“华龙一号”取消二次中子源研究

肖会文,李 想,刘国明,易 璇,杨海峰

(中国核电工程有限公司,北京100840)

反应堆通过堆外探测器监测中子计数率的变化来监督堆内的临界水平,为反应堆提供临界安全监督。《压水堆核电厂反应堆首次装料试验》(EJ/T 1114-2000)[1]中规定：装料期间的核安全监督(即次临界监督)采用常设的堆外探测系统的2个源量程通道的3套堆内临时性中子计数装置完成。在8盒组件入堆后,5个中子计数通道中应至少有2个通道的计数率大于0.5 s-1(信噪比大于2)。在装有燃料组件的反应堆中,反应堆中的中子来源主要有：(1)燃料组件中原有核材料的自发裂变,主要是238U的自发裂变;(2)乏燃料组件中的裂变产物和次锕系核素产生的中子;(3)链式裂变反应产生的中子,包括瞬发中子和缓发中子。其中,第3部分中子数远大于第2部分,第2部分中子数远大于第1部分。在反应堆装料和启动时,反应堆处于深度次临界状态,可持续链式裂变反应无法进行,导致堆外中子探测器可能无法有效记录到堆芯内的中子。因此,在很多反应堆中,通过在首循环堆芯内加入一次中子源或在后续循环中加入二次中子源提高堆内中子源的强度,提高堆外探测器的计数,实现对堆芯装料和达临界过程的临界安全监督。

二次中子源则采用Sb-Be材料。Sb-Be经中子辐照后,被激发的123Sb会放出γ射线,γ射线轰击9Be原子核释放出中子。实际上,使用二次中子源会带来诸多问题：(1)二次中子源是核电站氚的重要来源,《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249-2011)[2]中明确规定了多堆厂址的年总排放控制值为单堆厂址的4倍以内,取消二次中子源可减少氚排放;(2)二次中子源的使用会增加采购成本和放射性废物的处理成本;(3)二次中子源在堆内的辐照时间大于10 a时,包壳易发生破损,会增加一回路污染和核电厂工作人员的受辐照剂量。

目前,核电厂基本采用低泄漏燃料管理方案,乏燃料组件距离探测器更近,使取消二次中子源成为可能。国内对无二次中子源启动开展了研究与实践[3-4]。本文对“华龙一号”取消二次中子源进行可行性分析,并分析取消二次中子源带来的效益。

1 中子源项

1.1 乏燃料组件中中子源项的构成

本文中组件的中子源项是指组件经辐照停堆后由组件产生的中子。乏燃料中子源项主要分为(α,n)中子源项、自发裂变中子源项和缓发中子源项。其中,缓发中子源项衰减很快,在本文计算分析中不予考虑。图1为不同燃耗下的乏燃料组件中子源项的组成成分。由图1可见,乏燃料组件中产生中子的主要为242Cm和244Cm,反应堆中242Cm和244Cm的主要产生途径如图2所示。

图1 不同燃耗下的乏燃料组件中子源项的组成成分

图2 反应堆中242Cm和244Cm的主要产生途径

1.2 功率及燃耗对乏燃料组件中子源项影响因素分析

燃耗可理解为功率在时间上的积分,燃耗对中子源强度的影响包括在一定时间内功率的影响,所以将功率与燃耗对中子源强度的影响综合考虑。

堆芯运行时,功率水平高,则中子注量高,进而(n,γ)反应率高,而β衰变概率为常数,经相同辐照时间的乏燃料中子源强度也会高,因此乏燃料组件的中子源强度与功率正相关。图3为不同功率水平下,4.45%燃料组件中子源强度随运行时间的变化关系。由图3可见,运行时间相同时,功率越大,中子源强度越大,且中子源强度随运行时间的增加而加速增加。

不同功率水平下,4.45%燃料组件中子源强度随燃耗的变化关系如图4所示。由图4可见,尽管功率不同,在燃耗相同的情况下中子源强度基本相同,即燃耗相同,乏燃料组件的中子源强度相同。这意味着无须考虑燃料组件的功率大小。

