于丽萍,张晓春,孟 磊,李 林,韦 涛,李 栋,刘海悦,李德林
(1.北京市气象探测中心(北京市观象台),北京100176;2.中国气象局气象探测中心,北京 100081;3.北京丰台区气象局,北京 100071;4.青海瓦里关区域大气本底站,青海 共和 810012)
空气动力学粒径小于等于10 μm的颗粒物称为可吸入颗粒物(PM10)[1]。已有的研究表明,气溶胶颗粒物对气候变化、人体健康和环境等有着十分重要的影响,尤其是我国中东部地区出现的大范围沙尘和雾霾天气,对交通状况、空气质量和人体健康带来了极大的影响[2-6],对颗粒物的监测也逐渐引起了社会的广泛关注。
国内外学者对PM10质量浓度的变化特征作了分析[7-12]。安娟等[13]对2006-2012年辽阳市PM10时空变化特征作了研究,结果显示,PM10年平均浓度呈显著下降趋势,冬季的最大,春季和秋季的次之,夏季的最小,月变化呈“U”形分布。梁增强等[14]对2003-2012年京津石三市大气污染特征及趋势的研究显示,北京API月变化呈“M”形分布,夏季和冬季的低,秋季和春季的高。贾小芳等[15]对2013-2016年北京朝阳站PM2.5浓度分析结果表明,冬季的最大,秋季和春季的次之,夏季的最小,PM2.5浓度随风速的增大呈现先上升后下降的变化,在0.4 m·s-1时达最高。雷瑜等[16]对北京城区主要污染物的周末效应和假日效应作了研究,认为节假日污染物浓度高于日常的,周末的低于工作日的。王淑英等[17]对北京地区PM10浓度日变化的分析结论为:傍晚至午夜前出现第一个高峰值,09-10时出现次高峰值,约14时出现第一个低值,06时左右出现次低值。郭利等[18]对北京地区2007年6月和11月PM10浓度与风速相关性的分析结果表明,6月和11月 PM10浓度与风速均呈现负相关,并且根据11月的资料得出PM10浓度最小值对应的风速为4.1 m·s-1。
本文根据北京南郊观象台(以下简称“北京观象台”)振荡微天平法PM10观测结果,结合同期主要气象因子,分析2008年3月1日至2019年2月28日PM10浓度的变化特征,可为开展北京地区颗粒物特征分析、制定污染防控对策提供参考。
数据来源:本文所用PM10数据来源于北京观象台,时间为 2008年3月1日至2019年2月28日,PM10数据原始数据时间分辨率为5 min;同期气象要素数据为北京观象台小时平均数据;北京空气质量数据来源于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/historydata/daydata.php);机动车数量来源于北京交通发展研究院发布的2008-2018年北京市交通发展年度报告。
处理方法:首先对PM10数据的格式和完整性进行检查,然后对数据文件中仪器设备的运行状态等进行检查,经过异常值剔除和数据有效性检查等数据质量控制后[19],最后进行小时、日、月、季和年均值及极值等统计。
变化趋势:采用Daniel趋势检验方法[20]分析PM10变化趋势。公式为
(1)
式中:γs为Spearman秩相关系数,是利用两变量的秩次大小作线性相关分析;N为时间周期(年);di为变量Xi和变量Yi之差(X为时间坐标,Y为PM10坐标)。
γs值的正负分别表示PM10的上升和下降,其绝对值的大小表示变化的强度。将γs的绝对值与Spearman秩相关系数统计表中的临界值(Wp)进行比较。如果|γs|≥WP表明变化趋势显著,反之不显著。
PM10年、日平均达标标准:依据GB3095—2012《环境空气质量标准》中的PM10年平均二级限值标准,年平均为70 μg·m-3,日平均为150 μg·m-3。
PM10与主要气象因子的相关性:利用SPSS19.0统计软件的Spearman相关分析及显著性检验。
本文中春季为3-5月、夏季为6-8月、秋季为9-11月、冬季为12月-次年2月。
