少周期飞秒脉冲在氩晶体中高次谐波产生的最优控制

于振江， 王 锋, 庞素娜

(北京理工大学 物理学院, 北京 100081)

1 引 言

由于物质的电学和光学性质最终由其电子态决定，而这种电子态可以被强的超短激光扰动，因此近年来关于超短激光与物质相互作用正引起人们越来越多的关注，如：Durach小组[1,2]从理论上预测了超快单周期(1fs)光脉冲诱导金刚石纳米膜超快动态金属化效应，可以用来制造场效应晶体管. 而与一般的纳秒、皮秒、飞秒不同，阿秒光脉冲允许在电子电离之前[3]的更短时间内使用更高的有效场强度，并且阿秒光脉冲还可以被广泛的应用在研究原子[4-6]、分子[7]、固体[8]中的电子动力学研究上. 因此世界各大研究机构都将阿秒光脉冲技术列为占领未来科技制高点的关键，而阿秒光脉冲也始终以追求脉冲更短、强度更强、孤立性更优秀作为目标.

当前实验中产生阿秒脉冲的主要方式仍然还是通过飞秒激光照射惰性原子气产生高次谐波[9]，随后对高次谐波进行滤波选取高阶次谐波进而生成阿秒脉冲，如：2012年实现了67as的阿秒脉冲[19]；这种原子气产生高次谐波与阿秒光脉冲的方式可以用三步模型[10]来进行概括，即：首先原子外层的电子在外场作用下电离，并在外场当中加速，然后随着外场方向的改变，电子运动方向改变，最后电子回到母离子，并于母离子结合，在这个过程中将之前在外场中获得的能量以光子的形式释放并产生高次谐波；但是通过这种方式产生阿秒脉冲存在着弱强度与低效率的问题. 而在很多的应用方面都需要提高阿秒脉冲的强度，因此为了解决低强度的问题，采用驱动激光与晶体相互作用被认为是一种很有前途的替代方法，由于晶体中存在多个电离和复合中心，高密度和周期性结构使得电子动力学[11]更加丰富，从而可以获得更高的转换效率. 尽管固体中的高次谐波现象已经被证实[20]，但现在人们对块状固体的研究仍然很有限，并且很少受实验研究晶体情况下驱动激光不同偏振方向对HHG的影响. 并且Georges Ndabashimiye小组也发现氩元素的气体和固体在高次谐波方面存在很大的区别[21]，受此启发本文采用量子含时密度泛函理论(TDDFT)方法，研究了飞秒脉冲驱动激光照射氩晶体中HHG的优化控制，以探索其产生高强度孤立阿秒脉冲的独特能力. 证明了驱动激光相对于晶体的偏振方向是产生孤立阿秒脉冲的一个控制参数. 结果也有相当的现实指导意义.

本文默认使用原子单位(a.u.)，在原子单位制下，有m=|e|=ħ=1.

2 理论模型

含时密度泛函理论(TDDFT)由Runge和Gross提出[12]，其有很多的优点，如：(1)有利于处理含时外场作用下相互作用的多粒子体系的电子动力学问题；(2)电子交换关联效应方便了处理激发态和光学性质等问题；(3)求出电子密度便可以求出其他的物理量，大幅减小了计算量. 因为本文的模拟中涉及了晶体模拟计算，因此选择含时密度泛函理论来考虑问题.

含时密度泛函理论作为随时间变化的多体薛定谔方程的一种[13]，所需要求解的Kohn-Sham(KS)方程为：

(1)

其中me是电子质量，e为电子电荷，c为光速.

(2)

当作用的外场为矢势场时，电流的密度j(r,t)即可以表示为：

(3)

(4)

(5)

对系统电流进行整体傅立叶变换，就可以得到高次谐波的谱线：

(6)

对高次谐波的谱线进行傅立叶逆变换，在不同的频谱区域内寻找是否存在孤立的逆变换波形即阿秒脉冲，对应的阿秒脉冲的强度：

(7)

其中，a和b是进行逆变换时选择的高次谐波波段，本文在进行了很多的寻找后，展示最后脉宽最短、最孤立的结果.

