2021年3月沈阳地区一次污染过程气溶胶垂直变化特征及成因分析

李潇潇 赵胡笳 马雁军 刘晓初 李思绪 李晓岚 王扬锋 洪也

（1.中国气象局沈阳大气环境研究所，辽宁 沈阳110166；2.大连市气象台，辽宁 大连116001）

引言

近年来，随着中国经济不断快速发展以及城镇化进程的迅速加快，大气雾—霾事件与光化学烟雾等污染事件呈现出明显的区域性和复合性特征，中国区域重污染问题得到了广泛关注［1-2］。重污染天气的发生、发展不仅受污染物排放的影响，还受到气象要素变化和大气环流导致的区域输送共同影响［3-5］。

中国大气污染事件具有范围广、持续久的区域特征，是全社会关注的重点问题［6-8］。近年来，许多学者从污染排放和气象条件对污染事件的共同影响方面揭示了中国不同地区重污染天气事件的成因及影响因子［9-11］。刘庆阳等［12］研究表明北京地区重污染天气条件下的首要污染物为来自燃煤、汽车尾气以及二次有机气溶胶生成的PM2.5。周敏等［13］同样发现上海重污染天气下污染物来源来自二次气溶胶粒子的贡献。王式功等［14-15］研究了气象条件与边界层结构对空气污染的影响。Ye等［16］分析了中国华北平原雾霾形成的有利天气形势。Xu等［17］分析得出中国长江三角洲地区冬季污染过程中污染物垂直扩散受逆温结构变化影响显著。Ding等［18］得出不同边界层条件和天气系统对气溶胶垂直分布影响显著。M iao等［19］分析指出北京地区重污染天气与盛行风向以及反气旋控制密切相关。Kang等［20］揭示出冷空气南下可将中国华北地区大气污染物输送至长江三角洲，导致其空气质量恶化。Lin等［21］指出冷锋的移动是导致亚洲春季大气污染物输送过程发生的主要影响机制。张亚妮等［22］认为沙尘过程的起沙、输送和沉降每个阶段均与天气系统的演变密切相关。

辽宁省是中国著名的重工业大省，其中沈阳位于辽宁中部地区，人口密集，是环渤海经济圈的重要经济中心城市之一。辽宁地区大气环境状况与人类生产生活密切相关，张云海等［23］研究指出了影响辽宁地区灰霾天气的不同天气形势。刘宁微等［24］分析了辽宁一次沙尘天气的动力机制。马雁军等［25］指出了1987—2002年辽宁中部城市群大气污染物的长期变化特征。Zhao等［26］探讨了沈阳地区能见度与颗粒浓度的相关性。杨元琴等［27］给出了2017年1月沈阳和松辽平原地区重污染过程中气象条件的影响机理。李丽光等［28］分析了沈阳近地层大气颗粒物浓度垂直变化特征及与气象因子的相关性。阎琦等［29］阐述了边界层热动力条件对辽宁地区大雾形成的影响机制。综上，针对沈阳污染天气过程中气溶胶变化特征和气象条件的结构变化和演变过程研究，对探讨沈阳地区大气污染事件对城市空气质量的影响以及区域空气污染防治具有重要意义，也为进一步了解中国北方大气气溶胶污染特征状况提供了重要参考。

本文以2021年3月13—15日沈阳地区一次重污染天气过程为研究对象进行分析，利用地面大气颗粒物和气态污染物浓度观测资料，结合NECP再分析资料以及垂直探空数据，基于天气形势变化分析大气气溶胶污染特征演变，提高对沈阳地区的重污染天气形成与发展的认识，以期为污染天气预报预警提供参考。

1 资料与方法

1.1 资料来源

本文所采用的2021年3月13—15日PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3数据资料来源于真气网（https：//www.aqistudy.cn/historydata）。地面气压场、500 hPa和850 hPa位势高度资料及探空资料来自于气象信息综合分析处理系统（M ICAPS），其中探空图来自于锦州站探空资料。剖面图绘制利用NCEP再分析资料。由于沈阳站没有探空资料，本文选取距离沈阳站最近的锦州站（200 km）探空资料来参考分析污染过程中探空曲线变化特征。

