原煤与型煤的孔隙结构与气体渗透特性的关系

孙 亮，贾 男，杨 兴

（1.中煤科工集团沈阳研究院有限公司，辽宁 抚顺 113122；2.煤矿安全技术国家重点实验室，辽宁 抚顺 113122；3.阜新矿业（集团）有限责任公司恒大煤矿，辽宁 阜新 123000）

煤层气以甲烷为主要成分，煤中的甲烷气体是以自由态与吸附态这2种状态而存在的，其中10%～40%为自由态[1]。煤层内气体的流动行为大体上可分为2个阶段：即从微观孔隙向宏观孔隙涌出的过程以及其后由于压力梯度的作用而向开放面流出的过程[2]，后者以渗透率指标来评价瓦斯气体在煤中的流动特性，煤的渗透率系数也是制约煤层瓦斯抽采能力、预测遗煤自燃的重要指标[3-4]。在以往的数值模拟计算中，煤的渗透率多利用近似各向同性的方法来模拟，经验公式及结论也多来自于近似均质的型煤实验结果[5]。对各向异性的原煤与近似均质的型煤在渗透率的差异上，既往的研究多集中在外部因素的影响，如：郭德勇等[6]对原生结构煤和构造煤孔渗做了实验对比，得到原生结构煤和构造煤的渗透率与孔隙度之间的函数关系；魏建平等[7]研究了不同轴压、围压和气体压力对型煤和原煤渗透性的影响差异；胡雄等[8]通过试验分析尺寸效应、温度和应力对原煤及型煤的渗流特性的影响；张丹丹[9]在保持效应力恒定的情况下，分别测定了不同温度条件下型煤及原煤的渗透率；陈春谏等[10]研究了不同加载速率下原煤与型煤的力学渗流特性差异；Wierzbicki等[11]比较了原煤与型煤在不同轴压和围压下渗透率的不同，并给出了渗透率与围压之间的经验公式；Braga and Kudasik[12]研究了滑移效应下温度对不同孔隙率的原煤与型煤的渗透率影响。上述研究多集中在地应力、孔隙率、温度等因素对原煤与型煤的渗透率及影响差异的分析，但对于原煤和型煤的孔隙结构差异对渗透率的影响，了解得还是不是很充分。因此，对3种不同类型的煤样进行气体渗流特性实验，对原煤煤样以及由3种不同粒度所制的型煤，分别求出气体渗透率、平均孔隙半径、有效表面孔隙率、平均宏观孔隙个数，以及气体的有效扩散系数，将原煤与型煤样本的测量结果进行比较，进而通过经验公式得到原煤渗透率的修正系数。

1 实验装置及实验方法

1.1 实验装置

渗透率测定采用稳态法进行，渗透率测定装置如图1。

图1 渗透率测定装置Fig.1 Apparatus of permeability measurement

在甲烷或氮气等气瓶后连接压力调节器以及流量控制器，即可以在样本两端稳定地施加0．01～1 MPa范围内的任意压力，经测定压力波动在0．1%以内。实验在下游设置流量控制器（0～20 mL/min），起到调节样本中平均压力的作用。上下游装有气体压力传感器（0．01～1 MPa），测量样本两端压差时，使用了压差传感器（0．025～1 MPa）进行，实验前与水银U形管测量数据进行比较，结果发现，压力传送器的误差为＋1．1%。此外，气体通过温控仪将气体温度设置为室温22℃（±1．0℃以内）。通过下游的气体质量流量计（0～760 mL/min）与流量控制器对气体流速进行控制和监测，气体流量计与流量控制器可以互相校准以保证数据的准确。通过气封方式（2 MPa）实现煤样侧部密封，布置在上下游的截止阀，对煤样及其上下游的气体通道进行密封，根据其密封压力的降低来计算气体流量的泄漏量，密封压为0.5 MPa时，约为0.12 mL/min，对结果影响可近似忽略。

1.2 实验样本

实验用煤样分别来自阜矿弘霖2302工作面，大柳塔煤矿52307工作面，赵固矿8101工作面，采深分别为155、198、360 m，3种煤样基础指标测定结果见表1。

表1 3种煤样基础指标测定结果Table 1 Determination results of basic indexes of 3 kinds of coal samples