设定矢势场包络为高斯波，高斯波的外场形式是由octopus软件提供的数种外场选项当中的其中一种，其表达式如下：

A(t)=F0exp(-(t-t0)2/(2τ02))cos(ωt+φ)

(8)

其中，F0是外轮廓峰值取值231.3029137，φ是相位会改变，ω是载波频率取值0.05695，模拟800 nm波长激光，t0决定中心位置取值165.36，τ0决定脉冲宽度取值330.72，场的半高宽时长约1.56 fs；这是一个少周期超短脉冲.

在对氩原子的模拟中，设立半径为35的球型模拟区域，划分大小为0.35的网格将模拟区域割分，将波函数划分在这些网格上，并设立厚度为15的球壳以吸收边界条件吸收离化电子的波函数，防止离化电子返回直击原子核这种非物理的情况出现.

从网站上找到氩元素的赝势近似[17]，设立8*8*8的K点网格来进行晶体计算，并且保证波函数收敛，在运行建模的基态(gs)模式后，计算能带与网站上[18]的能带图进行对比以确认建模正确.

3 结果与讨论

3.1 与氩原子的作用

由于是对原子进行模拟，而原子本身有球对称性，所以设定外场的入射方向不会对最后产生的高次谐波与阿秒光脉冲有影响，取模拟的外场从x方向同氩原子作用，并且其他方向没有有效的结果，因此只讨论x方向的电流、高次谐波与阿秒光脉冲. 设定矢势场初始相位依次为0、π/4、π/2、3π/4，这些矢势场对应的电场的数值最大值都是1014W/cm2量级，不会引起相对论效应

图1 初始相位依次为0、π/4、π/2、3π/4的矢势产生的电流Fig. 1 The currents generated by the vector potentials with the initial phases in order of 0、π/4、π/2、3π/4

图1为外场驱动下产生的电流，可以从三步模型的角度出发来理解电流，可以看到，一开始电流没有明显的激发，随着外场变化，而当外场强度逐渐增大时，原子外层的电子逐渐被电离，并且随着外场逐渐加速，之后，随着外场方向的改变，电子运动反向并且有机会回到母离子，最后当电子与母离子重新结合时，之前积累的能量以光子的形式释放，并产生高次谐波.

图2为对应外场产生的高次谐波与对高次谐波进行逆变换后得到的阿秒光脉冲，在电子回归母离子产生高次谐波的过程中，可以将电子的回归轨道分为长轨道和短轨道，而两种轨道都可以产生相同阶次的谐波，但由于轨道不同会有一个时间差，这个时间差会随着谐波阶次的升高而减少，而这个时间差会导致获得的阿秒脉冲不孤立，这是不期望发生的，因此需要对高阶次的谐波进行逆变换来寻找阿秒光脉冲.

图2 初始相位依次为0、π/4、π/2、3π/4的矢势产生的高次谐波及阿秒脉冲Fig. 2 The high-order harmonics and attosecond pulses generated by the vector potential with the initial phases of 0、π/4、π/2、3π/4

在对氩原子的4个模拟中，在高次谐波谱上进行逆变换的区间从左至右依次为：[1.86-2.77]、[2.203-2.809]、[1.71-2.1]、[1.91-2.68]，都是对应的高次谐波的截至区，且都是孤立的阿秒光脉冲.

图3为不同初始相位外场作用下原子产生的阿秒光脉冲的基本情况对比，可见对原子而言，外场初始相位为0时，产生的阿秒光脉冲强度最强、脉宽最短，对氩原子进行的模拟足够说明计算所使用的理论方法和模型的正确性，可以将计算推广到氩晶体. 由于晶体和原子之间存在很大的差别，在对晶体进行大规模计算之前，使用相同外场从θ=90°,φ=0°作用于晶体，作为一个小的试探.

图3 (右) 外场初始相位改变，原子的阿秒脉冲的半高宽和强度的变化Fig. 3 With the initial phase of the external field changes, the changes in the half-width and intensity of the atomic attosecond pulse

由图4可以看出，同样外场激励下，固体产生的阿秒光脉冲更加复杂，证明了晶体同原子之间存在巨大差异，这也正是晶体中存在更加丰富的电子动力学的体现；同时进行简单的对比，发现初始相位为0的外场在作用于固体时，产生的阿秒光脉冲的强度远远低于初始相位为3π/4的外场作用下产生的阿秒光脉冲，对结果进行综合考虑，选择初始相位为3π/4的矢势场作为之后对氩晶体进行模拟所使用的外场.

