京津冀及周边民用散煤燃烧控制对北京市PM2.5的影响

徐双喜, 张众志, 杜晓惠, 李 洋, 张树宪, 续 鹏, 张博雅, 孟 凡

中国环境科学研究院大气环境研究所, 北京 100012

随着我国经济快速发展、城市化推进和工业规模的扩大，民用、交通、工业等部门消耗了大量化石燃料，同时也带来了空气质量的恶化. 大气污染引发的雾霾对人体健康、气候环境与城市可持续发展都有较大影响[1-2]，PM2.5作为京津冀地区大气污染首要污染物[3]，是造成雾霾天气最主要的原因[4]. 硫酸盐是PM2.5中的重要组成部分，大气成分检测显示，在以往我国严重雾霾事件期间硫酸盐生成量均较高[5-6]. 近年来，随着燃煤型空气污染的控制，硫酸盐浓度有所降低，但仍对PM2.5有重要贡献. 硫化物的排放源有自然源和人为源两种[7-9]. 研究[7-10]表明，PM2.5中硫酸盐主要来源于人为排放的SO2在大气中的化学转换，主要包括气相氧化过程、液相反应过程，硫酸盐浓度时空分布取决于前体物排放和大气氧化性水平[11]. 目前，国内外已开展大量研究以了解不同环境条件下硫酸盐的浓度水平，但具体地区或特定污染情况下硫酸盐的形成过程、贡献及变化特征仍有待分析，特别是在雾霾高湿环境中硫酸盐作为云雾凝结核具有强吸湿性，易吸收水分形成湿气溶胶，并且因为吸收大气中的水分导致雾滴无法达到湿沉降临界直径[12]，从而引起大气颗粒物浓度进一步升高，该过程能显著影响能见度. 研究[13]显示，区域传输在京津冀目标城市大气重污染硫酸盐形成中起重要作用，因此定量识别影响目标城市硫酸盐形成的区域来源贡献也十分重要.

煤炭燃烧会产生较高的SO2排放量[14]，其对地面污染物浓度贡献也较大. 京津冀及周边地区大气污染传输通道城市(“2+26”城市)中量大面广、无任何环保措施的农村散煤燃烧产生的低矮面源污染严重. 张众志等[15-16]研究表明，冬季京津冀地区农村散煤燃烧是该地区大气污染的主要原因之一. 近年来，为解决以燃煤为主的冬季农村供暖问题，京津冀地区持续推进“煤改电”“煤改气”等能源环境政策，民用散煤治理已取得显著成效，目前已有许多学者评估了民用散煤的污染物减排效果，但对PM2.5组分硫酸盐形成的具体过程、来源贡献影响的研究相对较少. 因此，为了解北京市硫酸盐形成原因，尤其是农村面源控制后北京市重污染硫酸盐形成的物理、化学过程及其来源贡献的变化，该研究基于CMAQ (Community Multiscale Air Quality Modeling System)数值模式污染物形成过程分析模块[17]、来源解析模块[18]进行了硫酸盐定量分析，以期为北京市重污染防控提供参考.

1 方法与数据

1.1 空气质量模型及参数设置

该文采用第三代空气质量模型CMAQ (v5.0.2版本)，该模型是目前国际应用较为普遍、成熟的空气质量模型，可以模拟计算各种尺度大气污染物传输过程，包括水平方向平流及湍流扩散过程、垂直方向平流及湍流扩散过程，平流输送过程算法为单调、正定的分段抛物线PPM算法[19]，湍流扩散过程算法为ACM算法[20]. 两层嵌套模拟区域均采用Lambert投影坐标系，最外层粗网格水平模拟区域分辨率为36 km×36 km，网格数200×160，覆盖我国全境以及日本、韩国等东亚区域，第二层细网格模拟区域分辨率为12 km×12 km，网格数120×102，覆盖京津冀及周边地区. 参数设置如表1所示. 该文采用中尺度气象模型WRF (v3.9版本)为CMAQ提供气象场输入数据，WRF模式输入数据来自NCEP全球再分析资料FNL，水平分辨率为1°×1°，时间分辨率为6 h.

