湖州市PM2.5浓度变化及传输特征分析

尹浩 郯俊岭 王巨勇 李洪权 奚雷 吴彬 邱吉东

(1.湖州市气象局，浙江 湖州 313000； 2.湖州宇成信息科技有限公司，浙江 湖州 313000； 3.德清县气象局，浙江 德清 313200)

引言

随着经济和城市化的迅速发展，大量污染物集中排放导致城市空气重污染事件频发。作为各种光化学反应的载体，PM2.5可以促进大气光化学反应的发生，其对环境污染及人体健康有严重危害。

重污染天气过程受污染物排放和大气扩散条件共同影响，而扩散条件与天气状况密切相关。董贞花等[1]发现平直的环流、弱的气压场、高湿、小风、逆温均有利于重污染的产生。杨磊等[2]对沈阳一次PM2.5重污染过程分析指出，近地面层持续逆温、高相对湿度和弱北风为颗粒物吸湿增长和长时间聚集提供了有利的天气条件。王振等[3]研究了气象因素对PM2.5浓度的影响，指出相对湿度与PM2.5呈正相关，降水对PM2.5具有一定的清除作用，风速与PM2.5呈反相关。总的来说，高湿、小风、逆温等静稳气象条件有利于污染物的聚集。

此外污染物随大气环流通过中远距离传输到其他城市是形成区域性大气污染的重要原因[4]。康晖等[5]研究了长三角地区冬季大气PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)污染特征，发现PM2.5、OC和EC的质量浓度与主要气团的传输路径有较好的相关性，自空气质量较差区域气团的PM2.5、OC和EC的质量浓度是来自空气质量较好区域的1.14—1.70倍、1.55—2.10倍和1.94—2.47倍。涂小萍等[6]对浙江北部一次爆发式发展重度大气污染过程进行研究表明，大气污染爆发式发展与冷空气有关，持续冷平流输送表现在1000 m以上层次，1000 m以下边界层内冷空气偏弱，但足以让边界层盛行风向改变为西北风，为粒子向东南方向输送提供动力条件。葛跃等[7]对苏锡常地区PM2.5污染特征及潜在源分析指出，山东南部、江苏西部、安徽东部、浙江北部及江西西北地区对苏锡常冬季PM2.5浓度贡献较大。王茜[8]利用轨迹模式研究上海PM10和NO2的潜在源贡献因子分布特征，指出冬、春和秋季潜在源贡献因子高值主要集中在江苏南部、河南和安徽等地的带状区域也有一定贡献，说明这些区域是上海这2种污染物的潜在源区。赵倩彪等[9]利用后向轨迹模型结合上海PM2.5的浓度数据，研究发现长三角地区的排放对上海的贡献最为显著，苏北、山东等地区的排放对上海也有较明显的贡献。在各地大气污染物特征分析中后向轨迹模式被广泛应用，并结合潜在源分析方法，可以得到不同季节污染来源的差异性[10-15]。

杜勤博等[16]研究发现，汕头PM2.5日变化呈单峰型，与多数内陆城市不同。湖州位于太湖南岸，距离杭州湾100 km，其PM2.5浓度变化特征又是怎样的呢？湖州地区PM2.5污染物传输有哪些特征呢？本文旨在通过分析湖州市PM2.5的浓度变化及传输特征，同时结合潜在源贡献因子(PSCF)方法、浓度权重(CWT)方法探讨污染过程成因和潜在源分布，以期为湖州市大气污染控制提供数据支撑，对开展大气联防联控有重要意义。

1 资料与方法

1.1 资料来源

全国AQI及PM2.5浓度小时分布资料，以及湖州城西水厂、德清丰庆、长兴职教中心、安吉城东4个大气成分监测站的5项污染物(O3、PM2.5、PM10、NO2和SO2)浓度数据，监测时间为2014年10月16日至2018年12月31日，分辨率为1 h。其中春、夏、秋季分别用3—5月、6—8月、9—11月资料的平均，冬季则为12月至翌年2月的平均。

美国国家环境预报中心GDAS(Global Data Assimilation System)数据，空间分辨率为1°×1°，时间分辨率为6 h，用于模式粒子后向轨迹模拟。

1.2 研究方法

选取近5 a内湖州地区AQI>200的8次重污染天气过程进行分析(表1)。

表1 2014—2018年湖州市8次重污染过程Table 1 8 heavy pollution processes from 2014 to 2018 in Huzhou city