图3 不同功率水平下,4.45%燃料组件中子源强度随运行时间的变化关系

图4 不同功率水平下,4.45%燃料组件中子源强度随燃耗的变化关系

1.3 富集度对乏燃料组件中子源项的影响

不同富集度燃料组件的中子源强度随燃耗的变化关系如图5所示。

图5 不同富集度燃料组件的中子源强度随燃耗的变化关系

由图5可见,燃耗相同时,富集度越低,中子源强度越大,且差别较大。其原因为低富集度燃料组件由于235U核子密度低,宏观裂变截面也低,产生相同功率所需中子注量则越高,进而(n,γ)反应率越高,中子源强度也越大。因此,不同富集度燃料组件的中子源强度须分开仔细考虑。

1.4 钆棒对乏燃料组件中子源项的影响

为降低寿期初硼的浓度,有些燃料组件中会布置一定数量的钆棒来增加中子的吸收率,一般为4根到24根不等。钆棒由相对低富集度的UO2和Gd2O3混合而成,钆作为一种强中子吸收剂,会降低燃料组件的增殖因子,在相同功率下注量会更高,导致乏燃料组件的中子源项也会增加。含不同数量钆棒的4.45%燃耗组件中子源强度随燃耗的变化关系如图6所示。计算结果表明,钆棒数量的增加会增加乏燃料组件的中子源项,但与总的燃料组件数量相比,钆棒数量相对较少,中子源项增加的效果也不明显,与不含钆棒的组件中子源项相比,含24根钆棒燃料组件的中子源强度增加不到5%。

图6 含不同数量钆棒的4.45%燃耗组件中子源强度随燃耗的变化关系

1.5 冷却时间对乏燃料组件中子源的影响

冷却状态下,由于核素的衰变,中子源强度会降低。但不同燃耗下产生中子的核素的半衰期不同,如图1所示,导致不同燃耗下乏燃料组件在冷却时中子源强度的衰减速度也有区别。图7为4.45%富集度乏燃料组件在不同燃耗点的归一化中子源强度随冷却时间的变化关系。由图7可见,停堆60 d后,所有燃耗点下的中子源强度的衰减都低于20%。

当乏燃料组件在经历冷却后重新放入反应堆中继续运行后,会发现冷却时间越长,重新运行时中子源强度增长越明显。这是由于冷却时241Am大量增加所致,重新运行后,241Am会大量生成242Cm,导致中子源强度明显增加。不同停堆时间下,乏燃料组件的中子源强度随时间的变化关系如图8所示。

图7 4.45%燃料组件在不同燃耗点的归一化中子源强度随冷却时间的变化关系

图8 不同停堆时间下,乏燃料组件中子源强度随时间的变化关系

1.6 乏燃料组件中子能谱

由于乏燃料组件不同燃耗时中子源项的组成成分不一样,必然导致不同燃耗的乏燃料组件的中子能谱存在差异。典型燃耗点上,4.45%燃料组件的归一化中子能谱如图9所示。其中,100, 2 400,13 500,52 000 MW·t-1,分别为238U,239Pu和240Pu,242Cm,244Cm中子源项份额最大的燃耗点,这样能极大化体现出不同燃耗点中子能谱的差异。8 000 MW·t-1为一般卸料组件燃耗极小值点。由图9可见,燃耗越深,能谱越硬。

图9 典型燃耗点上,4.45%燃料组件的归一化中子能谱

不同燃耗下燃料组件的归一化中子注量率如表1所列。结合图9和表1可知,燃耗越深,乏燃料组件中子源项能谱越硬,引起的探测器注量率也越大。

表1 不同燃耗下燃料组件的归一化中子注量率

1.7 包络的堆芯中子源项

在经历燃耗后,堆芯中核燃料在径向和轴向分布会有巨大的不均匀性。而堆外探测器的计数对空间分布异常敏感,这就须尽可能地获得堆芯的材料和源强度分布。本文建立了燃料棒级别的堆芯模型,考虑了燃耗的影响,对燃料组件轴向进行了分区,赋予不同的核素密度。对于源强度的处理,径向以燃料组件为单位进行分区,轴向将每个燃料组件等分为16个区,“华龙一号”堆芯共分为177×16=2 832个节块。进行燃料组件源强度计算时,需对每个组件的每个节块进行计算,工作量较大。本文基于中子源强度规律分析,采用近似计算的方法。