表1 CMAQ参数设置

1.2 CMAQ过程分析和ISAM源解析

该文模拟时间为2018年11月1日—2019年1月31日，根据GB 3095—2012《环境空气质量标准》，2018—2019年秋冬季北京市共发生5次PM2.5重污染过程，分别为2018年11月2—4日、11月12—15日、11月25—27日、12月1—3日以及2019年1月10—14日，按时间顺序分别定义其为第Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ次重污染过程(见图1).

注： Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ表示第Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ次重污染过程.图1 2018—2019年秋冬季北京市重污染期间PM2.5浓度模拟值与观测值时间序列Fig.1 Simulated and observed PM2.5 concentration time series of heavy pollution in Beijing during autumn and winter from 2018 to 2019

1.2.1过程分析原理

PA (process analysis)是CMAQ模型的重要诊断工具，其积分过程速率分析模块IPR (integrated process rates)是一种分离多个独立物理、化学过程后定量研究污染物浓度贡献改变量的方法，其可较准确地分析目标城市污染物形成的原因. 核心原理采用基于求解污染物浓度的算子分裂算法，计算公式[21]：

(1)

式中，n代表某一大气物理、化学过程算子，Ln为算子n的微分，t为积分时间，(Δc)n为算子n引起的浓度变化. 由式(1)可计算影响大气污染物浓度变化的物理、化学过程的贡献量，包括水平平流输送、垂直平流输送、水平扩散和垂直扩散物理过程，以及气溶胶化学与热动力、云雾水及液相化学过程.

1.2.2CMAQ-ISAM源解析设置

ISAM (Integrated Source Apportionment Method)技术本质为源示踪颗粒物解析技术，是最新一代嵌入CMAQ模型中的示踪模块，ISAM核心功能是模拟污染源与环境受体之间的响应关系[22]. 为探究北京市重污染过程细颗粒物二次无机组分硫酸盐及前体物SO2来源，该研究采用ISAM技术分别进行行业来源和区域来源的定量解析.

首先，将模拟研究京津冀及周边区域内12 km×12 km分辨率细网格排放源，将北京市、天津市以及“2+26”城市所含山东省部分地区、山西省部分地区、河南省部分地区划分为1类源区，共5个源区；将河北省内各地级市单独设为一个源区，共8个源区(石家庄市、保定市、廊坊市、邢台市、邯郸市、衡水市、沧州市、唐山市). 将上述13个源区作为污染来源地区. 为建立污染源和环境受体之间的空间传输矩阵，将污染源进行分类后，再选取受体点，该文选取北京市城区西北方向的海淀万柳站(116.32°E、39.99°N)、东北方向的东四站(116.43°E、39.95°N)、南边的古城站(116.23°E、39.93°N)和天坛站(116.43°E、39.87°N)4个国控站点所在分辨率12 km×12 km模型网格为受体点位，选取覆盖全部城区的网格行列数范围为3×3，以此作为北京市城区污染物来源受体分析区域.

1.3 排放源情景和数据

京津冀及周边平原地区农村居民面源分布较为广泛，其中民用散煤燃烧源各类污染物(如SO2、PM2.5)排放量占比可达农村居民面源排放总量的85%以上[15]. 为较准确地模拟民用散煤燃烧控制前后的排放情景，该研究中京津冀及周边地区民用源数据参考文献[23]，其他部门污染物源排放采用MECI团队2016年发布的中国多尺度排放清单MEIC (Multi-Resolution Emission Inventory for China)，水平分辨率0.25°×0.25°，为模拟提供国内源排放数据，所得排放清单包含生活民用、电力、工业、交通4个部门.