为保证煤样的完整性，现场采集尺寸约200 mm×200 mm×200 mm煤块，从煤块中钻取出的是比较硬且不易崩散的部分，切割尺寸为直径40 cm，高度70 cm，研究共制作40个原煤煤样。经测量，其中有大约30%的部分，其渗透率在10-18m2以下，根据实验装置的流量测量精度，不采用该部分测量值进行数值分析。另外从结果整体趋势上看，渗透率比较大以及比较小的样品均须排除在外，本次研究需要的是大体上渗透率处于10-18～10-12m2内的样品。另外，由于试料的绝对数目（约40个）较少，因此不进行各原煤之间的比较，而是作为原煤样本的平均特性来处理数据。关于原煤样品的选择标准，虽然有一定的随机性，但研究重点不在于考虑数据的绝对值，而是讨论气体的渗透性与本身孔隙结构的关系。型煤样本是将原煤煤块用破碎机粉碎，用筛网将粒度调整为颗粒直径rc=0.30～0.59 mm、0.11～0.21 mm及0.10 mm以下3种粒度范围，使用压力试验机压缩成直径40 mm、长度70 mm的圆柱形。压缩过程中利用高强度金属柱体对侧向变形进行约束，并用PVC套管包裹煤样，以防止煤样在实验过程中发生变形破坏。每种粒度的压缩成型应力σc分别为0.14、0.28、0.42 GPa 3种。因而，根据粒度以及压缩应力的组合，针对1个煤炭种类制作了9种成型样品。实验煤样表面孔隙图如图2。

图2 实验煤样表面孔隙图Fig.2 Surface pores of the samples used in the experiment

1.3 实验步骤

在样品全部固定在样品盒中的状态下，在大约0.1 Pa的真空干燥器内保存8 h左右。首次供应干燥器的气体使用了氮气，因此在样本孔隙内填充了氮气。在这种状态下，快速地将样品从干燥器中转移到了实验罐中。随后，为了除去实验装置内的残留气体，让氮气在其中流通，通过下游的流量计校正后的数值与N2流量控制器进行对比，以此确认气体通过的路径是否已全部充满氮气。

实验中首先使用氮气来进行测定，将样本的出口开放于大气压中，随后利用下游的流量控制器对不同压差或平均压力情况下进行气体渗透实验。其次，按照先甲烷后氮气的顺序反复进行了相同的实验。在测量时，保证在压力及流量趋于稳定的情况记录原始数据。

2 实验结果

2.1 气体渗透率以及Klinkenberg的校正系数

当非压缩性流体在多孔体内在表面上的一维层流状态下流动时，根据达西定律，渗透率k计算如下：

式中：μ为穿透气体的黏性系数，Pa·s；L为样品的长度，m；A为样品的横截面积，m2；△p为样品两端的压差，kPa；pm为平均压力，kPa；p0为大气压力；Q0为大气压p0下的气体流量，m3/s。

原煤样品、型煤样品气体渗透率与1/pm的关系如图3、图4。

图3 原煤样品气体渗透率与1/p m的关系Fig.3 Relationship between gas permeability of raw coal samples and 1/p m

图4 型煤样品气体渗透率与1/p m的关系Fig.4 Relationship between gas permeability of briquette samples and 1/p m

从图3、图4可以看出，无论是原煤还是型煤，随着1/pm的增加，渗透系数k都在逐渐增大。对于σc为0.28 GPa，颗粒直径为0.1 mm的压缩型煤（图4），实验中按照氮气→甲烷→氮气的顺序进行测量，可以发现，最初与最后的氮气渗透率结果并无较大差异，说明在第2轮使用甲烷气体的测定中，甲烷气体的吸附量很有限，通过比较发现，甲烷的渗透率比氮气大约低10%左右，该减少率比Somerton等人[13]的实验结果少20%～40%，这可能与构成型煤的颗粒大小以及孔隙形态有一定关系。

Klinkenberg效应又称为气体滑脱效应，大量的研究表明，在低渗、致密多孔介质中，测得的气体渗透率要比液体渗透率大。这是因为气体分子与固体界面之间产生滑移效应，气体分子具有非零速度，处于运动状态，因此，分析气体渗透率时，要考虑Klinkenberg效应，对渗流率做一定的修正。修正公式为：

式中：km为气体表观渗透率，10-15m2；k∞为气体绝对渗透率，10-15m2；b为Klinkenberg修正项。

根据式（2），用最小二乘法整理本实验结果，可求出k∞和b。使用Klinkenberg修正项b来整理渗透率的实验结果，气体绝对渗透率k∞与Klinkenberg修正项b的关系如图5。为了与既往进行对比，将Heid等人[14]基于含油层岩石而获得的实验公式用实线表示。

图5 气体绝对渗透率k∞与Klinkenberg修正项b的关系Fig.5 Relationship between k∞and Klinkenberg correction b

从图5可以看出，型煤的b值与k∞的关系与Heid等人的实验公式基本一致。与此相比，原煤样本的b值比同一k∞的成型样本的b值要小，这意味着相对于1/pm的变化，原煤样本渗透率的变化率比型煤样本小。此外，Heid等人的实验公式是在不考虑岩层方向的情况下对164个样本的平均测定结果，因此，可以看作是针对各向同性的实验公式。以此类推，实验中所用型煤样本也大体上具有近似各向同性的孔隙结构。

对比了原煤与型煤关于Klinkenberg修正项b的区别，原煤Klinkenberg修正项bm与型煤Klinkenberg修正项b0的关系如图6。

图6 原煤Klinkenberg修正项b m与型煤Klinkenberg修正项b0的关系Fig.6 Relationship between Klinkenberg correction b m of raw coal and the b0 of briquette coal