1.2 研究方法

本研究中使用的激光雷达为Lidar-D-2000型大气颗粒物监测激光雷达，安置在沈阳大气环境研究所楼顶，用于对气溶胶的空间分布特征进行遥感监测，其中532 nm波长用于探测空间颗粒物的形态特征，基于Fernald［30］方法对大气颗粒物消光系数进行反演。激光雷达探测高度可达30 km，最小空间分辨率为7.5 m。

2 结果分析

2.1 大气颗粒物质量浓度小时变化

2021年3月13—15日沈阳地区大气颗粒物质量浓度与气态污染物的小时平均值变化趋势见图1。3月13日00：00，PM2.5质量浓度约为177.5μg·m-3，06：00—07：00增加至220.0—230.0μg·m-3。随后，PM2.5质量浓度出现显著降低，于15：00左右减小至64.5μg·m-3。随后，PM2.5质量浓度开始增加，14日00：00增加至134.5μg·m-3，较高的质量浓度维持至14日08：00开始降低。PM2.5质量浓度在14日12：00增加至113.8μg·m-3，随后一直呈下降趋势。PM2.5质量浓度最低值出现在15日18：00，约为14.1μg·m-3。由图1可知，3月13—14日PM10质量浓度的小时变化趋势与PM2.5相似。PM10质量浓度在3月13日00：00为247.6μg·m-3，同样在13日06：00增加至308.0μg·m-3。PM10质量浓度在15：00减小至93.4μg·m-3。随后，PM10质量浓度在14日00：00增加至201.2μg·m-3，并于14日12：00减小至155.9μg·m-3。值得注意的是，从15日12：00开始，PM10与PM2.5质量浓度呈显著不同的变化趋势。与PM2.5的显著降低不同，PM10质量浓度在15：00出现显著增加，为258.3μg·m-3。因此，15日持续较高的PM10质量浓度说明此次污染过程中大气粗颗粒物对污染事件的重要贡献。

2.2 重要气态污染物小时变化

2021年3月13—15日沈阳地区污染过程中二氧化硫、二氧化氮和一氧化碳等气态污染物的小时浓度变化如图1所示。SO2浓度较高值出现在3月13日10：00左右，约为40.1μg·m-3。SO2浓度的第二 个 峰 值 出 现 在 14 日 10：00 左 右，约 为54.5μg·m-3。随后，SO2质量浓度呈下降趋势，直至15日23：00时减小为7.8μg·m-3。NO2在3月13日10：00存在较高的质量浓度，约为101.3μg·m-3。随着时间变化，NO2质量浓度在3月14日13：00减小为31.1μg·m-3。随后，NO2质量浓度持续减小，3月15日23：00，NO2浓度减小为18.5μg·m-3。CO质量浓度在3月13日16：00—17：00出现较高值，约为8.8 mg·m-3左右，随后CO质量浓度一直保持在1.0—2.0 mg·m-3。O3的小时变化特征与大气颗粒物及其他气态污染物呈相反变化趋势，这与臭氧的生成机理有关。受光化学反应条件影响，沈阳地区臭氧的最高值均出现在午后。3月13日和14日午后12：00—16：00，臭氧质量浓度最大值为102.4—113.7μg·m-3。

2.3 污染过程主要天气形势

一次完整的沙尘暴过程包括起沙、输送和沉降三个阶段。每一阶段与大尺度天气系统演变均密切相关。此次过程的沙尘源地为中亚蒙古国境内。受蒙古气旋和冷空气大风共同影响，中国北方大部地区出现扬沙或浮尘，部分地区出现沙尘暴。由于西伯利亚高压加强，中高纬度环流形势调整，前期环流以纬向型为主，之后调整为经向度加大，蒙古气旋快速发展东移。