农村面源因排放高度低、瞬时排放强度大，对地面污染物浓度形成贡献较大. “十三五”期间国家和地方出台了一系列散煤治理政策，2020年秋冬季采暖期前，“2+26”城市平原地区基本完成生活和冬季取暖散煤替代任务，但据实地调查，2020年平原农村地区仍有零星煤炭散烧情况[24-25]. 为评估2020年及2020年后，京津冀及周边地区民用散煤治理对该地区PM2.5及其组分硫酸盐空间分布的影响，以及对北京市硫酸盐形成主要物理、化学过程和来源贡献的影响，以2018年为基准年设计2个平原地区民用散煤减排控制情景. 根据2020年零星煤炭散烧实际存在情况，以采取不完全削减，即民用散煤各项污染物排放量削减90%为控制情景1，以2020年之后100%削减为控制情景2. 采暖季“2+26”城市平原地区在控制情景1和控制情景2下各项污染物减排量及其在总源排放量占比的情况如表2所示. 由表2可见，SO2减排量为1.17×105t，在总源排放量中占比可达25.2%. 图2为模拟区域地形高程值分布，按平原地形高度(≤200 m)划分的一般标准，将红线内灰色区域作为该研究“2+26”城市中平原识别区以模拟控制情景.

表2 采暖季模拟区域民用散煤各项污染物减排量 及其在总源排放量占比的情况

注： 红色线条圈出区域为“2+26”城市.图2 京津冀及周边区域“2+26”城市地形高程值Fig.2 Terrain elevation value in ‘2+26’ cities in the Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding region

1.4 空气质量模型验证

该研究观测数据来自海淀万柳、东四、天坛、古城4个国控站点监测资料，模型输出数据为观测站点所在分辨率12 km×12 km的网格平均浓度. 目标污染物SO2、PM2.5观测数据源自全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035)，硫酸盐观测数据源自笔者所在课题组北京市手工采样数据的日均值. 评价统计指标包含观测平均值(A_O)、模拟平均值(A_M)、平均相对偏差(MFB)、平均相对误差(MFE)、标准平均偏差(NMB)以及相关系数(R)，计算公式参考文献[26].

由表3可见，北京市第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程中各污染物MFB、MFE均满足空气质量模型评价导则中模拟标准的推荐值范围(-60%

表3 北京市第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程中硫酸盐、SO2和PM2.5浓度模拟效果评价指标

2 结果与讨论

2.1 基准情景下“2+26”城市PM2.5污染特征

模拟“2+26”城市秋冬季5次重污染过程中近地面PM2.5浓度高值区呈南北向带状或零散片状分布格局，浓度高值中心位于河北省唐山市、保定市、石家庄市和邯郸市，区域内PM2.5最高值为324 μg/m3，北京市重污染过程中PM2.5地面浓度为139 μg/m3. 硫酸盐浓度整体分布呈南高北低的特征，最高值(56.1 μg/m3)出现在河北省唐山市. 北京市硫酸盐浓度为19.5 μg/m3，在PM2.5浓度中占比为14%，最高占比可达22%. 而对比重污染过程发生前的清洁天(2018年11月10—11日、2019年1月8—9日)，其硫酸盐浓度分别为3.1、4.3 μg/m3，在PM2.5中的占比均仅在7%左右，说明硫酸盐浓度及占比的升高是PM2.5污染事件发生的典型特征.

2.2 民用散煤燃烧控制对北京市污染物浓度的影响

“2+26”城市民用散煤燃烧控制情景1下，PM2.5日均浓度模拟值空间分布如图3(a)所示. 由图3(a)可见，控制情景1下“2+26”城市中部和北部PM2.5日均浓度高值区明显南退，范围也显著缩减，PM2.5日均浓度最大值降至251 μg/m3，下降了73 μg/m3，降幅为23%. 北京市PM2.5日均浓度降至124 μg/m3，下降了15 μg/m3，降幅为11%.

控制情景1下的模拟结果表明，SO2日均浓度呈显著下降趋势，北京市SO2日均浓度由基准情景的11.2 μg/m3降至6.2 μg/m3，下降了5.0 μg/m3，降幅(45%)较明显，推测其对硫酸盐浓度的贡献强度下降.

由图3(b)可见，控制情景1下“2+26”城市硫酸盐日均浓度高值区仍主要呈南高北低的点状分布特征，但较基准情景污染范围已明显收缩，硫酸盐日均浓度最大值降至51.4 μg/m3，下降了4.7 μg/m3，降幅为9%，硫酸盐污染较重城市(如天津市、保定市等)已明显改善. 北京市大部分地区硫酸盐浓度降至12.0 μg/m3以下，城区硫酸盐日均浓度降至14.9 μg/m3，下降了4.6 μg/m3，降幅为24%. 硫酸盐在PM2.5中占比降至12%，说明随着民用散煤清洁化替代工作的持续推进，北京市硫酸盐污染有较大改善，“2+26”城市区域内偏燃煤污染区(如山西省太原市、阳泉市[28]等地区)的区域水平传输可能是北京市硫酸盐形成的重要原因.

