振动对消失模铸造Al-18Si/AZ91D 双合金界面组织和力学性能的影响

王俊龙，蒋文明，管 峰，李广宇，张 政，樊自田

（华中科技大学 材料成形与模具技术国家重点实验室，湖北武汉 430074）

铝合金和镁合金由于其轻量化的特点被广泛应用于汽车、武器装备和航空航天等领域，如果将铝合金和镁合金复合，可以在保留两种合金优点的基础上，进一步实现性能上的互补，获得具有良好冶金结合和优异机械性能的轻质双合金，更好地满足工业应用的要求[1]。

目前已经有多种用于制备Al/Mg 双合金的成熟工艺，如：焊接[2]、挤压[3]、轧制[4]以及复合铸造[5]。其中，消失模铸造（LFC）技术是一种近净成形的新型铸造工艺，利用消失模工艺复合Al/Mg 双合金有着诸多优势，比如具有极高的设计自由度；固态嵌体便于固定；泡沫分解产物是具有还原性的气体，能够起到防止固态嵌体和熔融金属液氧化的效果等[6]。但是，Al/Mg 双合金的制备存在一些难以解决的问题，其界面的相组成为Al3Mg2和Al12Mg17相，这两种金属间化合物坚硬而脆，造成界面层应力集中，进而影响Al/Mg 双合金的结合性能[7,8]。因此，探究消除Al/Mg 结合界面脆性相，对提升Al/Mg 双合金结合性能具有重要意义。目前已经有许多针对上述问题的研究，比如在Al/Mg 复合过程中添加合金元素、嵌体表面涂敷涂层等[9]。在复合过程中施加振动被认为是减少Al/Mg 双合金结合区界面层厚度和消减脆性相的有效方法[10]，相比于添加中间层和添加合金元素，振动辅助铸造工艺成本更低，同时也更便于操作和控制，然而，关于振动对铸造Al/Mg 双合金组织结构和机械性能的影响尚有待进一步研究。

本论文将机械振动施加于消失模铸造Al-18Si/AZ91D 双合金制备过程，研究振动对Al-18Si/AZ91D 双合金界面组织和力学性能的影响，旨在为Al/Mg 双合金的强化提供新思路和理论基础。

1 试验材料与方法

本研究采用的复合工艺为消失模铸造，以Al-18Si 铝合金作为固态嵌体，将熔融AZ91D 镁合金浇注在铝合金嵌体周围，其成分如表1 所示。

表1 Al-18Si 和AZ91D 合金的化学成分 w/%

试验所用的中间Al 嵌体为线切割加工的圆棒，长为110mm，直径为10mm，为消除线切割痕迹以及油污，首先使用由80～2000 目的砂纸对铝棒表面进行打磨，然后依次采用除油剂、无水乙醇在超声波清洗机中对其进行10min 超声清洗以去除杂质。之后，依次使用0.5mol/L 的盐酸浸泡20s以及10g/L 的NaOH 溶液浸泡15s 以去除Al 棒表面的氧化膜，再次用无水乙醇超声清洗5 min后将Al 棒烘干保存。

消失模泡沫模型包括冒口、直浇道、内浇道以及组合嵌体的部分，各部分预先切割为设计好的尺寸并用专用冷胶粘合固定，最后将经过预处理的Al 棒嵌入，完成复合模样。复合模样需要涂刷涂料，然后在鼓风干燥箱以65℃烘干。在浇注过程中，使用K 型热电偶测量特定位置的温度变化并由数据采集软件记录，泡沫模型及热电偶设置位置如图1a 所示。

消失模铸造Al/Mg 双合金的试验设备原理如图1b 所示。浇注试验前需要将试验所需金属工具如坩埚、工具钳、打渣勺预先刷涂耐火涂料。采用坩埚电阻炉熔炼镁合金，坩埚炉设定温度为730℃，在镁合金熔炼过程中为防止燃烧，通入0.5%SF6+CO2混合保护气等待浇注。

图1 双合金制备原理图及泡沫模样示意图

复合模型在砂箱中填砂紧实，用塑料膜盖在砂箱顶部，对砂型抽真空紧实，整个过程维持在0.03 MPa 的真空度。试验所用浇口杯放在浇口位置需用胶带固定以防止振动过程中偏移，待镁合金熔炼完成，开启振动台并在均匀的振动下将其浇入模型，待金属液完全凝固取出，用金相切割机切割内浇道得到Al/Mg 双合金样品。本试验的相关参数为：浇注温度720℃，振动时间300s，振动频率50Hz，振动加速度1.0g。

组织测试样品取样位置在测温位置上下，使用线切割的方式得到金相试样。分别由目数为240～2000 的砂纸依次打磨后，采用1.5μm Al2O3+无水乙醇的混合抛光液将试样抛光至平整无划痕为止。对需要进行观察的样品采用4%硝酸酒精腐蚀5s，然后采用超声波在无水乙醇中清洗5 min，完全烘干后保存。