2021年3月13日20：00，500 hPa（图2a）极地涡旋底部甩出高空槽影响蒙古国西北部，冷中心温度达到-40℃，14日08：00（图2b）高空槽由横转竖并随着低涡东移，沙尘区位于蒙古气旋槽后等压线密集区和大风区。由于沙源地干旱少雨，短波辐射加热地面作用，垂直混合强烈，加上槽前上升运动辅助，有利于将沙尘粒子输送到空中。蒙古气旋东移过程中逐渐发展加强，后部西北风将沙尘向东南方向输送。3月15日500 hPa蒙古气旋（图2c）发展到成熟阶段，低涡东移到中国内蒙古东北部和东北地区西部，等压线形成闭合中心，气压最小值达到516 hPa，冷中心温度达到-32℃，气压与温度中心接近重合，系统深厚，沈阳地区位于500 hPa槽前，西南风风速达到32 m·s-1，沙尘区大致位于500 hPa槽后。15日20：00（图2d），500 hPa沈阳地区高空转入低涡底部西风槽后的西北流场，风速40 m·s-1，达到高空急流水平，迅速将沙尘粒子向东南方向输送。850 hPa高度（图2e），08：00锋区到达中国东北地区西部到华北平原中部一带，等压线与等温线均密集，低涡底部等压线与等温线交角接近90°，低层冷平流明显，15日白天，锋区迅速南压，低层受强烈西北风影响，最大风速达到16—20 m·s-1，沙尘区大致位于气旋后部气压梯度密集区和大风区，另外，08：00暖舌由山东半岛向北延伸，低空为暖区，加之白天短波辐射加热近地面，随着高空槽东移，槽后冷空气不断侵入下沉，上冷下暖，大气层结较为不稳定，有利于沙尘的垂直混合。20：00（图2f）锋区位置南压到中国东北地区中部和南部，夜间地面热力条件变差，沙尘天气有所减弱。

图2 2021年3月13日20：00（a）、14日08：00（b）、15日08：00（c）、15日20：00（d）500 hPa、15日08：00（e）、20：00（f）850 hPa、15日08：00（g）和20：00（h）地面实况Fig.2 Synoptic charts at 20：00 on M arch 13（a），08：00 on M arch 14（b），08：00 on March 15（c），20：00 on M arch 15（d）at 500 hPa，08：00（e）and 20：00（f）on March 15 at 850 hPa，08：00（g）and 20：00（h）on M arch 15 on the ground in 2018

地面场实况见图2g，08：00地面低压处于成熟阶段，主体东移北上，位于中国东北地区北部，低压中心向南延伸出冷锋，沈阳地区地面受冷锋后部冷气团影响，等压线密集，气压梯度大，中午前后热力混合作用使动量下传，对地面风速起增幅作用地面偏北风风速加大。冷锋锋区过后，其后部的蒙古冷高压向东南方向扩张。地面冷锋后部较强的西北风是将沙尘向中国东北地区等地输送的重要原因。除了850 hPa锋后的下沉气流，20：00（图2h）沈阳地区处于冷锋后的等压线分流区内，有利于沙尘粒子的沉降。沙尘远离沙源地，随着由于日变化等因素造成的各地厚度不同的混合层平流到下游地区，悬浮的沙尘粒子直径不断减小，浓度下降，混合层与地面相连，地面观测到沙尘。

2.4 污染过程中沙尘传输路径

混合层是边界层附近的中性层结，干燥环境下有利于沙尘粒子的垂直混合，将沙尘粒子向高空输送，混合层厚度与沙尘发展程度密切相关。从代表沈阳的锦州站探空曲线可以看出，沙尘过程中混合层的变化情况。混合层是由于地面温度升高，造成层结不连续形成上下层的湍流作用形成的。冷锋产生的垂直环流形成也有利于中性混合层的形成，混合层厚度能够表示有利于沙尘暴发生的大气层结特征。2021年3月15日08：00探空曲线表明（图3a），2 km附近有浅薄逆温层，近地面1 km以下可能由于辐射日变化存在逆温层，有利于沙尘粒子上下混合的层结厚度达到800 m左右，该层结内大气混合较为均匀，08：00的925 hPa为10 m·s-1的偏南风，850 hPa为16 m·s-1西到西南风，800 hPa以下同高度的环境温度曲线和露点温度曲线较为接近，温度露点差小于4℃，大气接近饱和，高空锋面逐渐过境，同时地面还处于锋面前暖区中。15日20：00（图3b）探空曲线上，整层转为西北风控制，700 hPa西北风风速达到24 m·s-1，地面风速达到14 m·s-1，处于冷锋后，整层温度露点差均大于6℃，大气饱和度差，整层没有逆温，表明沙尘暴破坏了逆温环境，大气混合均匀。

