基于D-T聚变中子源的双功能液态铅锂包层中子学实验

曾正魁 陈思泽 章 勇 王海霞 熊厚华

1（湖北科技学院 核技术与化学生物学院 咸宁 437100）

2（中国科学院合肥物质科学研究院核能安全技术研究所 合肥 230031）

氚自持是聚变反应堆设计中的关键要求之一，对于磁约束聚变堆，通常采用氚增殖包层技术来实现氚自持。由于聚变反应堆氚增殖包层的设计高度依赖于中子计算，计算软件和相关的核数据需要用可靠的不确定性估计［1］进行验证。目前国际上已开展了一系列的氚增殖包层中子学实验：如意大利采用D-T聚变中子源（Frascati Neutron Generator，FNG）开展了氦冷球床增殖包层（Helium Cooled Pebble Bed，HCPB）和氦冷锂铅（Helium Cooled Lithium-Lead，HCLL）增殖包层中子学实验［1-3］；日本JAEA采用D-T聚变中子源（Fusion Neutron Source，FNS）开展了水冷陶瓷增殖包层（Water Cooled Pebble Bed WCCB）中子学实验［4-5］；印度采用D-T中子管开展了液态铅锂冷却陶瓷增殖包层（Lead Lithium Ceramic Breeder，LLCB）的中子学实验［6］。

图1 基于CFETR的DFLL包层设计结构分解示意图[7]Fig.1 Structural decomposition diagram of the DFLL blanket design for CFETR[7]

双功能液态锂铅包层（Dual Functional Lithium-Lead，DFLL）是中国科学院核能安全技术研究所提出的一种用于聚变反应堆的液态PbLi包层概念，是我国氚增殖包层概念之一［8-9］。近年来，在国家磁约束聚变科学计划框架下，对DFLL包层进行了一系列的理论分析和实验研究。如已报道的基于中国聚变工程试验堆（China Fusion Engineering Test Reactor，CFETR）的DFLL包层的中子学分析［10-11］。为了验证理论分析结果的准确性和设计的可靠性，建立了DFLL包层中子学实验模块，用于堆外实验，开展了产氚率初步测量实验［12-13］。

本实验基于D-T聚变中子发生器［14］先后开展了氚增殖包层产氚率和多活化箔反应率辐照实验，产氚率测量实验采用Li2CO3片，多活化箔反应率测量则采用Au、W、In、Co、Al、Nb活化片组，并将实验测量结 果与 SuperMC（Super Multi-functional calculation Program for Nuclear Design and Safety Evaluation）计算结果进行了比较［15-16］，分析不同计算结果与实验结果比（Calculation results to Experimental data，C/E）的一致性。

1 DFLL实验模块设计

实验模型由氚增殖模块和屏蔽模块组成，其中氚增殖模块的尺寸为60 cm（x）×41 cm（y）×46.2 cm（z），屏蔽模块的尺寸为54 cm（x）×41 cm（y）×46 cm（z）（图2）。氚增殖模块中的氚增殖区由三层PbLi块构成，其厚度与DFLL-TBM流道和尺寸设计一致，分别为11 cm、12.5 cm和15 cm。LiPb取1g以下的样品放入1 mL HNO3（68%）+1 mL H2O2（100%）的混合溶液中，在80℃下进行溶解（4 h），然后采用电感耦合等离子体质谱（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry，ICP-MS）方法进行测量，PbLi块中锂的含量为1.27wt%（原子百分比为22%）。锂为天然锂，其中6Li含量为7.5%，7Li含量为92.5%，经过多次测量，PbLi块的平均密度为10.5 g·cm-3。在每个PbLi块的侧面开有三个直径为2.3 cm的辐照孔道，孔深直达PbLi块的中心轴线，用于定位活化箔或探测器。可在装入探测器后或采用尺寸匹配的PbLi棒进行填充。辐照通道用A、B、C标记（图2（a））。实验模块前端与三个辐照通道的距离分别为8 cm、21.75 cm和35 cm。第一层为中国低活性马氏体钢［17］（China Low Activation Martensitic，CLAM），密度为7.8 g·cm-3，厚度为25 mm。在氚增殖模块的背面，每隔30 mm放置了4块20 mm厚的SS316钢，密度为7.73 g·cm-3，用来模拟背板。SS316中各元素的质量百分比采扫描电镜配置的电子探针技术（Scanning Electron Microscope-Energy Dispersive Spectroscopy，SEM-EDS）进行了测量。屏蔽模块由不锈钢板包围的密封水箱和直径为6.5 cm的空心弯管组成（图2（b））。屏蔽模块计划在未来用于各种中子实验，包括聚变包层的屏蔽性能和中子深穿输运特性研究。在本实验中，由于没有放置探测器，密封水箱是空的。