无源启动时,中子源强度越大,堆外探测器计数率越高,越有利于无源启动,所以出于保守考虑,取中子源强度的下限。基于对乏燃料组件中子源强度规律的分析,本文中子源强度近似为：(1)同种富集度同燃耗水平组件,中子源强度相同,不考虑功率大小;(2)富集度对中子源强度影响较大,须具体考虑;(3)对于含钆棒组件,当作不含钆组件对待;(4)停堆时间取为60 d,不考虑中间停堆;(5)不同燃耗的乏燃料组件中子能谱不同,采用保守的中子能谱。

“华龙一号”不同循环堆芯装载不同,其中子源项会存在着巨大的差异。如证明“华龙一号”后续循环堆芯能满足无源启动,须从首循环到平衡循环的每个循环进行中子源强度计算,再进行计数模拟分析。为确保无二次中子源启动方案的普适性,选取中子源强度最小的循环作为包络的堆芯源强度进行无源启动方案设计,可保证各循环都能满足无二次中子源启动。

对于堆外源量程探测器的计数,越靠近源量程探测器的组件对探测器计数的影响也就越大,所以在进行最小源强度堆芯选择时,优先考虑最外层组件的富集度、燃耗及停堆史。

按上述近似方法对不同富集度的组件在不同燃耗下的中子源强度进行插值,获得“华龙一号”不同循环装载方案典型位置的中子源强度,如表2所列。由表2可知,第二循环堆芯中子源强度最小。因此,选择基于第二循环燃料管理方案进行无二次中子源启动方案设计,可保证“华龙一号”后续循环都能满足无二次中子源启动的要求。

表2 “华龙一号”不同循环装载方案典型位置的中子源强度

2 无二次中子源启动装料过程分析

根据第1节中讨论的乏燃料组件中子源强度与燃耗、富集度及停堆时间的关系可知,“华龙一号”堆型从第2循环堆芯到平衡循环堆芯,第2循环堆芯中子源强度最低,如第2循环堆芯能满足无二次中子源启动的要求,则表明华龙一号堆芯所有的后续循环都可满足无二次中子源启动的要求。

“华龙一号”探测器源量程采用涂硼正比计数管,布置在堆芯压力容器外。装料时,堆芯中会布置3个临时中子探测器,与源量程探测器相比,更靠近燃料组件,可获得更大的计数率。堆芯装载最后几个组件之前,临时中子探测器需移出堆芯。根据《压水堆核电厂反应堆首次装料试验》(EJ/T 1114-2000),装完料时,源量程中子探测器计数率必须大于0.5 s-1。

整个装料过程中子探测器计数采用3维蒙特卡罗程序进行模拟。本文燃料组件装载步序如图10所示。对每一步的堆外源量程探测器计数模拟计算得到,装料过程源量程中子探测器计数率及堆内临时探测器的计数率,分别如图11和图12所示。

图10 第2循环装料步序

图11 装料过程源量程中子探测器计数率

图12 装料过程堆内临时中子探测器计数率

在堆芯装载完成之前,需将堆内临时探测器提出堆芯,所以最后堆内临时中子探测器计数为0。图11和图12中所有的计数结果的相对偏差均小于5%,且均考虑了20%的不确定度。

由图11和图12可见,堆芯装载第1组燃料组件后,堆内临时中子探测器将获得大于0.5 s-1的计数率;装载第3个燃料组件后,堆内3个临时中子探测器将获得大于0.5 s-1的计数率;装载第6组燃料组件后,1个堆外源量程中子探测器将获得大于0.5 s-1的计数率;装载第9组燃料组件后,5个中子探测器都将获得计数。随着燃料装载的继续进行,甚至在装载完成后达临界操作,堆外源量程中子计数率将会越来越高。显然,该无二次中子源启动方案满足《压水堆核电厂反应堆首次装料试验》(EJ/T 1114-2000)的要求。