注： 黑色线条圈出区域为“2+26”城市.图3 控制情景1下秋冬季5次重污染期间“2+26”城市PM2.5、硫酸盐的日均浓度的空间分布情况Fig.3 Spatial distribution of PM2.5, sulfate daily mean concentration in ‘2+26’ cities in autumn and winter under controlled scenario 1

与控制情景1相比，控制情景2中北京市PM2.5浓度降幅(4%)较小，日均浓度下降了4.96 μg/m3；SO2浓度与硫酸盐浓度下降较明显，其中SO2浓度下降了0.48 μg/m3，降幅为8%，硫酸盐浓度下降了1.41 μg/m3，降幅为10%，说明少量的散煤燃烧对SO2和硫酸盐仍有一定贡献.

2.3 北京市硫酸盐形成的物理、化学过程分析

为明确民用散煤燃烧控制前后重污染事件发生时影响北京市硫酸盐形成的大气物理、化学过程的变化特征，该文以基准情景与控制情景1为例，对北京市城区所在的CMAQ模型受体点位进行了硫酸盐形成的物理、化学过程定量模拟分析，并结合高空过程分析，揭示了基准情景下北京市硫酸盐高空物理、化学过程的输送特征.

2.3.1地面过程分析

基准情景、控制情景1下模拟地面过程分析结果如图4所示. 由图4可见，第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程中硫酸盐小时浓度变化范围为12.28～23.91 μg/m3. 水平平流输送对硫酸盐浓度为正贡献，其对第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程的贡献量范围为2.47～6.45 μg/(m3·h)，瞬时贡献量最高达22.37 μg/(m3·h)，说明水平平流输送过程主要体现上风向区域硫酸盐向下风向受体区的移动，从而使得本地浓度升高，该过程是促进硫酸盐浓度增长的主要原因，在第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程中水平平流输送过程在4个物理过程(水平平流输送、垂直平流输送、水平扩散、垂直扩散)总浓度贡献绝对值中的占比分别为51%、51%、50%、50%、49%. 垂直平流输送过程对硫酸盐浓度基本为负贡献，对第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程的贡献量范围为-4.26～-0.23 μg/(m3·h). 水平扩散过程对硫酸盐浓度的正贡献较小，对第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程的贡献量范围为0.02～0.08 μg/(m3·h). 垂直扩散过程是重污染过程中去除地面污染物的主要过程之一，是仅起到降低地面硫酸盐浓度的过程，其对第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程的贡献量范围为-2.44～-1.81 μg/(m3·h)，瞬时清除量最大值达-7.57 μg/(m3·h).

图4 基准情景与控制情景1下秋冬季北京市各物理、化学过程对地面硫酸盐浓度的贡献情况Fig.4 Contribution of physical and chemical processes to sulfate concentration in Beijing during autumn and winter under basic scenario and controlled scenario 1

通过对比控制情景1与基准情景，明确了控制情景1下北京市5次重污染过程中各物理、化学过程相对基准情景的增长与消退趋势. 就水平平流输送过程而言，除在第Ⅴ次重污染过程中对硫酸盐浓度贡献强度呈略微增强趋势外，在其他重污染过程中均呈减弱趋势；另外，水平平流输送过程在4个物理过程浓度贡献绝对值之和中的占比略有上升，增幅为2%，说明此时北京市硫酸盐的形成受外来输送影响的比重上升. 相较其他物理过程，垂直扩散过程在5次重污染过程中对硫酸盐浓度贡献均呈明显减弱趋势，平均降低了0.95 μg/(m3·h)，降幅为33%，但其仍在硫酸盐浓度的负贡献作用中起主导地位. 在5次重污染过程中垂直平流过程对硫酸盐浓度的贡献整体呈减弱趋势，降幅为30%.