试验采用Quanta200 扫描电镜观察界面处的微观组织以及形貌特征，采用Image Pro-plus 软件测量界面层厚度；采用EPMA 电子探针对双合金样品结合界面的元素分布进行分析；采用HV-1000 维氏硬度仪对试样的硬度进行测试；使用Zwick Z100 通用测试仪（日本岛津公司）测试双合金试样的剪切强度，其原理如图2 所示，压缩速率为0.5mm/min，在相同位置选择六个样品分别测试其剪切强度，取测试结果的平均值作为抗剪强度。利用扫描电镜对Al-18Si/AZ91D 双合金的断口截面进行观察和分析。

图2 剪切测试原理图

2 试验结果与分析

2.1 振动对Al-18Si/AZ91D 界面组织的影响

图3 为振动和未振动的Al-Mg 双合金界面结合区域的SEM图像，根据界面过渡区域的特征和EDS 点分析结果，结合EPMA 元素分析（图5），确认界面由共晶层、金属间化合物层以及两层之间的一层明显的过渡区域组成，在此将这一过渡区域称为过渡层。界面微观组织如图3 所示，其中Ⅰ区域是共晶层，主要是Al12Mg17+δ-Mg；Ⅱ区域是过渡层，由Al12Mg17+δ-Mg 共晶组织和Mg2Si 相组成，金属间化合物层由Mg2Si 和Al/Mg 金属间化合物组成，根据组织和形貌的不同可以分为两个区域，在图中从左至右的Ⅲ区域为Al12Mg17+Mg2Si层，Ⅳ区域是Al3Mg2+Mg2Si 层。

图3 Al-18Si/AZ91D 双合金界面层宏观SEM图像

采用Image Pro-plus 软件对Al-18Si/AZ91D双合金界面层每个区域的平均厚度进行测量，得到结果如图4 所示，施加振动之后，界面共晶层的平均厚度由589.7μm 增加到1028.0μm，IMCs 层的平均厚度明显下降，由705.7μm 变为575.4 μm，Al12Mg17+Mg2Si 层和Al3Mg2+Mg2Si 层在振动之后都有所减小。变化最大的是过渡层的厚度，在未振动时只有182.5μm，振动之后达到300.7μm。

图4 Al-18Si/AZ91D 双合金界面层厚度

利用扫描电镜拍摄了界面区域的微观图像，并进行了EDS 点分析以确认界面组成。图5 显示了界面层不同区域的微观结构图，a1～a5 对应图3a，b1～b5 对应图3b。从图5（a1～a5）可以看出，靠近Mg 基体的共晶层存在较为粗大的枝晶和菊花状共晶组织，靠近Al-18Si 基体的IMCs 层主要由灰色的金属间化合物和黑色的Mg2Si 颗粒组成，在靠近Al 基体的一层还发现了粗大的初生Si相，表现为浅灰色的颗粒，在其表面一周围绕着密集的黑色片状和颗粒状组织，经EDS 点分析确认为Mg2Si。

此外，在共晶层和金属间化合物层的交界还存在不规则的过渡层（对应图3 的Ⅱ层），该层表现为菊花状共晶组织和Mg2Si 颗粒以及Al/Mg 金属间化合物的混合物。值得一提的是，在未振动的情况下，过渡层的边界有一层明显的黑色边界阻碍了共晶层和金属间化合物层之间的扩散，这一黑色边界是由Al-18Si 嵌体表面存在的Al2O3在复合过程中形成的氧化夹杂物（Al2O3和MnO）[12]，在此情况下，这一氧化夹杂不仅阻碍了元素之间的扩散，还带来气孔等缺陷。

在施加振动之后，每一层的组织和未振动基本一致，并无新相的形成。但是，在共晶层发现粗大的柱状晶明显被破碎，过渡层边界的氧化膜也消失不见，过渡层宽度明显增加，从图5b2 和b3 可以看出，过渡层靠近共晶层和靠近IMCs 层的形貌基本一致，有着十分均匀的组织分布。与此同时，施加振动之后IMCs 层的变化也很显著，Mg2Si 相比于未振动更加的分散和均匀，并且Al3Mg2基底中也并未观察到粗大的初生硅相，只存在细小分散的Mg2Si 颗粒。