图3 2021年3月15日08：00（a）和20：00（b）锦州站探空曲线Fig.3 Sounding curves over Jinzhou station at 08：00（a）and 20：00（b）on M arch 15，2021

2021年3月15日地面冷锋过境前后沈阳站（41.8°N、123.4°E）的位温和垂直速度以及风场的剖面见 图4。08：00（图4a）冷空气位于120°E以西，沈阳地区沙尘发展旺盛时存在不稳定层结，同时伴有显著的上升运动，1000 hPa到500 hPa均为强盛的西到西南风，风速最大达到36 m·s-1，并且在850 hPa到700 hPa有上升速度中心，有利于沙尘粒子的垂直混合和向下游输送。20：00（图4b）锋面经过沈阳地区，整层处于槽后西北流场，由于冷空气控制，地面西北风风速加大，风速最大达到32 m·s-1，垂直混合条件变差，沙尘强度有所减弱。综上所述，蒙古境内沙尘源地及路径经过的中国西北地区裸露的沙粒尘土被蒙古气旋强烈的大风卷起，由上升气流输送至高空，再随着深厚的高空低涡和地面冷锋后的蒙古冷高压的西北大风引导南下，影响中国北方大部地区。

图4 2021年3月15日08：00（a）和20：00（b）位温、垂直速度和风向风速沿42°N的垂直剖面Fig.4 Vertical cross sections of potential tem perature，vertical velocity and wind field along 42°N at 08：00（a）and 20：00（b）at March 15，2021

2.5 基于激光雷达的气溶胶消光系数垂直变化

利用沈阳地面激光雷达观测得到2021年3月13—15日（本节时间均为世界时）沈阳地区532 nm气溶胶消光系数垂直变化，分析污染事件过程中气溶胶的垂直分布结构，并简单判断主要污染气溶胶粒子类型（图5和图6）。由图5和图6激光雷达气溶胶消光系数的时间—高度变化以及廓线分布可知，3月13日00：00（北京时间08：00），沈阳地区在高度1.8 km 左右，存在明显的气溶胶消光带。1.8 km左右气溶胶消光系数约为0.02 km-1，近地面几乎不存在气溶胶污染事件。3月13日02：00（北京时间10：00）开始，沈阳地区近地面气溶胶消光系数显著增加，近地面污染开始加剧。随着污染事件的进一步发展，气溶胶消光层逐渐抬升，分布在近地面至1.2 km 之间。3月14日00：00（北京时间08：00）开始，高空污染气溶胶消散，较高的气溶胶消光事件出现在近地面，消光系数最大值出现在0.2 km左右，约为2.0 km-1。沈阳地区的近地面重污染事件一直持续至3月14日12：00（北京时间20：00）。随着沈阳地区近地面气溶胶污染呈减弱趋势，高空2.5 km附近出现了污染气溶胶的输送过程。3月14日16：00（北京时间15日00：00），气溶胶消光系数最大值出现在1.0 km 处，增加至1.8 km-1。随后，3月14日20：00（北京时间15日04：00），污染气溶胶进一步抬升，气溶胶消光系数最大值出现在1.8 km处，约为1.0 km-1。3月15日02：00（北京时间15日10：00），沈阳上空的污染气溶胶输送至地面，并与地面污染气溶胶共同影响沈阳地区空气质量。气溶胶消光最大值出现在0.7 km处，消光系数约为6.0 km-1。

