基于偏最小二乘回归算法的空气质量监测系统研究*

王 刚， 张福印， 李明辉， 王金龙， 王艺博， 武传伟

(1.汉威科技集团股份有限公司，河南 郑州 450001；2.郑州大学 化工学院，河南 郑州 450001)

0 引 言

随着我国国民经济不断发展和城市化进程的加快，大量工业废气、工地扬尘以及化石燃料燃烧产生的污染物排放到大气中，造成严重的空气污染，制约着经济的可持续绿色发展。近年来，颗粒物污染和臭氧污染已成为影响我国城市空气质量的关键因素之一[1]。随着大气污染防治工作逐渐向区县、园区等精细尺度延伸，网格化高密度监测的需求逐渐旺盛[2]。针对该需求，利用低成本多参数空气质量监测系统或标准仪器监测系统通过密集布点的模式，可以获得更高时空分辨率的污染分布特征，实现对环境气体的实时精确监测[3]。

低成本多参数空气质量监测系统与标准仪器监测系统相比，具有价格低廉、体积小等优点，然而，由于传感器与标准仪器之间的对比工作还不够完善，对于具体的用户来说，传感器数据的可信度有待考证。另外，网格化布设的多参数空气质量监测系统大多工作在室外，环境因素是一个影响很大的变量，进而导致传感器在室外测试中的效果往往不太理想[3]。算法优化使得数据订正结果得到明显改善[4～8]，也为低成本多参数空气质量监测系统的性能改善提供了参考。当前，常用的非线性多项式模型补偿技术只研究了单一参数，没有直接应用于多参数监测系统中；其他的主流建模方法还包括神经网络法，如反向传播(BP)神经网络[4]、模糊神经网络[9]，虽然获得了较好的效果，但是仍然存在学习速度慢，容易陷入局部最优解及在不同场合参数调整复杂等缺点。

为解决上述问题，本文搭建了一种基于偏最小二乘回归(partial least squares regression，PLSR)算法的低成本多参数空气质量监测系统；通过采集得到的颗粒物、氮氧化物(NO2)、二氧化硫(SO2)、臭氧(O3)和一氧化碳(CO)等传感器模组原始信息，及标准设备的相关浓度信息，分别建立PLSR模型，并对模型的参数估计进行逼近，得到最优模型；最后通过放置室外与实测值对比，进行验证。

1 模型介绍

1.1 PLSR模型和评价方法

PLSR主要用于变量个数较多，而观测数据数量较少，且变量之间存在多重相关性时的回归建模[10]。用PLSR建立的模型，可以通过提取成分和筛选成分的方式，提取对因变量的解释最强、对因变量影响最大的综合变量，具有传统经典回归分析等方面所没有的优点[10]。PLSR分析可以集成多元线性回归分析、典型相关分析和主成分分析，可以很好解决变量之间存在多重相关性或样本点过少的回归难题。

通过回归分析，将低成本多参数空气质量监测系统得到的各个监测因子的数据与标准仪器的数据进行线性拟合，得到决定系数R2，计算公式为

(1)

还可以通过均方根误差(root mean square error,RMSE)来评价传感器数据本身的质量

(2)

式中yi,p和yi分别为传感器第i个数据与标准仪器第i个数据。

模型建立和评价方法可以通过如图1所示的数据处理流程图来表示。

图1 数据处理流程图

1.2 颗粒物浓度预测模型建立与分析

本文所采用的颗粒物传感器，可以同时输出0.3～10 μm粒径范围的颗粒物数量，主要原因是小于0.3 μm的颗粒物不能散射足够的光强而无法用光度计测量到，而大于10.0 μm的颗粒物由于很难进入光感应区而难以被测量[12]。在本模型中，将不同范围粒径数的颗粒物按表1进行分类。将A0.5，A1.0，A2.5，A5.0，A10.0作为PM2.5和PM10浓度贡献的自变量，PM2.5和PM10.0为因变量，建立PLSR模型，即

表1 颗粒物传感器粒径输出分类

(3)

式中B2.5和B10.0为求解PM2.5和PM10.0浓度时的常数项，K为对应的系数。

1.3 气体浓度预测模型建立与分析

由于臭氧是一种强氧化性气体，可以对SO2,NO2产生一定的氧化还原反应。因此，在对气体浓度建模时，同时考虑三种气体之间的相互作用。另外，CO也是常规测试的气体。针对4种气体的浓度监测模型为

(4)

2 实验部分与数据来源分析

2.1 系统结构

为了有效支撑模型验证工作，搭建了一种低成本多参数空气质量监测系统，其总体框图如图2所示。为了尽可能消除外界环境对传感器的影响，通过采样头和伴热管线提高颗粒物传感器测量的可靠性；通过采样泵和恒温装置提高SO2NO2O3CO传感器测量的可靠性。颗粒物传感器的测量结果通过数据总线传输至系统控制模块；气体传感器的输出与待测物质浓度相关的电信号，通过调理电路转换成相应的数字信号，再传输至系统控制模块。系统控制模块把收到的数字信号加以处理，传输至显示模块，方便本地显示处理；通过传输模块把本地数据直接上传至相应的平台，进行数据二次处理和展示。系统控制模块，还可以通过伴热控制模块和恒温控制模块，分别保证伴热管线和恒温装置的温度稳定性。