由图4(c)(d)可见：就化学过程而言，基准情景下气溶胶过程平均贡献量为0.24 μg/(m3·h)，瞬时贡献量最大值为1.37 μg/(m3·h)；控制情景1下气溶胶过程平均贡献量为0.18 μg/(m3·h)，与基准情景相比硫酸盐浓度贡献有所下降(降幅为25%)，表明本地SO2二次转化过程产生的硫酸盐浓度降低. SO2转化率计算方法如式(2)所示.

(2)

式中：E表示SO2转化率，%；c[SO42-]表示小时硫酸盐浓度，μg/(m3·h)；c[SO2]表示SO2浓度，μg/m3. 基准情景第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程中SO2小时转化率分别为2.46%、6.72%、2.50%、1.23%、2.85%，平均转化率为3.16%. 控制情景1中SO2小时转化率分别为4.58%、5.52%、3.36%、1.40%、8.14%，平均转化率为4.6%，较基准情景上升了1.44%，说明SO2向硫酸盐转化速率加快.

注： Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ表示第Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ次重污染过程.图5 北京市不同高度物理、化学过程对硫酸盐浓度的贡献量Fig.5 Contribution of physical and chemical processes to sulfate concentration at different heights in Beijing

综上，活跃的水平平流输送过程和垂直扩散过程是影响北京市硫酸盐浓度变化的主要物理过程. 自2020年“十三五”规划结束后，北京市平原地区基本实现“无煤化”，北京市硫酸盐浓度已处于京津冀区域最低水平，因此北京市硫酸盐的主要来源为区域排放的SO2转化和输送[29]. 尽管气溶胶过程产生的硫酸盐浓度贡献可能由于该版本模型未完善气溶胶表面非均相化学反应机制[30]而被低估，但该文结果显示影响北京市硫酸盐浓度变化的最重要因素仍是大气输送和扩散过程.

2.3.2基准情景高空中过程分析

为了解北京市高空中硫酸盐形成受各物理、化学过程的影响及贡献情况，特别是输送特征与垂直方向扩散清除等特征，考虑到模型民用散煤面源配置于地面海拔10 m，而高空不受民用散煤源排放控制的影响，因此仅以基准情景为例进行讨论. 高空750 hPa (海拔 2 500 m左右)以下各高度层北京市硫酸盐的形成过程模拟结果如图5所示，高空中13层高度范围内5次重污染过程硫酸盐浓度变化范围为2.99～11.48 μg/m3. 由图5可见，5个高空中均呈以水平平流输送、垂直平流输送和垂直扩散过程为主导，各高度层伴随着气溶胶过程的特征，其中，空中近地层(28～57 m)水平平流输送过程对北京市硫酸盐浓度贡献范围在0.4～2.8 μg/(m3·h)之间. 水平平流输送、垂直平流输送、水平扩散、垂直扩散过程对北京市硫酸盐浓度贡献均随高度浮动范围较大. 由于第7层(540～548 m)以上中各物理、化学过程表现均较微弱，因此设定讨论高度最大值为548 m. 高空28～548 m处垂直扩散过程对硫酸盐浓度的正贡献量为0.10～0.59 μg/(m3·h)，平均贡献量仅为0.18 μg/(m3·h)；垂直平流过程对硫酸盐浓度的正贡献量为0.19～0.69 μg/(m3·h)，平均贡献量为0.35 μg/(m3·h). 随着高度的增加，每层水汽通量逐渐降低，高空气溶胶、云雾及液相化学过程硫酸盐浓度贡献强度相比近地面活跃度明显减弱.

2.4 北京市SO2与硫酸盐来源解析

为识别京津冀民用散煤燃烧控制前后北京市硫酸盐及其前体物SO2来源的差异，该研究应用ISAM源解析技术探讨了该地区污染物区域来源贡献及行业来源贡献.

2.4.1基准情景

作为硫酸盐形成的重要前体物，SO2的区域传输直接影响北京市硫酸盐的形成过程. 基准情景下，京津冀大气污染传输通道范围内主要城市对北京市污染物的贡献率如图6(a)(b)所示. 由图6(a)(b)可见，北京市SO2、硫酸盐的主要来源均为本地贡献，占比分别为60%、54%. SO2、硫酸盐行业贡献均主要为模拟区域工业源，占比分别为57%、65%，而民用源占比分别为18%、15%.