图4 随着外场初始相位改变，晶体产生的高次谐波与阿秒脉冲Fig. 4 As the initial phase of the external field changes, the high-order harmonics and attosecond pulses generated by the crystal

可以看出，同样外场激励下，固体产生的阿秒光脉冲更加复杂，证明了晶体同原子之间存在巨大差异，这也正是晶体中存在更加丰富的电子动力学的体现；同时进行简单的对比，发现初始相位为0的外场在作用于固体时，产生的阿秒光脉冲的强度远远低于初始相位为3π/4的外场作用下产生的阿秒光脉冲，对结果进行综合考虑，选择初始相位为3π/4的矢势场作为之后对氩晶体进行模拟所使用的外场.

3.2 与氩晶体的作用

可以看出晶体产生的阿秒脉冲的强度与半高宽随外场作用方向变化很大，并且晶体产生的孤立阿秒脉冲中大部分的强度都是强于原子产生的，尤其以θ=90°,φ=0°时最为明显，其产生的阿秒脉冲的强度是原子产生(当前实践中主要是以原子来产生阿秒脉冲)的阿秒脉冲的4倍多；而从脉冲的半高宽的角度来考虑，发现有一个很明显的规律，即：外场同晶体作用时θ与φ接近0°或90°时，产生的阿秒脉冲的半高宽普遍短.

同时以高次谐波的形式产生孤立阿秒光脉冲作为一个非线性过程会有一些额外的效应产生，而这样的额外效应可以在电流上有直观的体现.

图6为两组对比，θ与φ分别为(90,00)、(90,90)时，只有一个方向有外场作用，但是可以清楚的看到θ与φ为(90,00)时，没有外场作用的z方向产生了电流，而θ与φ为(90,90)时，没有外场作用的方向并没有电流产生，同样，θ与φ分别为(90,30)、(90,45)时，也有相同的情况发生. 由于计算当中唯一的差别只有外场作用的方向，因此这一定与额外效应的产生存在密切的关系，即：在一些外场作用方向下，受非线性过程的影响，在没有外场分量的方向上的电子产生了响应，从而产生了电流；并且还可以看出，这些没有外场分量的方向上产生的电流的激发趋势和有外场分量的激发趋势相同.

表1 θ与φ均依次取0°、30°、45°、60°、90°，其中有一些不存在. 之前原子模型模拟中初始相位为0的外场下产生的孤立阿秒脉冲最佳(强度略大于0.00006，半高宽大致214.8阿秒)

图5 随着外场作用方向的改变，晶体产生阿秒脉冲的强度与半高宽Fig. 5 With the change of the direction of the external field, the intensity and half-width of the attosecond pulse generated by the crystal

图6 θ与φ分别为(90，00)、(90，90)、(90，30)、(90，45)作用下三个方向的电流Fig. 6 The currents in three directions when θ and φ are respectively(90，00),(90，90),(90，30),(90，45)

对比氩原子，氩晶体的研究表明，由于晶体中存在更多的电子，并且在电子被激发时会产生更多的电子空穴对，当电子回归时，由于有了更多的空穴，因此电子不一定能回到之前出发的位置，并且受到外部激发时，晶体内的电子除了能带间跃迁还可以进行能带内运动；故晶体当中的电子动力学远远复杂于原子的，使用晶体产生高次谐波进而产生阿秒脉冲不能用原子的三步模型进行简单的概括，而晶体在产生阿秒脉冲方面确实拥有比原子更高的效率和潜力，因此在晶体的电子动力学研究方面仍然有很多的地方可以努力.

4 结 语

本文通过对氩原子和氩晶体的模拟计算，探寻了少周期飞秒脉冲作用下产生阿秒光脉冲的过程与机理，发现外场与晶体的作用方向是产生孤立阿秒脉冲的一个敏感调控参数. 首先通过对氩原子的模拟确认使用的计算方法的正确性，之后通过对氩晶体的模拟计算发现调整外场与氩晶体的作用方向可以在保持产生的孤立阿秒脉冲与原子产生的相差不远的同时，提升强度为原子产生的4倍多，鉴于目前主流产生阿秒脉冲的形式是通过原子气，这是一个很有现实应用价值的结果，并且在计算中有一个有趣的小发现，在外场从一些特定角度同晶体相作用时，会有额外效应产生，即：没有外场分量的电子会受到激发从而产生电流.