由图6可以看出，型煤样品以及原煤样本的b值分别用b0和bm表示，将bm与b0进行一次线性回归分析，参考Heid等人的实验公式，得到原煤样品的bm值。

2.2 平均孔隙半径和有效表面孔隙率

对于多孔介质的气体渗透，考虑达西定律以及有效扩散系数，当煤样的出口压力等于大气压时，计算如下[15]

因而，在纵轴上取Q0L/（A·（△p/p0）），在横轴上取△p/p0，绘制出实验值，通过最小二乘法求出直线的斜率ψ和截距η，最终计算出与φ。平均孔隙半径与绝对渗透率k∞的关系如图7。

图7 平均孔隙半径与绝对渗透率的关系Fig.7 Relationship between average pore radius and absolute permeability

由图7可知，对于同一k∞值，整体地将原煤样本与成型样本进行相比，即可明显地看出原煤的孔隙半径较大，型煤的r¯与k∞之间呈明显的线性关系。

原煤的平均孔隙半径为rm，型煤的平均孔隙半径为r0，通过二者之间的关系，确定原煤孔隙半径的修正系数，原煤平均孔隙半径的修正系数如图8。

图8 原煤平均孔隙半径的修正系数Fig.8 Correction factor of raw coal average pore radius

由图8可知，修正系数为2.8时，二者之间具有较好的一次线性关系，经验公式如下：

同理，表面有效孔隙率φ与绝对渗透率k∞的关系如图9。

图9 表面有效孔隙率φ与绝对渗透率k∞的关系Fig.9 Relationship between surface effective porosityφ and absolute permeability k∞

由图9可以看出，接近各向同性的型煤的有效表面孔隙比与渗透率之间存在一定的线性关系，但在相同的渗透率下，原煤的表面有效孔隙率φm要明显小于型煤的表面有效孔隙率φ0。

为了找到原煤表面有效孔隙率φm与渗透率之间的关系，对比了相同渗透率下原煤的表面有效孔隙率φm与型煤的表面有效孔隙率φ0的数值，原煤表面有效孔隙率的修正系数如图10。

图10 原煤表面有效孔隙率的修正系数Fig.10 Correction coefficient of surface effective porosity of raw coal

通过拟合方式给出了修正系数为0.35。

将单位面积的平均宏观孔隙数n与绝对渗透率k∞进行比较，其中n=φ/πr¯2，平均宏观孔隙数与绝对渗透率如图11。

图11 平均宏观孔隙数与绝对渗透率Fig.11 Average number of macro pores and absolute permeability

由图11可知，在相同渗透率下，原煤样品孔隙数有比型煤的孔隙数少的趋势。分析可知，原煤中层理方向上的气体渗透率与接近各向同性的多孔介质相比，是由数量少、孔隙直径大的宏观孔隙构成的。

2.3 气体扩散系数

1个大气压、15℃下定义的Knudsen气体扩散系数λ0/r¯与Klinkenberg修正项b的关系如图12。

图12 Knudsen气体扩散系数λ0/r与Klinkenberg修正项b的关系Fig．12 Relationship between Knudsen numberλ0/r and Klinkenberg correction b

由图12可以看出，原煤和型煤样本都集中在同一直线上。用与Klinkenberg提出的同型公式进行总结，计算结果与Klinkenberg理论推导常数近似。

式中：c为比例常数，约等于1。

从图5中k∞与b的关系可以发现，原煤样品的b比型煤样品的b小。从式（8）来看，其原因是对于相同的k∞，由于原煤样本的孔隙半径r¯比型煤样本大，原煤样品的b会变小。也就是说，原煤样本的孔隙直径大，气体分子的扩散效果就会变小。

3 结 论

1）按照氮气→甲烷→氮气的顺序测量了一系列气体的渗透率。结果显示，最初与最后的氮气的结果基本没有差异，甲烷气体的渗透率与氮气的相比低10%左右。

2）压缩型煤样品中的Klinkenberg的修正项b与绝对渗透率k∞的关系与Heid等人的实验公式基本相同，但在同一k∞下的原煤煤样的b比型煤煤样的b值小。也就是说，平均压力pm的变化所引起的原煤煤样k的变化率，比接近各向同性的型煤煤样的变化率小。原煤中成层方向的气体渗透率与接近各向同性的型煤煤样相比，主要受数目少、但孔隙直径大的宏观孔隙影响。

3）煤样内气体扩散的90%以上是通过分子扩散进行的，对于同一k∞值，原煤样本的有效扩散系数小于成型样本的效扩散系数。其原因是原煤煤样的有效表面孔隙率比型煤煤样小，从而限制了气体的扩散。

4）通过近似各向同性的型煤渗透率的实验中，求出k∞与Klinkenberg的修正项、孔隙特性或扩散系数等的关系公式，从而找到原煤成层方向气体渗透率的修正系数，进而得到煤层内瓦斯渗透特性以及自然发火等数值分析的基础公式。可以尽量减少数值分析的参数，使复杂计算简单化。