图5 2021年3月13日（a）、14日（b）、15日（c）沈阳地区气溶胶消光系数不同时刻和强度的垂直分布Fig.5 Vertical distributions of aerosol extinction coefficients over Shenyang on March 13（a），14（b）and 15（c），2021

大气消光主要是大气中不同粒子通过散射和吸收对某一波段太阳辐射衰减综合的描述，主要贡献来自各种形式的降水、颗粒物和气态污染物，消光系数值越大表明污染越重。退偏比反映气溶胶粒子的非球形特征，沙尘气溶胶属于非球形粒子，通常利用气溶胶雷达退偏比的数据来判别是本地气溶胶还是沙尘气溶胶。因此，进一步分析了退偏比在此次污染事件过程中的重要作用。沙尘过程中气溶胶退偏比会明显升高，退偏比反映气溶胶粒子的非球形特征，退偏比数值越大，表明气溶胶粒子非球形越显著。

图7为3月14—15日激光雷达反演得到的退偏比变化情况。3月14日18：00（北京时间15日02：00），沙尘发生初期，高空2.0 km 范围内退偏比约为0.3，说明此探测范围内以非球形粒子为主，判断为外来沙尘已到达沈阳地区上空，有沙尘气团输入，退偏明显增大。3月15日03：00（北京时间15日11：00）高空2—3 km以下，激光雷达退偏值显著增加至0.4。3月15日06：00（北京时间15日14：00）以后，高空退偏比减小0.1—0.2，沙尘开始从高空向近地面沉降。此时，近地面300 m 以下激光雷达退偏比显著增加，达到0.4—0.5的高值，基本可以判定近地面以非球形粒子（粗颗粒物）为主的沙尘或浮尘。

图7 2021年3月14日（a）和15日（b）沈阳地区气溶胶退偏比不同时刻和强度的垂直分布Fig.7 Vertical distributions of aerosol depolarization ratios over Shenyang from M arch 14（a）to 15（b），2021

综上所述，根据激光雷达消光系数和退偏比变化特征，判断3月15日沈阳污染事件过程中污染物主要以沙尘气溶胶为主，通过输送过程影响沈阳地区空气质量，并与近地面污染物混合，导致本地颗粒物浓度上升。

3 结论

（1）2021年3月15日12：00沈阳地区PM10与PM2.5质量浓度呈现显著不同的变化趋势。PM10质量浓度在15：00出现显著增加，为258.3μg·m-3，说明此次污染过程中大气粗颗粒物对污染事件的重要贡献。

（2）此次污染过程中SO2浓度较高值出现在3月13日10：00左右，约为40.1μg·m-3；NO2浓度较高值出现在3月13日10：00，约为101.3μg·m-3；CO质量浓度在3月13日16：00—17：00左右出现较高值，约为8.8 mg·m-3。O3浓度受光化学反应条件影响，最高值出现在13日和14日午后12：00—16：00，为102.4—113.7μg·m-3。

（3）受蒙古气旋和冷空气大风共同影响，中国北方大部地区出现扬沙或浮尘，甚至沙尘暴。由于欧亚大陆中高纬度环流从纬向型调整为经向型，蒙古气旋发展东移。蒙古境内沙尘源地及路径经过的裸露沙粒尘土被蒙古气旋强烈的大风卷起，由上升气流以及热力垂直混合输送到高空，再随着深厚的高空低涡和地面冷锋后的蒙古冷高压的西北大风引导南下，影响中国北方大部地区。

（4）此次污染过程中激光雷达气溶胶消光系数最大值出现在3月14日20：00（北京时间15日04：00）1.8 km处，约为1.0 km-1左右。3月15日02：00（北京时间15日10：00）沈阳地区上空的污染气溶胶输送至地面，并与地面污染气溶胶共同影响沈阳地区空气质量。气溶胶消光最大值出现在0.7 km处，消光系数约为6.0 km-1。激光雷达退偏比表明3月15日沈阳地区污染事件过程中污染物主要以沙尘气溶胶为主，并与近地面污染物混合，导致本地颗粒物浓度上升。