XG-Ⅲ装置ps激光束线所致感生放射性评估研究

魏朔阳，邱 睿,*，杨 博，宋鸿鹄，周盛升， 张志猛，周维民，马 驰，张 辉，李君利

(1.清华大学 工程物理系，北京 100084；2.粒子技术与辐射成像教育部重点实验室，北京 100084； 3.中国工程物理研究院 激光聚变研究中心 等离子体物理重点实验室，四川 绵阳 621900)

20世纪下半叶以来，世界范围内百TW级(1014W)甚至PW级(1015W)的高功率激光装置不断增加，这类装置可在亚皮秒(ps)的时间尺度内产生强度高达1021W/cm2的激光。研究人员发现，当超短超强激光与固体靶或气体靶相互作用时，会产生能量高达数千MeV的电子[1-10]，这些电子会进一步在转换靶中通过电离或轫致辐射作用产生X射线，其中部分能量较高的X射线还可通过光核反应和电子对效应产生向外发射的中子和正电子[11]。这些粒子的产生使得超短超强激光装置成为一类新型的电离辐射源。中国工程物理研究院的XG-Ⅲ装置是目前国内唯一一台能同时提供ns、ps和fs三束激光打靶的超短超强激光装置，其ps激光束线可产生功率高达300 TW的超短超强激光。目前，XG-Ⅲ装置可在激光驱动的X射线源模式及光中子源模式两种模式下工作。对于X射线源模式，当超热电子打到高Z靶上时，会通过轫致辐射等过程向外发射硬X射线；而光中子源模式则是使用钨靶等转换靶材，利用光子与其发生的光核反应产生光中子。由于这些粒子束的能量通常可达到数MeV，因此十分有必要对这类超短超强激光装置产生的放射性危害进行评估。

21世纪以来，已有研究人员通过实验与模拟的方法对超短超强激光与固体靶相互作用产生的轫致辐射光子剂量进行了研究，其中部分使用了PIC模拟程序来模拟得到激光加速产生的电子源项，并使用蒙特卡罗模拟方法计算了光子剂量[12-13]。清华大学辐射防护与环境保护实验室也在这方面开展了一系列工作，包括对超短超强激光与固体靶相互作用所致的X射线剂量与能谱进行的模拟与实验研究[13-14]。通过调研发现，之前的研究大多针对轫致辐射光子所致的瞬时剂量[12-15]，对于感生放射性剂量的评估较少。本文对XG-Ⅲ装置在多种不同靶材的工作模式下所致的感生放射性核素活度及所致剂量进行评估。使用PIC模拟得到激光与低密度等离子体相互作用产生的高能电子源项，随后将其作为FLUKA模拟中的源项，计算在不同靶材及不同厚度情况下，感生放射性辐射剂量及活化反应产生的核素活度随时间与距离变化的情况。

1 源项参数及蒙特卡罗模拟

1.1 源项分析与模拟

XG-Ⅲ装置的ps激光束线产生的激光由预脉冲与主脉冲两部分组成，在主脉冲到达前，激光预脉冲会预先在气体中产生低密度的等离子体，随后主脉冲到达，并与先前产生的低密度等离子体产生相互作用，通过自调制激光尾场加速[16]和随机性加热[17]等机制产生高能电子。

为了对高能电子源项进行更加精细的描述，使用PIC对激光与等离子体的相互作用进行了模拟，并输出最终产生的高能电子能谱。通过迭代求解电磁场中的麦克斯韦方程与粒子运动的动力学方程，PIC模拟方法[18-19]能自洽地研究等离子体的动力学效应。本文采用中国工程物理研究院激光聚变研究中心自主研发的二维PIC模拟程序OPIC对激光-等离子体的相互作用进行模拟[18]。在模拟中，采用的激光参数尽量与XG-Ⅲ装置在实验中的参数保持一致：激光波长λ为1.053 μm，脉冲持续时间的FWHM为1 ps，激光焦斑半径(FWHM)为8 μm，激光功率密度为4×1020W/cm2。激光电场沿y方向偏振，脉冲沿x方向发射并正入射在靶面上，激光脉冲的径向分布和时间分布服从高斯分布。初始等离子体尺寸为x方向1.2 mm、y方向1.0 mm，参考Mangles等[20]进行的一系列PIC模拟，电子密度ne设定为0.1nc(nc为等离子体的临界密度)。模拟中单个网格尺寸为dx=dy=λ/20，每个网格中有20个电子和9个离子。图1为PIC模拟的激光与气体靶相互作用产生的超热电子能谱，在后续的模拟中，均使用这一电子能谱作为源项。

