共有4 组F核素输出。在计算中，核素F的总量可以表示为：

图1 反应网Fig.1 Reaction network

如图2 所示，即在进行活化计算时展示的初始核素A生成核素F的路径，其每条路径的贡献百分比ηi即此条链生成的F核素量所占F核素总量的份额，即：

图2 反应链Fig.2 Reaction chain

ABURN 程序的径迹追踪与贡献统计功能是基于线性子链方法结合回溯算法得到的，理论上可以对反应中涉及到的所有核素进行回溯追踪并将其路径及贡献百分比表示出来，因此具备较高的计算精度。

4 算例测试

本文基于TTA 方法自主开发了径迹贡献统计计算模块，并将其集成到华北电力大学源项研究组自主开发的活化程序ABURN 中。为了对ABURN程序的径迹追踪计算结果进行验证，本文选取IAEA发布的天然铁活化基准题、50Cr 活化基准题［16］以及UKAEA 发布的95Zr 衰变基准题［17］，ABURN 程序和欧洲活化计算程序FISPACT 均使用EAF-2007 数据库进行核素径迹贡献统计计算结果对比。

4.1 天然铁活化基准题

在天然铁的活化计算中，初始核素包括铁的4种同位素，包括54Fe、56Fe、57Fe以及58Fe，能群数为100群，中子通量密度为3.640 99×1015cm-2·s-1，计算时间为1 a，截断参数选取1.0×10-29，具体参数如表2 所示。计算中能群数为100，能群分布如表3所示。

表2 天然铁活化计算输入参数Table 2 Input parameters for natural Fe activation calculation

表3 能群分布Table 3 Energy group distribution

续表

表4 比较了活化反应产生的各核素原子核数目，其中A表示ABURN 程序的计算结果，F表示FISPACT 程序的计算结果，两者的差异用相对误差δ来表示，相对误差δ计算公式为：

天然铁活化计算结果为：

在计算结果中选取52V、51Cr、54Mn、55Fe 以及60Co进行径迹追踪研究（表5）。

表5 天然铁径迹追踪结果对比Table 5 Pathway analysis of Fe activation calculation

对上述结果进行对比分析可以发现：对于核素原子核数目的计算结果，ABURN 程序与FISPACT程序的相对误差绝对值均小于0.5%且大部分小于0.1%，说明ABURN程序的计算结果精度较高；对于目标核素的路径及各路径贡献百分比的计算结果，ABURN 程序与FISPACT 程序基本一致，说明ABURN径迹追踪的计算结果较为准确。

4.2 95Zr衰变基准题

在95Zr 衰变计算中，初始核素为95Zr，初始核素数目为1×1020，计算时间为5.0×107s，截断参数选取1.0×10-29，具体参数如表6 所示。95Zr 计算结果见表7。对各核素进行径迹追踪研究，结果如表8所示。

表6 95Zr衰变计算输入参数Table 6 Input parameters of95Zr decay calculation

表7 95Zr衰变计算结果对比Table 7 Comparison of95Zr decay calculation results

表8 95Zr计算径迹追踪结果对比Table 8 Pathway analysis of95Zr decay calculation

对上述结果进行对比分析，可以发现：对于核素原子核数目的计算结果，ABURN 程序与FISPACT程序的相对误差绝对值均小于0.01%，说明ABURN程序的计算结果精度较高；对于目标核素的路径及各路径贡献百分比的计算结果，ABURN 程序与衰变链理论计算结果基本一致，说明ABURN 径迹追踪的计算结果较为准确。

4.3 50Cr先活化后衰变基准题

在50Cr 的先活化后衰变基准题计算中，初始核素为50Cr，能群数100，能群分布如表3 所示，中子通量密度为3.640 99×1015cm-2·s-1，计算时间为先活化计算1 a，再衰变计算0.5 a，截断参数选取1.0×10-29，具体参数如表9 所示。50Cr 先活化后衰变计算结果见表10。在计算结果中选取39Ar、50V、48Ca以及54Mn进行径迹追踪研究（表11）。

表9 50Cr先活化后衰变计算输入参数Table 9 Input parameters of50Cr activation and decay calculation

表10 50Cr先活化后衰变计算结果对比Table 10 Comparison of50Cr activation and decay calculation results

表11 50Cr先活化后衰变计算径迹追踪结果对比Table 11 Pathway analysis of50Cr activation and decay calculation

对上述结果进行对比分析，可以发现：对于核素原子核数目的计算结果，ABURN 程序与FISPACT程序的相对误差绝对值均小于0.1%，说明ABURN程序的计算结果精度较高；对于目标核素的路径及各路径贡献百分比的计算结果，ABURN 程序与衰变链理论计算结果基本一致，说明ABURN 径迹追踪的计算结果较为准确。

5 结语

对活化产生的核素进行径迹追踪贡献统计以研究在实际反应中核素的产生路径及各路径的贡献百分比，是反应堆物理和源项分析中十分重要的内容。本文采用线性子链方法，结合回溯法，实现在活化计算中对指定核素的产生路径进行追踪分析，并给出每条路径的贡献百分比，并与国外广泛使用的同类软件FISPACT进行了对比验证，分别验证了天然铁活化基准题，95Zr 衰变基准题，50Cr 先活化后衰变基准题等三组基准题，对其中部分核素进行了径迹追踪贡献统计研究，核素的路径一致，各路径的贡献百分比也基本一致。

经过测试验证，本文自主编写的径迹追踪程序模块的计算结果与FISPACT程序的基本一致，可以认为本文径迹追踪方法和程序是可行的，从而为活化计算中重要核素或核反应的筛选提供了有力的仿真工具。

作者贡献声明杨洪新：实施研究，采集数据，分析解释数据，起草文章；张竞宇：指导，技术材料支持，对文章的知识性内容进行审阅；李平烈：技术材料支持，统计分析，内容校核；赵晓泽：采集数据，分析数据；谭琳：采集数据，分析数据；肖懿鑫：采集数据，分析数据。