2008-2018年,北京观象台PM10日数据年平均值为70.4~180.3 μg·m-3,历年平均值均超过二级限值标准。根据前述公式(1),2008-2018年,γs=-0.445,WP=0.170,|γs|>WP,说明整体上PM10呈下降趋势,且趋势显著。由于2012-2014年PM10年平均值没有下降,反而有所增加,因此分为3个时间段进行讨论:2008-2011年日数据年平均值分别为141.4、111.9、113.4和104.5 μg·m-3,γs=-0.800,WP=0.200,|γs|>WP,说明2008-2011年PM10呈下降趋势,且趋势显著;2012-2014年日数据年平均值分别为137.5、180.3和163.1 μg·m-3,γs=0.500,WP=0.667,|γs|
PM10的来源主要包括6类:扬尘、燃煤、工业排放、机动车排放、生物质燃烧和氧化产生的二次颗粒物,不同地区来源的贡献大小有所不同[21]。张晶等[22]对北京地区颗粒物浓度的研究结论给出,除人为污染源外,约20%的颗粒物源于土壤风沙等自然类型源,采暖季的颗粒物浓度比年平均高10%~30%。张菊等[23]的研究已经表明,2012-2014年PM10上升的主要原因是由不利的气象条件和大面积燃烧引起的。北京市交通发展年度报告及中国空气质量在线监测分析平台中北京的PM10达标率显示:2009年机动车保有量年增长率为14.9%(2008年350万辆,2009年402万辆),PM10达标率为67.9%。2010年12月23日以后,北京对购买小客车实行摇号方式,机动车数量增长有所减缓,2011年保有量增长率仅为3.5%(2010年481万辆,2011年498万辆)。机动车的保有量增加,排放量也随之增加。2013年开始,随着新能源汽车数量的增加,以及机动车出行限制措施等,PM10达标率开始增加。2015年达到84.9%。2016年以后PM10达标率出现了波动(2016年为53.7%,2017年为75.6%,2018年为73.7%)。分析其原因,除了每年受浮尘、扬沙和沙尘暴(以下统称为沙尘天气)、冬季供暖和工业排放等影响程度的不同外,可能还与北京观象台紧邻南五环路有关。由于车流量比较密集,特别是夜间大型货车较多,排放量也较大,从而可以判断,北京机动车保有量和排放量的增加,对北京南郊地区PM10的变化有一定影响。
由PM10质量浓度月变化曲线(图1)可看出,PM10月平均值均低于国家二级限值标准150 μg·m-3,月数值变化范围为108.4~143.2 μg·m-3,6-9月和 1-2月的较低;3-5月和10-12月的较高,说明北京南郊地区PM10质量浓度存在明显的“M”形月变化特征。季节变化特征为春季的最高(135.8 μg·m-3),秋季和冬季的次之(分别为127.3 μg·m-3和122.8 μg·m-3),夏季的最低(108.3 μg·m-3)。与安娟等[13]冬季的最大的季节特征及各月呈 “U”形分布的研究结论略有不同,这可能与研究地区、时段、供暖起止时间及天气现象等不同有关。
图1 2008-2018年北京观象台PM10质量浓度月平均变化
2008-2018年北京南郊地区观测到的沙尘天气共174天,霾日数共1292天。平均而言,四季中霾日的PM10平均浓度是非霾日的1.5倍,此结论与王明洁等[24]的2.2倍比较接近。分析期内,春季和秋季沙尘天气较多,霾日中高于二级限值标准的天数较多(春季为153天、秋季为140天),增加了颗粒物在空气中的滞留,使颗粒物质量浓度增加[25-26]。冬季处于燃煤采暖期,PM10浓度较高。夏季降水较多,对流活动强,利于污染物扩散,PM10浓度最低。由此推断,霾、燃煤和沙尘等对北京南郊地区月、季PM10浓度的贡献相对比较明显。