图1 激光与气体靶相互作用产生的超热电子能谱Fig.1 Energy spectrum of hot electron generated by interaction between laser and gas target

1.2 蒙特卡罗模拟及参数设置

使用蒙特卡罗程序FLUKA模拟电子在转换靶中的输运及次级粒子的产生过程，并统计得到使用不同转换靶材时，在不同冷却时间下靶材自身的活化核素分布及周围的感生放射性情况。在FLUKA模拟中，源项采用由PIC模拟得到的超热电子能谱，设定在1×10-9s内产生1×1014个超热电子。模拟中采用的固体靶由多种不同厚度和半径的圆柱形靶组成，在选择靶材料时，考虑了实验中的靶材选择，针对X射线源工作模式，在模拟中选择直径与厚度均为3 cm的金靶，而针对中子源的工作模式，在模拟中选择直径与厚度均为3 cm的钨靶。在实际运行中，出于其他实验目的，XG-Ⅲ装置还会选用包括铜靶及钽靶在内的高Z靶作为实验靶材，为了对不同靶材所产生的感生放射性进行对比，本文对直径与厚度均为3 cm的铜靶和钽靶进行了模拟。除此之外，为了研究靶材厚度对感生放射性的影响，本文还模拟了直径与厚度均为3 mm金靶的感生放射性情况。

在FLUKA模拟中，选择具有较低能量中子输运功能和较低粒子截止能量阈值的PRECISION模式，在该模式下，光子产生和输运的截止能量被设定为100 keV。在模拟中，本文还选择光核反应模式以确定由轫致辐射X射线引起的光核反应导致的感生放射性。

2 计算结果

2.1 不同种类的靶材因感生放射性所产生的剂量

XG-Ⅲ装置的ps激光器以单次打靶方式工作，通常每天进行3～5发次实验，在每次打靶结束10 min后，实验人员才可进入靶室区域。考虑到铝材相对不易被活化，因此靶室壁及靶的支架均由厚度为3 cm的5052铝合金(Al：95.9，Mg：2.8，Fe：0.4，Si：0.25，质量分数)制成。计算结果表明，在靶室表面以外5 cm处，剂量率非常低，当激光装置每个发次产生1014个能量为300 MeV的电子打靶，并冷却3 min后，靶室外的剂量率约为几十nSv/h，与室外的自然背景辐射水平相当。

图2为厚度与直径均为3 cm的不同靶材被活化后在距靶表面不同距离(1、10、30和50 cm)处由感生放射性造成的剂量率随时间的变化趋势。可看出，在源项、尺寸等其他条件相同时，钽靶和钨靶产生的感生放射性均低于铜靶与金靶，其中，钨靶的感生放射性剂量率最低。在冷却1 min后，距钨靶10 cm处的感生放射性剂量率为65.68 μSv/h，在距铜靶、钽靶、金靶10 cm处的剂量率分别为9.15 mSv/h、165.53 μSv/h与676.37 μSv/h。对于铜靶而言，其感生放射性是4种靶材中最强的，与此同时，其感生放射性剂量率下降速度缓慢，在10 min的冷却时间内，铜靶周围的感生放射性剂量率始终较高，在距铜靶表面1 cm处的剂量率约为120 mSv/h，而在距铜靶表面30 cm处，剂量率达到0.63 mSv/h，直到30 min后，铜靶周围的剂量率才出现较明显的下降，此时，距铜靶表面1、10与30 cm处的剂量率分别为29.05、1.22与0.16 mSv/h。

图2 激光与厚度为3 cm的铜靶(a)、钽靶(b)、钨靶(c)与金靶(d)作用后产生的剂量率Fig.2 Residual dose rate produced by interaction between laser and copper target (a), tantalum target (b), tungsten target (c) and gold target (d) with thickness of 3 cm

图3为厚度与直径均为3 cm的不同活化靶材在经过1 min冷却后由感生放射性造成的剂量率与靶表面距离的变化趋势。在4种靶材产生的主要活化核素中，绝大部分核素的衰变方式均为β+衰变及内转换，这两种衰变过程均会向周围发射光子，这意味着在距靶材一定距离以外，由感生放射性导致的剂量率应服从距离反比定律，图3中不同距离处剂量率的关系基本符合这一规律。