图2 DFLL模块俯视图 (a)氚增殖模块，(b)屏蔽模块Fig.2 Overlooking profile of DFLL mock-up (a)Tritium breeding module,(b)Shielding module

2 DFLL模拟实验

2.1 中子源强度测量

D-T加速器靶氘束能量为250 keV，氘束束斑直径为1 cm，氚-钛比为0.7。由于伴随α粒子技术不适用强流中子源高计数率的测量，本实验采用Nb活化箔和238U裂变室组合法，分别对中子产额和相对中子源强度进行测量，将238U裂变室的实时测量结果归一化后乘以Nb活化箔测得的中子产额得到中子源强随时间分布的测量结果。Nb活化箔和238U裂变室放置在沿束流方向30°角处，距离靶点23.6 cm。Nb活化箔93Nb（n，2n）92mNb反应道的反应率采用HPGe探测器进行测量。HPGe探测器γ探测效率采用152Eu同位素源进行标定，源活度不确定度为1.5%（1σ）。经测量，Li2CO3辐照和多活化箔辐照时的中子产额分别为4.68×1015n和4.92×1015n。Li2CO3活化片辐照和多活化箔辐照的总辐照时间分别为6.09 h和3.74 h。中子源强度测量的总不确定度为4.19%，各不确定度分量列于表1。

表1 中子源强实验测量不确定度(%,1σ)Table 1 Experiment uncertainty on neutron intensity calibration(%,1σ)

2.2 辐照测量

辐照实验分两次分别进行，源强也是分两次分别测量，两次实验依次为Li2CO3活化片产氚率测量和多活化箔组活化反应率测量。DFLL实验模块放置于距离靶点39.5 cm处（图3）。所有活化片均分别置于A、B、C三个辐照孔道，其中Li2CO3活化片尺寸均为ø1.5 cm×0.1 cm，而A、B、C孔道中的Co箔和C孔道中的Al、Nb箔尺寸均为ø2 cm×0.04 cm，其余活化箔厚度均为ø2 cm×0.02 cm，以保证实验测量精度。对于多活化箔，为了实现辐照孔道处的中子能谱测量，每组活化箔的能量响应范围尽可能覆盖快热中子能区。多活化箔组的截面及相关参数如表2所示。

表2 选择的多活化箔组核参数Table 2 Nuclear parameters of selected multi-foils

图3 DFLL实验模块与HINEG中子源的布置图Fig.3 Layout diagram of DFLL experimental module and HINEG neutron source

测量得到的单核单中子反应率表示为一个中子与一个靶核反应产生的核子数，计算为：

式中：N'为产生的放射性核子数；N为靶核核子数；Ntol为中子产额，即加速器累计产生的中子数。

式（1）中，N'为产生的放射性核子数，经过辐照时间t0（s）后，N'可根据活化公式计算得到：

式中：σ为反应截面，b；φ为活化片处的中子通量，n·cm-2·s-1；λ为衰变常数。

样品经过活化后，通过测量全能峰计数，即可得到样品辐照结束后的放射性活度，即Nσφ，其表达式为：

将式（3）代入式（2）后代入式（1）可得单核反应率R的表达式：

在本研究中，考虑到对中子源强波动的校正［21］，将辐照时间分成n等份，每片活化箔的反速率可由式（4）转换得到，如式（5）所示。

式中：Ri为单核反应率，单位为1个活化核/（活化核子数×中子产额），i为多活化箔编号；c为HPGe探测器测量的γ能谱全能峰计数；Ni活化箔中核素的原子数量；ε为γ全能峰探测效率；Iγ为γ光子发射几率，表示每次衰变释放的γ光子数；λ为生成的活化核素的衰减常数；tm为HPGe测量时间；tcool为辐照后冷却时间；Δt为均分辐照时间间隔，s；j为Δt的编号；Njtol为第j个Δt辐照时间内的中子产额。本实验中，Δt为10 s。测量结果如表3所示，多活化箔组测量总不确定度包括γ全能峰计数、源强测量、HPGe效率刻度，测量数据不确定度如表4所示，总不确定度范围为4.61%~5.38%。