大气气溶胶质量浓度、污染物质量浓度、气象要素等的周循环被称为周末效应[27]。统计结果(图 2a)显示,PM10浓度总体呈现周末的高于工作日的周末效应。其中,2008和2009年中工作日的PM10浓度高于周末的;2010-2018年周末的PM10浓度高于工作日的。这可能与前述提到的机动车保有量和人们的出行习惯有关。2008-2009年的机动车保有量相对较少(2008年350万辆,2009年402万辆),周末是公众休息时间,开车出行较少[7]。2010年以后,机动车保有量逐年大幅增长,机动车排放成为影响颗粒物质量浓度变化的一个重要因素[28]。近年来北京交通发展年度报告中对车辆出行次数作的小样本的调查结果显示,车辆周末出行的次数呈逐年上升趋势,因此2010-2018年的平均PM10浓度呈现出周末的高于工作日的周末效应。图 2(b)为周内PM10浓度的总体变化。周六的平均PM10浓度高于周末的平均浓度。这可能不仅与人们在工作日和周末的作息安排有关,还与周末对车辆出行不限行有关。工作日中周五和周一PM10浓度高于周日的原因,可能是由于周一是工作日的第一天,早高峰一般持续时间较长,周五是工作日的最后一天,晚高峰持续时间也较长,并且下班后人们驾车外出度周末的情况也比较普遍,选择在周六或周日陆续返回,周日的机动车排放量相对没有周一和周五的高,因此周日机动车排放量低于周一和周五的。该结论有待于后续对机动车出行情况作进一步调查后加以验证。
图2 北京观象台2008-2018年工作日和周末的PM10质量浓度逐年(a)和总体的(b)变化情况
图 3为北京南郊11年间PM10浓度日变化情况。总体而言,基本呈双峰形变化趋势,峰值出现在早上和晚上,晚上的峰值强度高于早上的。这与赵晨曦[29]和程兴宏[30]等对北京地区PM10日变化特征的研究结论基本一致。早上,随着太阳逐渐升起,太阳辐射加强,气温升高,人们开始外出活动,PM10浓度在05-08时达到第一个高峰值。在上班高峰过后,随着午后温度升高,湍流混合逐渐加强,使PM10浓度逐渐下降,14时左右达到最低。其后随着人们户外活动增加,夜间大气层结趋于稳定,同时北京晚高峰持续时间较长及城市夜生活等影响,使PM10浓度再次呈上升趋势,直到夜间21-23时出现一天中第二个峰值,其后PM10平均浓度再次下降。两个峰值的强度和时间各季有所差异。春季,高峰值出现在06时和21时左右,早上的峰值强度与夜间差异不大。夏季,高峰值出现在05时和21-22时。秋季,高峰值出现在06-07时和22-23时。冬季,高峰值基本出现在08时和21-22时。各季节峰值出现的时间和强度略有差异,这可能由于不同季节人们的作息时间和出行习惯不同,同时北京晚高峰持续时间较长,另外,冬季、春季和秋季逆温层出现的频次较多,厚度较厚[31],从而使各季节PM10浓度的峰值出现的时间有所不同。
图3 2008-2018年北京观象台PM10质量浓度日变化特征
为了解PM10与地面气象要素的相关特征,本文对2008-2018年的小时平均数据进行了Pearson相关分析,有效样本为86710组小时数据(降水量为2605组),由于数据量比较大,相关系数普遍偏小,因此放弃了Pearson相关系数计算方法。采用分析期内PM10浓度和主要气象因子的日平均数据(降水有效样本为669组,其余要素有效样本各3826组),利用Spearman相关系数计算方法,进行相关分析,结果见表1。
表1 2008-2018年北京观象台PM10日平均质量浓度与主要气象因子的相关性
由表1可以看出,PM10质量浓度与气温和相对湿度呈显著正相关,与气压、极大风向、极大风速和降水呈显著负相关,相关性均通过了0.01或0.05的双侧显著性水平检验。本文选取与PM10相关性相对较好的风和降水进行详细分析。
2.5.1 与风的关系
风是影响污染物稀释扩散的重要因素,风向决定污染物上游输送的方向,风速决定了污染物扩散的速度[32]。按照《地面气象观测规范》第九章相关内容,将风向分为16个方位,对风向和风速与PM10的关系进行详细分析。
将各风向PM10达到二级限值标准(150 μg·m-3,简称“PM10二级标准”)的频次达到10次(图4各图中用浅蓝色线标识)视为在该风向上出现PM10浓度超过二级标准的频次较高,否则则认为较低。春季(图4a)偏南风向(SSE、S、SW)时超过PM10二级标准的频数较高。夏季(图4b)偏东北风(N-NNE-NE)时超过PM10二级标准的频数较高。秋季(图4c)偏东北风(N-NNE-NE)时超过PM10二级标准的频数较高。冬季(图4d)偏南东和南西风(SE-S-WSW)时超过PM10二级标准的频数较高。总体而言,当风向为偏东北或偏南风时,PM10达到二级限值标准的频次较高。这可能是由于北京观象台紧邻南五环路(最近距离为63 m),机动车流量较大。另外测站东侧和南侧约2 km处为居民区,冬季采暖造成污染排放源增加,可能会导致测站观测到PM10在偏东和偏南方向浓度较高。这与贾小芳等[15]对北京朝阳站点的研究结论基本一致。