图6 基准情景与控制情景1下不同地区对北京市SO2、硫酸盐的贡献率Fig.6 Contribution ratio of different areas to SO2 and sulfate in Beijing under basic and controlled scenario 1

2.4.2控制情景

由图6(c)可见，5次重污染过程中北京市SO2本地贡献率平均值为45%，外地贡献率平均值为55%，外地贡献率略高于本地，说明北京市SO2主要来源为外地贡献. 在第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程中北京市SO2外地贡献率分别为78%、63%、51%、43%、45%，在第Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ次重污染过程中均超过50%，呈较明显的时段差异. 北京市SO2外地贡献区域中河北省贡献较明显，5次重污染过程对北京市SO2的贡献率分别为56%、41%、47%、34%、34%，平均贡献率为43%. 天津市、山东省、山西省、河南省对北京市SO2贡献率分别为2%、3%、4%、3%. 此外，该文研究了河北省境内8个城市对北京市SO2的输送贡献情况，其中，保定市对北京市SO2的平均贡献率最大，为19%，石家庄市、廊坊市的贡献率分别为8%、4%.

由图6(d)可见，5次重污染过程中北京市硫酸盐本地贡献率平均值为44%，外地贡献率平均值为56%，外地贡献率略高于本地，表明北京市硫酸盐主要来源为外地贡献. 在第Ⅰ～Ⅴ次重污染过程中北京市硫酸盐外地贡献率分别为81%、67%、45%、44%、42%，呈较明显的时段差异. 北京市硫酸盐外地贡献区域中河北省贡献最大，其在5次重污染过程中对北京市SO2的贡献率分别为51%、37%、42%、36%、32%，平均贡献率为40%. 天津市、山东省、山西省、河南省对北京市硫酸盐贡献率分别为2%、4%、5%、5%. 此外，该文研究了河北省8个城市对北京市硫酸盐的贡献情况，结果显示，对北京市硫酸盐贡献率最大的为保定市(平均贡献率达17%)，石家庄市、邯郸市、廊坊市对北京市硫酸盐贡献率分别为8%、3%、3%.

北京市SO2的区域来源贡献情况受地形、气象因素影响而呈现一定的差异性特征. 11月3日，在偏南风的主导风向影响下，区域污染物SO2由南向北输送，此时河北省中南部城市保定市、廊坊市、石家庄市和邯郸市对北京市贡献较大，分别为19%、9%、8%、6%. 11月4日，唐山市南部地区相对湿度在80%以上，较高的相对湿度有利于该区域SO2向硫酸盐转化，形成浓度(5.24 μg/m3)较高的硫酸盐污染，在渤海湾东风环流形势影响下，与11月3日相比，11月4日东部唐山市对北京市SO2、硫酸盐浓度的贡献率分别增加了8%、7%；同时，天津市对北京市SO2、硫酸盐浓度的贡献率分别增加了10%、7%. 南部城市对北京市硫酸盐、SO2浓度贡献率均呈下降趋势，与11月3日相比，11月4日保定市和石家庄市对北京市SO2的贡献率分别下降了-12%、-5%，对硫酸盐的贡献率分别下降了-12%、-6%.

SO2除了来自燃煤以外，也来自钢铁等工业过程[31]. 控制情景1下SO2行业来源解析如图7(a)所示. 由图7(a)可见，模拟区域工业源是影响北京市SO2浓度的最主要行业源，5次重污染过程中工业源贡献率除12月3日为47%以外，其余均大于50%，平均贡献率为65%. 值得注意的是，交通源贡献率在第Ⅳ次重污染过程后期(12月3日)贡献率最大，为41%，这与北京市和周边城市(天津市、沧州市等)较高的机动车保有量以及较发达的物流运输业有关. 研究[32]表明，标准汽油车含硫质量分数为0.015%，标准柴油车为0.05%，机动车尾气硫化物是导致机动车尾气排放超标的主要原因之一. 由图7(a)可见：由于部分装载火力发电机组电厂升级、改造后执行超低排放标准，电力源SO2排放量水平较低，其在5次重污染过程中的贡献率分别为8%、10%、6%、9%、6%；而生活民用源贡献率均较低，在第Ⅳ次重污染过程中(12月3日)最大贡献率为7%.