3 取消二次中子源的效益分析

氚(3H)是一种广泛存在于自然界的天然放射性核素,质量数为3,具有β放射性,半衰期为12.3 a。氚在各类介质中的平均射程都较短,通常不会对人体造成外照射危害,但在摄入体内后会造成内照射危害。因此,须对氚源项进行评估计算。

根据国标“GB6249-2011”,对于3 GW热功率的轻水堆,气态氚排放控制值为1.5×1013Bq·a-1,液态氚排放控制值为7.5×1013Bq·a-1,对于多台机组厂址,年排放额为单台机组的4倍以内。

业界对二次中子源产氚的认识经历了一个较长时间的过程。起初,业界把除冷却剂中的产氚都归结于燃料的三元裂变。2003～2006年,多篇文献指出氚在锆合金中的渗透率只有10-6～10-4量级,渗透出来的氚几乎可忽略[5-7]。2006年,Shaver等[8]指出二次中子源可能是这部分氚的来源。

二次中子源棒中6Li的平衡方程可表示为

(1)

(2)

其中：N6为6Li的原子数密度;A为9Be的(n,α)反应率,即6Li的产生率;P为6Li与中子反应后的消失概率;C为6Li与中子反应后产生3H的概率;λ为3H的衰变常数和泄漏系数之和;N3为二次中子源氚产额,表示为

(3)

式(3)中与核反应率相关的参数均可采用3维蒙特卡罗程序计算,建立二次中子源模型与堆型模型,通过反应率即可得到氚产额[9]。

不同渗透率不锈钢包壳下,从二次中子源棒中渗透到冷却剂中的氚产额随运行时间的变化关系如图13所示。二次中子源最长使用时间为10 a,负荷因子取0.9。由图13可见,渗透率小于20%时,渗透到冷却剂中的氚产额随渗透率的变化较剧烈,而渗透率大于20%时,除开始几年外,渗透到冷却剂中的氚产额随渗透率的变化不是特别大。

不同文献中对氚在不锈钢包壳中渗透率的取值差异很大,为10%到100%不等,在二次中子源整个寿期内平均每年的氚排放量为12.8～24.2 TBq。为保守起见,取二次中子源的渗透率为100%,平均每年从二次中子源中渗透到冷却剂中的氚产额为24.2 TBq。经计算,每年冷却剂中硼、锂和氘的氚产额为26.2 TBq。考虑到锆合金中氚的渗透率极低,所以忽略燃料中三元裂变的氚产额。所以,单台机组一年总的氚产额为50.4 TBq,二次中子源氚产额接近总量的50%。

若单个厂址有8台机组,堆芯中含有二次中子源时,氚的年总产额大于400 TBq,超过了“GB 6249-2011”中规定的单个厂址360 TBq的控制值。若取消二次中子源,单台机组总的产氚量仅为26.2 TBq,8台机组氚总产额为210 TBq,小于360 TBq的控制值。因此,取消二次中子源的使用可减少采购费用、辐照风险和氚排放,提高经济效益。

4 总结

由于在装料和启动期间,反应堆处于深度次临界状态,堆内中子注量率较低,为使堆外探测器能获得高于《压水堆核电厂反应堆首次装料试验》(EJ/T 1114-2000)要求的计数,会在堆内放置中子源来提高堆芯的中子注量率。但二次中子源的使用会带来采购成本和氚排放等问题,带来经济上和环境上的双重压力。由于乏燃料组件中有可观的中子源,且现在堆芯都采用低泄漏装载,乏燃料组件更靠近探测器,所以取消二次中子源成为了可能。

本文通过对乏燃料组件中的二次中子源进行计算与分析,获得了中子源强度随功率、燃耗、停堆时间及富集度等的变化规律,通过这些规律获得了近似且保守的中子源强度。分析出第2循环是中子源项最小的堆芯,并对第2循环进行了装料计数率分析,得到了装料探测器计数率。对二次中子源产氚进行了计算,计算结果表明,基于“华龙一号”的无二次中子源启动方案满足《压水堆核电厂反应堆首次装料试验》(EJ/T 1114-2000)的要求。