图4 2008-2018年北京观象台各季节PM10平均质量浓度与风向频次分布图
图5给出了PM10浓度与地面极大风速的关系。随着极大风速的增加,PM10浓度先增加后减小,当极大风速为3.4 m·s-1时PM10浓度达到最高(为269.1 μg·m-3)。这可能是因为当地面风速较小时,气溶胶粒子易聚集于近地层。其后随着风速的增加,PM10浓度呈现明显的下降趋势,但当极大风速达到12.8 m·s-1时,PM10浓度没有继续下降,反而出现了小幅上升。这是因为随着风速的增大,站点污染物稀释,扩散能力加强,污染物浓度降低[25],但由于观测站点处于污染源的下风方向,伴随风速的增大,污染物输送的速度加快,致使测站PM10质量堆积,浓度升高。当风速高于14.9 m·s-1时,PM10浓度出现较大波动,这可能是由于较大等级的风速发生的频数较少,个别沙尘天气拉高或降低了PM10浓度导致的。
图5 2008-2018年北京观象台PM10平均质量浓度与极大风速关系图
2.5.2 与降水的关系
降水对清除空气污染物起到了重要作用[33]。为了研究不同相态和量级的降水对空气污染物的清除效果,本文依据《降水量分级》[34]的标准,对PM10浓度与不同等级和相态的降水相关性进行了分析,结果见表2。
表2 2008-2018年PM10质量浓度与降水的相关性
由表2看出,各等级降雨量与PM10均呈负相关,相关系数为-0.082~-0.717,暴雨及以上等级的相关性较强,说明降雨对PM10的清除作用随着降雨量的增加而增加,当24 h降水量超过50.0 mm(暴雨及以上)时,对污染物的清除作用较大。各等级降雪量与PM10均呈负相关,相关系数范围为-0.083~-1.000,暴雪及以上等级相关性较强,说明降雪对PM10的清除作用随着降雪量的增加而增加,当24 h降雪量超过10.0 mm(暴雪及以上)时,基本可以清除空气中的所有PM10。另外,PM10与降雪的相关系数大于与同等级降雨的相关系数,说明降雪对PM10的清除作用优于降雨的清除作用。这与张占峰等[35]的研究结论一致。
(1)年变化:2008-2018年PM10浓度年平均值均未达到国家二级标准,总体呈下降趋势,其中2008-2011年及2015-2018年PM10浓度年平均值呈下降趋势,2012-2014年PM10浓度年平均值呈上升趋势。机动车保有量和排放量对北京南郊地区PM10浓度年平均值变化贡献较大。
(2)月、季变化:数据分析期间PM10浓度月平均变化特征呈“M”形,数值变化范围为108.4~143.2 μg·m-3,1-2月、6-9月的较低,3-5月、10-12月的较高;季节变化特征为春季的最高(135.8 μg·m-3),秋季和冬季的次之(分别为127.3 μg·m-3和122.8 μg·m-3),夏季的最低(108.3 μg·m-3)。
(3)周变化:2008-2011年PM10浓度总体呈现周末的高于工作日的周末效应。其中,2008和2009年的PM10浓度工作日的高于周末的,2010-2018年的PM10浓度工作日的低于周末的,周末中周六的高于周末平均浓度,工作日中周五和周一的高于工作日平均浓度。
(4)日变化:基本呈现出明显的早上和晚上的双峰形特征,时间基本出现在05-08时和21-23时。各季节的峰值出现时间略有差异:春季的为06时和21时,夏季的为05时和21-22时,秋季的为06-07时和22-23时,冬季的为08时和21-22时。
(5)与气象因子的关系:PM10浓度与气温和相对湿度呈显著正相关,与气压、风向、风速和降水呈显著负相关。当风向为偏东北或偏南风时,PM10浓度超过二级限值标准的频次较高。PM10浓度随着风速的增大先增加再减小,风速为3.4 m·s-1时最高(269.1 μg·m-3)。PM10浓度与降雪的相关性高于与同等级降雨的相关性,降雪对污染物的清除作用也高于降雨的清除作用。