控制情景1中北京市硫酸盐行业来源解析如图7(b)所示. 由图7(b)可见，模拟区域工业源是影响北京市硫酸盐浓度的最主要行业源，其在5次重污染过程中的贡献率分别为78%、78%、86%、79%、87%，平均贡献率为82%. 电厂对北京市硫酸盐的贡献率达10%，说明重污染过程中北京市硫酸盐主要受区域工厂烟囱口、电厂排放影响；次要贡献中交通源、民用源对北京市硫酸盐贡献率均较低，贡献率分别为4%、3%.

综上，基准情景下北京市SO2、硫酸盐主要来源均为本地贡献，而2个控制情景中外地贡献是北京市SO2、硫酸盐污染的主要来源，说明与基准情景相比，控制情景下京津冀及周边区域对北京市SO2、硫酸盐的传输贡献增加，与2.3节分析结果一致. 控制情景1的来源解析也表明,重污染过程中北京市硫酸盐、SO2的模拟结果呈较好的一致性，二者重点控制行业均为工业，重点控制源区均为外地源，特别是北京市周边城市保定市、石家庄市.

注：Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ表示第Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ次重污染过程.图7 控制情景1下不同行业对北京市SO2、硫酸盐的贡献率Fig.7 Contribution ratio of different trades to SO2 and sulfate in Beijing under controlled scenario 1

3 结论

a) 以2018年为基准年设计了平原地区民用散煤各项污染物排放量削减90%(控制情景1)和100%削减(控制情景2)2个控制情景，结果表明，2个控制情景下“2+26”城市污染物浓度均呈显著下降趋势. 控制情景1下，北京市PM2.5日均浓度由139 μg/m3降至124 μg/m3，降幅为11%；北京市SO2日均浓度降至6.2 μg/m3，降幅为45%；北京市硫酸盐日均浓度降至14.9 μg/m3，降幅为24%，其在PM2.5中占比降至12%. 与控制情景1相比，控制情景2下北京市PM2.5日均浓度降幅(4%)较小，北京市SO2日均浓度降低了0.48 μg/m3，降幅为8%，北京市硫酸盐日均浓度下降了1.41 μg/m3，降幅为10%.

b) 物理、化学过程分析结果表明，基准情景下5次重污染过程中北京市硫酸盐浓度的正贡献来源主要受水平平流传输过程影响，控制情景1下水平平流传输过程仍起主导作用，但该过程在水平平流输送、垂直平流输送、水平扩散、垂直扩散这4个物理过程中的绝对重要性上升了2%，说明北京市硫酸盐的形成受外来输送影响比重上升. 此外，控制情景1下垂直扩散清除过程对硫酸盐浓度的贡献下降了33%，气溶胶二次转化过程的贡献下降了25%，但SO2向硫酸盐转化的小时转化率上升了1.44%. 基准情景高空过程分析结果表明，空中近地层(28～57 m)水平平流输送过程对北京市硫酸盐浓度贡献范围在0.4～2.8 μg/(m3·h)之间.

c) SO2行业来源解析显示，控制情景1下民用源对北京市SO2浓度贡献率显著下降，说明散煤控制取得成效，北京市SO2浓度主要受区域工业源影响(贡献率为65%)，工业是北京市及周边城市重点控制行业. SO2区域来源分析显示，北京市SO2主要来源为外地贡献，贡献率达55%，其中河北省贡献率(43%)较大，河北省8个城市对北京市SO2贡献率最大的为保定市，贡献率达19%. 而硫酸盐行业来源解析表明，北京市硫酸盐浓度主要受区域工业源(贡献率为82%)影响，主要为外地贡献，其中河北省贡献率(56%)较大. 河北省8个城市中对北京市硫酸盐贡献率最大的为保定市，贡献率达17%. 建议北京市污染防控应进一步关注对周边城市污染源排放的控制.