蓝光二极管抽运Pr∶YLF腔内倍频连续深紫外激光器

牛 娜，窦 微，浦双双，刘天虹,2，魏程亮，宋海龙，郑 权,2*

（1.长春新产业光电技术有限公司，吉林 长春 130012；2.中国科学院 长春光学精密机械与物理研究所，吉林 长春 130033）

1 引言

与传统的红外、可见波段激光器相比，紫外激光具有光子能量高、波长短、冷处理、聚焦性能好等显著特点[1-4]，尤其是200～280 nm波段的紫外激光器在非接触式高精密光学加工、精微材料与器件制造、特殊材料处理、光谱检测、光化学/生化学、医疗等行业颇具吸引力[5-6]。与其他传统的紫外激光器，如He-Cd气体激光器、等离子体紫外激光器相比，二极管泵浦的全固态紫外激光器在工作效率、维护成本、系统体积等方面有更大的优势[7]。

一般而言，全固态紫外激光器获得200～280 nm紫外波长的途径有以下几种形式：以氮化镓铝为发光层的激光二极管可直接输出紫外波长激光；用非线性晶体对输出近红外波长的激光二极管进行非线性频率转换获得紫外波长激光；二极管泵浦的掺铈激光器可输出紫外波段的可调谐激光；非线性晶体倍频绿光泵浦的掺钛蓝宝石激光器可获得紫外激光输出；激光二极管泵浦掺Nd3+离子晶体获得红外波段激光器，再用非线性晶体四倍频/五倍频获得紫外激光[8]。由于前几种获得紫外激光的方式对激光二极管性能要求很高，成本也相对较高，所以目前应用并不广泛。其中，利用非线性晶体四倍频激光二极管泵浦的Nd3+∶YAG晶体激光器获得266 nm紫外光是目前研究最成熟、应用最广泛的全固态紫外激光器方案。但是这种获得紫外光的方式需要经过两次频率转换，大幅降低了光-光转换效率，并增加了结构的复杂性。除了上述几种获得紫外输出的途径之外，近几年来，随着一种可以直接下转换实现可见光输出的稀土元素Pr3+的研究发展[9-12]，利用非线性晶体一次倍频二极管泵浦的掺Pr3+晶体激光器获得紫外激光输出的方法也逐渐成为研究热点。

2007年，德国Vasily Ostoumov等人采用Vtpye结构，在522 nm处输出功率达2.5 W，倍频后获得620 mW的261 nm紫外输出，整体光光转换效率约12.4%[13]。2008年，Vasily Ostoumov等人采用Z型腔结构，利用两个5.3 W的OPS泵浦Pr∶YLF晶体，成功使261 nm处的最高输出功率达1 W[14]，这也是迄今为止，Pr∶YLF晶体中在261 nm处所能达到的最高指标。此后，随着蓝光二极管的发展，2011年，Teoman等人采用两个功率为1 W的InGaN蓝光二极管作为泵浦源，泵浦长度为2.9 mm的Pr∶YLF晶体，最终获得了输出功率为481 mW的261.3 nm紫外光，泵浦光到紫外光的转换效率可达26.1%[15]。2020年，陈晴等人采用V型折叠腔结构，利用两支不同波长的蓝光激光二极管合光后作为抽运源泵浦Pr∶YLF晶体，在抽运光功率为2.8 W时获得了最大输出功率为245 mW的连续紫外261.37 nm激光器[16]。对于Pr∶YLF腔内倍频的200～280 nm连续紫外光的报道主要围绕在261 nm，相关研究较为成熟，功率和效率不断被提升，而200～280 nm范围内的其他连续紫外波长暂无报道。本文从Pr∶YLF晶体荧光谱线出发，研究了Pr∶YLF晶体的其他弱谱线，旨在丰富200～280 nm连续紫外光源的波长研究，为一些生物医学、科学研究等领域奠定实验基础，这是关于腔内倍频Pr∶YLF晶体的弱谱线537 nm输出连续深紫外268 nm激光的首次报道。

2 实验研究

2.1 实验装置

2018年，文献[17]曾报道过蓝光二极管抽运Pr∶YLF晶体腔内倍频348.9 nm紫外激光器。本文在原有的两个不同LD合光泵浦结构基础上，研究了Pr∶YLF晶体荧光谱线特性，通过优化膜系设计和加入全波片配合波长选择，利用非线性晶体倍频Pr∶YLF的弱谱线537 nm基频光，最终获得了268 nm的连续深紫外波长，实验装置如图1所示。

图1 蓝光二极管泵浦的Pr∶YLF激光器装置示意图Fig.1 Schematic diagram of blue laser diode pumped Pr∶YLF laser

根据Pr∶YLF晶体在444 nm、469 nm以及479 nm位置的吸收谱线特性[18]，选择日益成熟的蓝光二极管作为泵浦源，为了提高泵浦功率和吸收效率，本文采用德国OSRAM公司生产的两个不同波长的蓝光二极管以保留偏振特性再合光后作为泵浦源，一个蓝光二极管的功率为1.4 W、波长为444 nm，另一个的功率为1.5 W、波长为469 nm，两个LD分别用f=4.2 mm的单透镜准直，然后再利用45°合光片合光后作为泵浦源，45°合光片表面镀有444 nm的增透膜和469 nm的高反膜，合束后的泵浦光配合直腔结构，通过焦距f=10 mm的聚焦镜汇聚到激光工作物质Pr∶YLF晶体上。