表3 不同反应道多活化箔组反应率测量结果Table 3 Measured reaction rates of multi-foils at different irradiation channels

表4 1σ水平下反应率实验测量不确定度Table 4 Experimental uncertainty on reaction ratesmeasurements at 1σlevel

本实验产氚率测量采用由99.9%纯度的Li2CO3粉末制成的6Li2CO3活化片，A、B、C孔道6Li2CO3活化片用分析天平称量三次，平均质量分别为391 mg、373 mg和385 mg，并用铝箔包裹进行辐照。辐照后的6Li2CO3活化片采用二元酸法溶解［22］后利用液闪谱仪进行测量，具体测量方法如图4所示。

图4 二元酸法处理流程Fig.4 Sample possessing scheme of the binary-acid method

根据文献［22］中二元酸法，当CH3COOH/HNO3体积比为0.2时，可以得到澄清溶液。本实验采用0.72 mL HNO3和0.15 mL CH3COOH溶解Li2CO3活化片，并密封避光12 h，使溶液完全溶解并消除化学发光和光致发光现象。液体闪烁计数器探测效率采用内标法进行刻度，即将未辐照过的Li2CO3活化片溶解后加入标准氚水经测量得到。产氚率实验测量总不确定度包括中子源强、效率刻度、化学处理、测量计数的不确定度，其中效率刻度不确定度包含标准氚水活度、样品称重、猝灭校正和空白样品、本底以及偶然符合的β计数，总不确定度最大值为4.83%，如表5所示。

表5 1σ水平下产氚率实验测量不确定度Table 5 Experiment uncertainty on TPR measurements at 1σlevel

由于Li2CO3活化片经过辐照产生的氚中，有部分会以氚原子和气态氚的形式穿透样品表面损失，为评估这部分损失率，采用SRIM程序［23］计算了Li2CO3（ρ=2.15 g·cm-3）活化片中的氚原子的射程。结果表明：能量为2.73 MeV的氚原子在Li2CO3样品中的射程为37μm，结合样品表面积，则可计算出以氚原子形式损失的量为2.3%。而气态氚的形式逃逸的量约为7%［1］。TPR测量结果如表6所示，A孔道的产氚率是B孔道的2.37倍，是C孔道的4.4倍；而对于Au活化箔，A孔道的反应率是B孔道的1.45倍，是C孔道的3.2倍。两种测量结果不匹配的主要原因一是B孔道活化片在辐照过程中破碎，导致实际氚逃逸量比预计多。

表6 不同辐照通道TPR测量结果（1σ）Table 6 The measured TPPs at different irradiation channels with uncertainty at 1σlevel

3 蒙特卡罗模拟与C/E分析

3.1 中子学计算模型

为将计算模型带来的误差降到最小，计算模型应与实验设置尽可能一致。实验中主要包括DFLL实验模块、D-T加速器靶、实验大厅、屏蔽水箱、支撑支架等，其中屏蔽水箱外尺寸为2 950 mm（x）×3 050 mm（y）×3 100 mm（z），材料为不锈钢，厚度为0.5 cm，每个方向水层厚度为40 cm。本研究利用SuperMC自动建模功能，通过CAD模型实现了D-T加速器靶、实验模块中空心弯管等复杂环形和样条曲面的三维中子学模型精确建模，如图5所示。基于以上设计参数，经计算得到了第一壁表面中心和A、B、C处的中子通量分布，如图6所示。

图5 HINEG靶和DFLL实验模块SuperMC中子学模型示意图Fig.5 Diagrams of SuperMC nuetronics model of DFLL mock-up and HINEG