图2 低成本多参数空气质量监测系统框图

本文监测系统中，所使用的颗粒物传感器是基于光散射原理的，即空气中的颗粒物进入传感器之后在激光光源的照射下会发生散射，然后利用光度计来测量颗粒物散射出来的光强，通过从散射光获得的信号使用算法来对可检测颗粒进行粒径分离，转换成需要的浓度值。所使的NO2,SO2,O3,CO等四个因子传感器则是基于电化学原理的。

2.2 标准仪器介绍

颗粒物监测的标准仪器，选用的是采用β射线衰减原理的由Thermo Scientific公司生产的5014i型环境颗粒物连续监测仪。环境空气由采样泵吸入，经颗粒物切割器后进入采样，途经自动加热管，最后沉积在采样滤膜上。由C—14放射源发出的β粒子在穿过采集了颗粒物的采样膜后其能量会发生衰减，根据颗粒物吸收β射线的量与粉尘粒子的质量成正比关系来计算出粉尘的质量浓度[12]。NO2监测的标准仪器，选用基于化学发光技术[13]的42i型(NO—NO2—NOx)分析仪，通过将NO2转化成亚硝酸根，利用还原剂将亚硝酸盐转化为NO后与O3反应的气相化学发光。发光强度与NO2的浓度成线性比例关系。SO2监测的标准仪器，选用基于脉冲荧光技术的43i型SO2分析仪，SO2分子在吸收紫外激励光后，会跃迁至较高的能量状态，然后衰减至较低的能量状态，同时在另一个波长发射出紫外光，所发射的UV光与SO2浓度成正比。O3监测的标准仪器，选用基于朗伯—比尔定律的49i型双光室紫外光度臭氧分析仪，利用O3浓度对254 nm紫外光吸光度成正比。CO监测的标准仪器，选用的是采用48i型气体过滤相关法CO分析仪，基于CO对波长4.6 μm的红外辐射有吸收的原理，且浓度与吸收成正比。

2.3 数据来源

测试数据是2020年12月2日至2020年12月8日采用自研仪器测得的PM2.5,PM10,CO,SO2,NO2,O3数据，及采用标准仪器得到的数据。为了便于对比，多参数空气质量监测系统和标准设备的时间间隔都是5 min。

3 实验分析

基于1.2节和1.3节的模型研究，根据式(3)，可建立颗粒物的偏最小二乘模型如式(5)所示

(5)

测得12月2日至12月8日，标准仪器测量结果与低成本多参数空气质量监测系统的预测结果时序图如图3所示。其中MIPM2.5与MIPM10分别表示标准仪器测量的PM2.5和PM10浓度结果；预测PM2.5与预测PM10分别表示低成本多参数空气质量监测系统测量的PM2.5和PM10浓度结果。可以发现预测结果与标准结果的测量结果差值均小于20 μg/m3。标准设备测量结果与预测结果的均方根误差分别为11.64 μg/m3和13.35 μg/m3；其决定系数R2如图4所示，分别为0.838 7和0.803 1。p>

图3 颗粒物浓度标准仪器测量结果与预测结果的时序

图4 标准设备测得PM颗粒物浓度和低成本多参数系统测得浓度对比

根据式(3)，可建立四种气体的偏最小二乘模型如式(6)所示

(6)

测得12月2日至12月8日，标准仪器测量结果与低成本多参数空气质量监测系统的预测结果时序图如图5所示。其中SO2,NO2,CO和O3分别表示标准仪器测量的相应四气体的浓度结果；预测SO2,预测NO2,预测CO和预测O3分别表示低成本多参数空气质量监测系统测量的相应四气体的浓度结果。可以发现预测结果与标准结果的趋势变化是比较一致的。标准设备测量结果与预测结果的均方根误差分别为：2.77 μg/m3,15.67 μg/m3,0.11 mg/m3和28.83 mg/m3；其决定系数R2如图6所示，分别为0.217 8,0.447 9,0.571 5和0.353 7。

图5 四种气体浓度标准仪器测量结果与预测结果的时序图

图6 标准设备测得气体污染物浓度和低成本多参数系统测得浓度对比

4 结 论

本文提出了一种低成本多参数空气质量监测系统，采用偏最小二乘回归法，建立颗粒物传感器不同粒径输出与颗粒物浓度PM2.5和PM10之间的关系模型；建立气体传感器输出与气体污染物浓度之间的关系模型。建模过程简单方便，具有较好的操作性。实验结果表明，标准设备测量PM2.5和PM10结果与预测结果的均方根误差分别为11.64 μg/m3和13.35 μg/m3；决定系数R2分别为0.838 7和0.803 1; 标准设备测量SO2,NO2,CO和O3的结果与预测结果的均方根误差分别为：2.77 μg/m3,15.67 μg/m3,0.11 mg/m3和28.83 μg/m3；其决定系数R2分别为0.217 8,0.447 9,0.571 5和0.353 7。因此，在大气空气质量测量中，可使用偏最小二乘回归法对PM2.5,PM10,SO2,NO2,CO和O3等污染物进行预测，并取得较好的实验结果，且符合环保产品认证实施规则中微型环境空气质量监测系统的技术要求。