图5 Al-18Si/AZ91D 双合金界面层不同区域微观SEM图像

2.2 振动对Al-18Si/AZ91D 元素分布的影响

通过EPMA 面扫分析了Al-18Si/AZ91D 双合金界面的主要元素成分的分布，如图6 所示。根据Al 元素和Mg 元素的对比可以看出，过渡层具有明显的变化，Mg 元素的比重增加，Al 元素的比重下降，一定程度上说明振动促进了Mg 元素在结合界面的扩散。Si 元素主要分布在IMCs 层和过渡层，未振动时IMCs 层界面大片不均匀的黑色斑点意味着该处只有Al/Mg 脆性相的存在，而在施加振动之后这一现象明显得到改善，Si 元素更均匀地分布在整个IMCs 层界面。此外，EPMA 结果也显示了振动之后IMCs 层厚度的减小和共晶层以及过渡层厚度的明显增加。

图6 Al-18Si/AZ91D 双合金的组织及对应元素分布的EPMA 图像

与此同时，根据界面O 元素分布图可以看到，未振动的情况下共晶层和过渡层之间存在明显的一层氧化膜，而施加振动之后界面的氧化膜被消除。

2.3 振动对Al-18Si/AZ91D 力学性能的影响

图7 为Al-18Si/AZ91D 双合金的界面维氏硬度，界面层不同区域的硬度也有所不同，未振动时，共晶层的硬度最低，在150～200HV 之间，金属间化合物层的硬度最高，在250HV 以上，过渡层的硬度介于共晶层和金属间化合物层之间；施加振动之后，界面层整体的硬度降低。

图7 Al-18Si/AZ91D 双合金界面维氏硬度

图8 显示了无振动和振动之后的Al-18Si/AZ91D 双合金的平均剪切强度。施加振动之后，Al/Mg 双合金的平均剪切强度从49.7MPa 提高到65.2MPa，Al/Mg 双合金的结合性能提高了31.18%。

图8 Al-18Si/AZ91D 双合金剪切强度

图9 是剪切试验之后Al-18Si/AZ91D 双合金界面层纵向断面的ESEM图像，显示了界面层的断口延伸情况。从图9a1 和b1 可以看出，断裂总是从靠近Al 基体的Al3Mg2+Mg2Si 层开始，随后穿过Al12Mg17+Mg2Si 层延伸到过渡层，在未施加振动的情况下，裂纹沿过渡层与共晶层的交界处扩展直至完全断裂，如图9a2；施加振动之后，裂纹在扩展至过渡层与共晶层的交界处之后向共晶层继续扩展，因此，共晶层也存在多道裂纹（图9b2）。

图9 Al-18Si/AZ91D 双合金界面层纵向断面SEM图像

2.4 分析

施加振动主要作用是促进熔体中的强制对流换热，增加结合界面凝固过程的冷却速率，熔体从液相线降温到固相线所需的时间缩短，缩短了元素扩散时间和相变时间，这一作用具有导致减小界面层厚度的作用[13]；但与此同时，振动带来的界面扰动和冲击具有促进元素交换的作用，这一作用与冷却速率增加对界面层厚度的影响是相互竞争的关系[14]。这一相互作用在Al-18Si/AZ91D 双合金结合过程中得到了明显的反映。

图10 是通过测温热电偶得到的Al-18Si/AZ91D 双合金整个充型凝固过程的温度-微分曲线，可以很直观地看到，在0～10s 为充型过程的升温阶段，振动之后升温速率的短暂增加是振动扰动的结果；50～200s 属于降温初始阶段，200s 之后在结合区Al12Mg17和Al3Mg2相开始生成，之后发生共晶反应，Al12Mg17+δ-Mg 共晶组织形成，300s 时振动结束，温度到达固相线，界面反应已经基本结束。

对50～200s 的冷却曲线进行计算得到结果如图10c 所示，其中ΔT 为温度差值，Δt 为时间差值，冷却速率表示为d=ΔT/Δt。计算得到的结果显示，施加振动之后界面层凝固过程的冷却速率从0.538℃/s 增加到0.684℃/s，在图10d 明显可以看到IMCs 层反应时间的提前与反应持续时间的缩短，IMCs 层（Al12Mg17+Mg2Si 层和Al3Mg2+Mg2Si 层）的厚度从715.7μm 减至575.4 μm，减小了20%（图4）。

图10 Al-18Si/AZ91D 双合金凝固阶段的温度-微分曲线

相应地，施加振动的一组在振动300s 停止之前，共晶层的反应已经开始，但是如图4～10 所示，振动对共晶层并没有产生太大影响，但是结合界面厚度统计（图4）和界面元素分布图（图6）来看，共晶层的厚度都明显增加，这无疑是振动促进了元素扩散的结果。图6 中Al 元素的扩散范围明显增加，并且在IMCs 层表现出更明显的梯度，Mg元素扩散更加明显，加之氧化膜因振动作用被破除，更多的Mg 元素与来自Al-18Si 基体的Al 和Si 元素结合，促进了过渡层和共晶层厚度的增加。