图3 激光与厚度为3 cm的铜靶、钽靶、 钨靶与金靶作用后产生的剂量率随距离的变化Fig.3 Residual dose rate produced by interaction between laser and copper target, tantalum target, tungsten target and gold target with thickness of 3 cm vs distance

在XG-Ⅲ装置的实际运行中，相邻两个激光发次之间通常留有2～3 h的时间，但出于更换靶材、更换实验部件、调整实验装置布局等目的，研究人员通常需在打靶结束10 min后即进入靶场工作。从上述模拟结果可发现，对于3 cm厚的钽靶、钨靶及金靶，在冷却10 min后，尽管靶材表面附近的剂量率仍较高，但在10 cm外的剂量率已较低，可开展相关的实验准备工作。而对于铜靶而言，由于剂量率在30 min内均较为稳定，因此需在开展实验准备工作之前将靶材从靶室中移出，并妥善存放，以避免对实验人员造成不必要的照射。

2.2 不同厚度的靶材因感生放射性所产生的剂量

在XG-Ⅲ装置开展的实验中，研究人员可能选用不同厚度的靶材开展实验，为了对不同厚度的靶材产生的感生放射性剂量率进行对比，在源项相同的条件下，本文分别针对厚度为3 cm与3 mm的金靶进行模拟，图4为厚度为3 mm与3 cm的金靶在离开靶表面不同距离处产生的感生放射性剂量率随时间的变化情况。可看出，在打靶结束后的1 min内，3 cm厚靶周围的感生放射性剂量率高于3 mm薄靶。这主要是由于3 cm厚靶本身体积较大，其中的金原子核数目较多，因此厚靶产生的活化核素总量及其周围的感生放射性剂量率均高于薄靶。在打靶结束后的1～30 min之间，薄靶周围的感生放射性剂量率高于厚靶周围。对于金靶而言，其光核反应截面随光子能量的上升先上升后下降，并在光子能量为13.7 MeV处达到最大值[21]，因此，在较薄的靶材中，很大一部分高能光子会在与金靶发生活化反应前即离开靶材，而这些高能粒子活化金靶产生的主要核素为196Aum、195Aum等半衰期非常短的核素，图5为厚度为3 mm和3 cm的金靶冷却3 min后的活化核素活度占比，可看出，在较薄的金靶中，活化产生的短半衰期核素(195Aum)的占比较厚靶低14%左右，与之相对的，薄靶中产生的半衰期在数分钟以上的核素占比较多，因此，在1～30 min的冷却时间内，薄靶周围的剂量率下降较为缓慢。

在距靶表面1 cm处，对于厚靶而言，由于其存在自屏蔽效应，因此活化核素在衰变过程中释放出的电子并不能在外界产生较高的剂量，而薄靶能在较近距离内产生一部分由电子造成的剂量，伴随着距离的增大，这一效应逐渐消失。

2.3 不同种类靶材的感生放射性随时间的变化

在感生放射性所致剂量外，本文还对不同靶材在超热电子作用下产生的活化核素进行了分析，从而更加全面地掌握XG-Ⅲ装置中不同靶材的活化情况，并以此对感生放射性剂量的变化进行分析。

图4 激光与厚度为3 mm和3 cm的金靶作用后在距靶表面1 cm(a)、 10 cm(b)、30 cm(c)与50 cm(d)处产生的剂量率Fig.4 Residual dose rate at 1 cm (a), 10 cm (b), 30 cm (c) and 50 cm (d) from target surface after interaction between laser and gold target with thicknesses of 3 mm and 3 cm

针对感生放射性最高的铜靶，其活化主要产物是由63Cu(γ，n)62Cu反应产生的62Cu。62Cu的半衰期为9.74 min，在30 min的冷却时间内，铜靶周围的感生放射性主要由62Cu导致，而后62Cu占活化产物的含量减少，最后半衰期更长的64Cu(半衰期12.7 h)和61Cu(半衰期3.333 h)贡献绝大部分的感生放射性，如图6所示。

对于金靶而言，在相同尺寸与相同源项条件下，虽然其初始的感生放射性剂量率与铜靶接近，但是在冷却3 min后，金靶周围的剂量率已显著低于铜靶，仅为铜靶的1%左右。这主要是因为金靶的主要活化产物为短半衰期核素196Aum、197Aum、195Aum，其半衰期分别为8.1、7.73及30.5 s，这些短半衰期核素在很短的时间内就会衰变完毕，而在冷却3 min后，金靶中的主要放射性核素逐渐转变为半衰期较长的核素(如半衰期2.27 d的196Aum2)，在初始时，196Aum2的活度仅占总活度的0.014%，伴随着冷却时间的增加，196Aum2占总活度的比例逐渐上升，在30 min冷却后其占比已达到83.31%。金靶冷却30 s与3 min后的活化核素活度占比如图7所示。