激 光 工 作 物 质 的 尺 寸 为3 mm×3 mm×5 mm，Pr离子掺杂浓度为0.5%，晶体左侧表面镀444～469 nm的增透膜和537 nm的高反膜作为一个腔镜使用，另一侧表面镀444～469 nm和537 nm的增透膜。作为倍频基频光的非线性晶体选择非线性系数较高的频率转换晶体BBO，晶体切割角度为47.1°，晶体尺寸为2 mm×2 mm×7 mm，BBO晶体双面抛光未镀膜。Pr∶YLF和BBO晶体分别固定在铜制机械件中热传导散热并通过热电制冷器精确控温。

谐振腔采用简单直腔结构，输出镜M1曲率半径为200 mm，表面镀有537 nm高反膜和268 nm增透膜、522 nm和607 nm部分透过膜。输出镜M1对268 nm增透膜的透过率约为60%，对522 nm透过膜的透过率约为15%，对607 nm透过膜的透过率约为65%。输出镜M1距Pr∶YLF晶体端面约40 mm，系统输出后利用三角棱镜进行分光滤除杂散光。谐振腔内全波片为厚度约0.351 mm的石英片。

2.2 实验结果及分析

实验中首先使用海洋光学光纤光谱仪HR4000测试了Pr∶YLF晶体在400～580 nm的荧光谱线，如图2所示，除了已经获得的较强谱线522 nm外，还有两条弱谱线，分别为537 nm和谱线较宽的546～549 nm，为获得荧光谱线线宽较小的537 nm的倍频光，根据晶体的荧光谱线特性分析和多次的镀膜实验后，对实验系统和谐振腔镜片M1进行了改进设计。系统采用了最简单的直腔结构，主要是由于实验采用腔内倍频产生深紫外光的形式与可见光激光器不同，谐振腔内的镜片需含有深紫外波段的反射或透射膜，而镜片的镀膜材料在深紫外波段都有较大的吸收，含有深紫外膜的镜片对镀膜工艺要求很高而且透过率很难达到理想值。采用折叠腔等结构虽然可通过优化倍频晶体处的光斑大小提高倍频效率，但是折叠腔需额外增加腔镜，由此引起的紫外损耗会远大于通过结构优化晶体处光斑大小带来的增益，所以采用最简单的直腔结构可以减少谐振腔所需镜片，从而可以很大程度降低镜片表面的紫外损耗，降低激光器阈值。

图2 Pr∶YLF晶体的荧光谱线Fig.2 Emission spectra of Pr∶YLF crystal

输出镜M1表面镀有基频光537 nm高反膜和倍频光268 nm增透膜，受镀膜材料和工艺限制，268 nm增透膜的透过率大约可以做到60%。除此之外，为了抑制附近其他谱线的竞争，输出镜M1表面还镀有522 nm和607 nm的部分透过膜，由于522 nm和537 nm波长较接近，在保证537 nm高反膜反射率的情况下，522 nm部分透过膜的透过率约为15%，607 nm部分透过膜的透过率约为65%。实验中首先利用537 nm输出镜替代输出镜M1观察效果，在泵浦功率最大时调试光路，调试时使用光谱仪测试输出光谱，可以观察到，537 nm谱线不稳定，与546 nm谱线存在竞争关系，谱线交替跳动。光谱测试图如图3所示。

图3 基频光光谱测试图Fig.3 Spectrogram of fundamental laser

由于537 nm和546～549 nm谱线接近，很难通过膜系透过率的差别抑制546～549 nm的谱线产生。将537 nm输出镜更换为紫外输出镜M1重新调制光路，加入倍频晶体BBO进行腔内倍频，同时在谐振腔内插入一个起相位延迟作用的537 nm全波片，全波片的厚度按波长537.9 nm设计，对波长537.9 nm的光偏振无影响，但是对其他波长的光会产生相位延迟。由于倍频晶体BBO在谐振腔内倍频时需要偏振选择，它与全波片配合在一起会增加546～549 nm波段在谐振腔内的损耗，从而抑制546～549 nm波段光谱的产生。最终通过仔细调节波片角度获得了单一波长的连续深紫外光输出，用功率计测试最大输出功率约8.37 mW，用光谱仪测得紫外光的中心波长为268.89 nm，测试结果如图4所示。

图4 连续紫外光光谱测试图Fig.4 Spectrogram of continuous ultraviolet laser

本文获得了比较弱的268 nm深紫外连续光谱，一方面是由于腔镜镀膜工艺的限制，腔镜对紫外光的损耗较大；另一方面，由于腔镜损耗问题限制了谐振腔型的选择，也部分降低了基频光的倍频效率，间接影响了深紫外连续光的输出。此外，为了抑制546～549 nm波段激光、获得单一波长的268 nm连续深紫外输出，加入了537 nm的全波片，也对紫外光有一定的损耗，但是波片的加入理论上对线宽也有一定的压缩作用，也可以为日后窄线宽的连续深紫外激光器提供实验基础。本文只是获得268.89 nm的连续深紫外光谱，功率较低，还有很大改进空间，相信日后通过紫外镜片镀膜材料和技术的提升，可以大幅度降低连续深紫外激光的损耗，配合谐振腔的结构优化和泵浦功率的提高，可以进一步实现更高的连续深紫外光的功率输出。

3 结论

本文采用简单直腔结构，研究了双蓝光二极管合光泵浦Pr∶YLF晶体腔内倍频的全固态连续深紫外激光器。通过优化腔镜的膜系设计，加入537 nm全波片配合波长选择，利用非线性晶体BBO倍频Pr∶YLF的弱谱线537 nm，最终首次成功获得了连续深紫外激光，利用光谱仪测试深紫外连续光谱的中心波长为268.89 nm，最大输出功率为8.37 mW。该波长的首次获得为Pr∶YLF晶体弱谱线倍频的进一步研究奠定了基础，丰富了Pr∶YLF晶体在200～280 nm连续紫外光源的波长。