振动对Al-18Si/AZ91D 双合金界面层微观组织形成过程的影响机理如图11 所示。AZ91D 熔液和Al-18Si 嵌体相接触，根据测热电偶测温结果，接触区域的实际温度在580℃以上，高于Al-Si 共晶反应温度[15]，接触区域形成熔池，由于元素梯度的存在，来自Al-18Si 基体的Al 元素和来自AZ91D 的Mg 元素相互扩散。根据Mg-Si 二元相图，Mg2Si 的形成温度在637.6℃，因此熔池中先形成Mg2Si 相，与亚共晶Al-Si 合金不同的是，Al-18Si 由于Si 含量很高，基体中存在的长棒状的初晶Si 也会进入熔池。根据图5 可知，在界面凝固过程中形成的Mg2Si 一部分来自于共晶Si，还有一部分则是由初晶Si 转化而来，在未振动的情况下，初生Si 周围聚集着絮状的Mg2Si 颗粒[16]，如图11e 所示，其余的Mg2Si 大多以块状或聚集的长条状分布在IMCs 层的Al/Mg 金属间化合物基体上。在施加振动时，振动加速了Si 元素在界面的扩散，Si 元素与足够多的Mg 元素结合，界面不存在初晶Si；同时振动的垂直振动冲击力还促进了Mg2Si 的细化与分散，得到的结果如图11g 所示。

图11 Al-18Si/AZ91D 双合金界面组织形成机理示意图

随着温度的继续降低，元素仍在熔体和嵌体之间的结合区发生扩散，Al3Mg2、Al12Mg17和Al12Mg17+Mg 共晶组织依次形成，振动的施加使固、液两相进行更频繁的热交换，从而导致界面结合区的冷却速率增加。因此，相变的持续时间缩短，这就导致了金属间化合物层的厚度减小，同时也意味着Al3Mg2和Al12Mg17相的范围减小。由于Al-18Si 嵌体表面氧化膜的存在，一定程度上阻碍了Al、Si 元素和Mg 元素的相互扩散，并容易在氧化膜的位置形成气孔和氧化夹杂等缺陷。振动冲击力使氧化膜破除，促进了元素的扩散，共晶层（Al12Mg17+δ-Mg）和过渡层（Al12Mg17+δ-Mg+Mg2Si）的厚度因此而增加。

相比于无振动的性能，振动之后Al-18Si/AZ91D 双合金的平均剪切性能从49.7 MPa 提升到65.2MPa，有着比较明显的提升，力学性能的提高主要来自三个方面的影响。

首先，振动的施加导致IMCs 层的厚度减小，脆性相因此得到消减，Al3Mg2、Al12Mg17等脆性金属间相是导致界面脆性断裂的主要原因，因此，减少脆性相使得Al-18Si/AZ91D 双合金剪切性能得以提高。其次，振动消除了Al3Mg2层存在的粗大初晶Si，将其转化为更细小的Mg2Si，并促进了整个IMCs 层Mg2Si 相的细化与分散，而均匀分散的细小Mg2Si 起到使裂纹偏转的作用，在承受和分散载荷方面表现出比脆性的Al3Mg2和Al12Mg17相更积极的作用[17]，如图12 所示。最后，氧化膜导致了共晶层和IMCs 层之间产生气孔和夹杂缺陷的情况，气孔和夹杂会严重恶化双合金结合界面的质量，对界面性能产生不利影响，而施加振动表现出破除氧化膜的作用，这一方面减少了界面缺陷，进一步提升合金结合强度；另一方面，氧化膜的消除有利于元素扩散，进而促进了过渡层厚度的增加，相比于脆性相，过渡层的均匀混合组织对双合金结合性能的提升更为有利。

图12 Al-18Si/AZ91D 双合金的断裂机理

3 结论

（1）Al-18Si/AZ91D 双合金的结合界面由三层组成，分别为靠近AZ91D 的共晶层、靠近Al-18Si 基体的IMCs 层以及两者之间的过渡层，其中共晶层的组织为Al12Mg17+δ-Mg，IMCs层由Al3Mg2+Mg2Si、Al12Mg17+Mg2Si 组成，过渡层为Al12Mg17+δ-Mg+Mg2Si 的混合组织。

（2）振动具有减少IMCs 层厚度的作用。施加振动之后，双合金结合界面的IMCs 层厚度由715.7μm 减小到575.4μm，脆性相的数量随界面层厚度的减薄而减少。振动具有促进Al-18Si/AZ91D 双合金界面元素扩散的作用。施加振动之后，一方面振动带来的冲击与扰动增加了双合金结合界面的Al 元素和Si 元素与Mg 元素的相互扩散范围，另一方面振动破除了双合金结合界面的氧化膜，利于元素的相互扩散。

（3）振动提高了Al-18Si/AZ91D 双合金的剪切性能。施加振动之后，Al-18Si/AZ91D 双合金复合材的平均剪切强度从49.7MPa 提升到65.2MPa。