相比于铜靶与金靶，钽靶在活化后产生的剂量率较低，且感生放射性剂量率整体变化过程较为稳定，这一现象与钽靶的活化产物有关。在钽靶的活化过程中，其活化产物种类多、产量均衡，在照射结束后，钽靶的感生放射性活度几乎全部由182Tam与177Hfm两种核素贡献，由于177Hfm的半衰期仅为1.08 s，因此冷却10 s后，其已不再占据主导地位。图8为钽靶冷却30 s与3 min后的活化核素活度占比。冷却3 min后，钽靶的剩余活化产物主要为178Ta、182Tam、182Tam2与180Ta，其中，178Ta与180Ta的半衰期分别为9.31 min与8.15 h，而半衰期仅为283 ms的182Tam则与半衰期为15.84 min的182Tam2形成长期平衡，由于以上几种占据主导地位的核素的半衰期均较长，因此在较长的观察时间内，钽靶周围的感生放射性剂量率下降速度较为稳定。

对于钨靶而言，其具有较低的活化阈值，冷却10 s后，钨靶周围的感生放射性剂量率迅速降低，这是由于钨靶的活化主要通过184W(γ，n)183Wm实现，而这一反应产物的半衰期仅为5.2 s，因此由其导致的感生放射性剂量率会在1 min内迅速降低。图9为钨靶冷却30 s与3 min后的活化核素活度占比，可看出，冷却3 min后，钨靶中的主要活化产物为185Wm与179Wm，这两种核素的半衰期分别为1.67 min与37.05 min。伴随大量短半衰期核素的衰变，冷却10 min后，距钨靶表面1 cm处感生放射性剂量率为0.46 mSv/h，距靶表面30 cm处仅为3.55 μSv/h，远低于其他靶材。

图5 厚度为3 mm(a)和3 cm(b)的金靶冷却3 min后的活化核素活度占比Fig.5 Proportion of activity of activated nuclide after cooling for 3 min in gold target with thicknesses of 3 mm (a) and 3 cm (b)

图6 铜靶冷却30 min(a)与90 min(b)后的活化核素活度占比Fig.6 Propotion of activity of activated nuclide after copper target is cooled for 30 min (a) and 90 min (b)

图7 金靶冷却30 s(a)与3 min(b)后的活化核素活度占比Fig.7 Propotion of activity of activated nuclide of gold target cooled for 30 s (a) and 3 min (b)

图8 钽靶冷却30 s(a)与3 min(b)后的活化核素活度占比Fig.8 Propotion of activity of activated nuclide of tantalum target cooled for 30 s (a) and 3 min (b)

图9 钨靶冷却30 s(a)与3 min(b)后的活化核素活度占比Fig.9 Propotion of activity of activated nuclide of tungsten target cooled for 30 s (a) and 3 min (b)

3 结论

本文使用PIC与蒙特卡罗方法，对XG-Ⅲ装置ps激光束线上不同靶材产生的感生放射性核素活度及所致剂量进行了系统性的模拟研究。模拟结果表明，对于激光驱动的轫致辐射X射线源，冷却1 min后，距靶材表面10 cm处的感生放射性剂量率为676.37 μSv/h。而对于激光驱动的光中子源，冷却1 min后，其在相同位置的感生放射性剂量率为65.68 μSv/h。对于相同厚度的铜靶与钽靶，在实验结束1 min后的相同位置处的感生放射性剂量率分别为9.15 mSv/h与165.53 μSv/h。

由于不同靶材产生的活化产物不同，因此周围的感生放射性剂量率变化情况也不同。在其他条件相同的情况下，本文列举的4种靶材中，钽靶和钨靶产生的感生放射性均低于铜靶与金靶。而由于铜靶的活化产物主要为半衰期达到9.74 min的62Cu，因此在这5种靶材中，铜靶的剂量率下降最为缓慢。除此之外，由于活化反应的截面与光子能量有关，而光子能量又会受到靶材厚度的影响，因此，靶材厚度不同会直接导致活化产物含量不同，进而使得感生放射性的变化趋势不同。本文结果可为超短超强激光设施中激光驱动的X射线源和中子源的辐射安全系统设计提供参考。