图6 第一壁中心表面(a)和A、B、C辐照孔道处(b)的归一化中子通量分布Fig.6 Normalized neutron flux distribution at central surface of first wall(a)and irradiation channels A,B,C(b)

3.2 C/E及不确定分析

采用SuperMC和JEFF3.2核数据库进行蒙特卡罗模拟计算。多活化箔活化反应率计算数据库使用IRDFF-1.05剂量库［18］。SuperMC计算的统计不确定度小于3.4%（1σ），输运粒子数为2×109。反应率通过F4通量卡（∅）和FM乘子卡（σ，各反应道截面）计算得到，各活化箔活化反应率C/E如图7所示。从图7可以看出，反应阈能（E＞0.3 MeV）较高的活化箔，如Al、Nb、Co、In，C/E偏差均在10%的虚线内。而Au、W等阈能较低的箔片的C/E偏差较大，B、C道结果相比A道相差更大，最大偏差为23%。产生这种现象的原因是：首先，通过计算发现屏蔽水箱散射中子对Au、W活化箔的结果有较大影响，而对Al、Nb、Co、In活化箔的影响几乎为零。然而，屏蔽水箱很难精确模拟（水箱内的水位看不见，水箱内的间隙不规则，水箱的相对位置误差过大等）。同时Au和W箔存在共振截面，使得计算结果具有较大的不确定性。

图7 不同辐照孔道处多活化箔的活化反应率C/EFig.7 Activation reaction rates C/E comparison of multi-folis at different irradiation channels

在TPRs的模拟计算中，统计不确定度小于1.25%（1σ）。A、B、C辐照通道中TPRs的C/E如图8所示。结果表明：B通道的C/E值为1.2，高于A道的1.04和C通道的1.07，这主要是由于B通道Li2CO3颗粒在辐照过程中自然开裂，导致更多的氚释放。通道A和通道C的C/E平均值为1.06。6Li、Au、W虽然在低能中子反应截面都大，但6Li不存在共振截面，因此计算结果相比Au、W更接近实验测量结果。

图8 不同辐照孔道处产氚率C/EFig.8 C/E comparison of TPRs at different irradiation channels

C/E合成不确定度如表7所示，包括实验测量不确定度（4.84%）、计算统计不确定度（1.25%）和截面不确定度（3.00%）。其中截面引起的不确定度引用欧洲FNG中子源液态铅锂包层实验结果，为3%［3］，此时C/E合成不确定度为5.83%。从C/E不确定度来源大小可以看出，影响C/E合成不确定度的主要因素为实验测量和截面，而实验中的不确定度来源主要为源强测量。因此，要确保C/E结果更加可靠，需要不断改善源强测量精度，提高核数据截面精度。

表7 1σ水平下TPR的C/E不确定度Table 7 The C/E uncertainty of TPPs at 1σlevel

4 结语

基于HINEG旋转靶技术开展了DFLL包层中子学实验。针对高源强，采用Nb活化箔和238U裂变室组合方法精确测量中子源强度，测量不确定度为4.19%。同时分别用多活化箔组和Li2CO3活化片分别测量了包层不同位置处的活化反应率和产氚率。并将实验数据与采用SuperMC结合JEFF3.2库的计算结果进行了比较。C/E分析表明，数据库对C/E结果的影响小于6.5%。快中子活化箔反应率C/E在0.9~1.1，计算与实验偏差小于10%，热中子活化箔C/E在0.78~1.1；产氚率C/E在1~1.08，计算与实验偏差小于8%，C/E合成不确定度＜6%。结果表明：计算结果与实验结果具有较好一致性，验证了液态铅锂包层中子学数值模拟计算的准确性，为DFLL包层的进一步优化设计提供了依据。

致谢感谢中国科学院合肥物质科学研究院核能安全技术研究所公共技术中心为本工作提供了专业的辐射测试服务。

作者贡献声明曾正魁：实验方案制定、实施、实验数据处理与论文撰写；陈思泽：实验指导、论文指导与审阅；章勇：中子源实验操作；王海霞：内容审核，获取研究经费；熊厚华：实验设计。