利用目前在国内外被广泛应用于分析污染物来源及确定传输路径的HYSPLIT轨迹模式(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)，对湖州8次重污染过程进行后向轨迹模拟。选取湖州城西水厂(30.86°N，120.04°E)作为后向轨迹起始点，起始高度设置为100 m，每隔1 h模拟一条后向轨迹，推算时间48 h。

将模拟出来的众多轨迹通过聚类分析方法，得到湖州地区气团输送的不同轨迹组，结合PM2.5的实况分布特征，进一步分析污染物的来源。并通过PSCF和CWT方法分析重污染事件发生的污染物潜在源区分布特征。

2 结果分析

2.1 PM2.5浓度变化特征

2.1.1 PM2.5浓度的频率分布

图1为PM2.5日平均浓度的频率分布，分析发现，频率分布呈指数分布，高频率区主要集中在20—40 μg·m-3之间，峰值出现在25 μg·m-3，频率达到2.7%。高浓度值出现的频率较少，其中高于100 μg·m-3出现频率为5.53%，150 μg·m-3以上的频率仅为0.85%。此外，根据《环境空气质量标准(GB3095—2012)》，2014—2018年湖州PM2.5日平均浓度高于污染限值(二级标准)75 μg·m-3的频率为12.93%，年平均超标日数47.3 d。

图1 湖州PM2.5日平均浓度频率分布Fig.1 Frequency variation of the daily average concentration of PM2.5 in Huzhou city

湖州其他三县(德清、长兴和安吉)分布趋势与湖州基本一致(图略)，但安吉高值区频率分布明显少于湖州和其他两县，表现为安吉出现污染频率更低。

结合2014年10月16日至2018年12月31日湖州PM2.5日平均浓度的逐日变化(图2)发现，PM2.5

横线为日平均浓度污染限值75 μg·m-3图2 监测时段内湖州PM2.5平均浓度逐日变化Fig.2 Daily average concentration of PM2.5 in Huzhou city during the monitoring period

日平均浓度呈现明显的年变化周期特征，每年冬季(12月至翌年1月)出现峰值，夏季、初秋(8—10月)则为谷值。其中，日平均浓度超过200 μg·m-3共2 d，分别为 2017年12月31日(221.2 μg·m-3)和2015年1月25日(214.3 μg·m-3)。

2.1.2 PM2.5浓度的月变化

从PM2.5月平均浓度变化曲线(图3)可以看到，月平均浓度呈现明显的季节性变化，重污染集中出现在冬季(12月和1—2月)，均保持在60 μg·m-3以上，其中最高值出现在1月(70.12 μg·m-3)；低值区为夏季和初秋(7—9月)，浓度低于30 μg·m-3，最低值出现在8月(25.93 μg·m-3)。结合湖州各季节PM2.5日平均浓度超标情况(表2)可见，2014年10月16日至2018年12月31日湖州共超标199 d，其中冬季出现125 d，春、秋季各占36 d和33 d，而夏季仅有5 d超标。湖州年平均超标日数为47.3 d。长兴为最高，年平均超标日数为58.7 d，安吉最低，为29.5 d。

图3 湖州市PM2.5月平均浓度变化Fig.3 Changes of the monthly average concentration of PM2.5 in Huzhou city

表2 湖州地区PM2.5平均浓度超标日数Table 2 Number of days with average concentrations of PM2.5 exceeding the standard in different counties of Huzhou region

从不同季节来看，各地都表现为冬季更容易出现PM2.5污染，春、秋季次之，夏季最低，其中安吉夏季仅出现2次PM2.5超标。

2.1.3 PM2.5浓度的日变化

由图4湖州PM2.5小时平均浓度日变化可以看到，PM2.5小时平均浓度的日变化在42.71—48.19 μg·m-3范围内，呈主副双峰型分布特征，其中

图4 湖州市PM2.5小时平均浓度日变化Fig.4 Daily change of hourly average concentration of PM2.5 in Huzhou city

主峰出现在10时，副峰出现在02时，谷值则在18时。结合NO2浓度日变化(图略)，NO2在14时存在低谷，02—10时维持高峰值，20—22时存在另一高峰值，且NO2与PM2.5存在正相关，相关系数达0.97。SO2呈单峰分布，峰值出现在10时。NO2和SO2的变动对PM2.5的影响较大。

2.2 传输特征分析

2.2.1 后向轨迹聚类分析

利用HYSPLIT轨迹模式并结合全国PM2.5实况分布对筛选出来的8次重污染过程进行分析(图5)。

图5 2015年1月3—5日(a)、2015年1月17—27日(b)、2015年12月8—12日(c)、2015年12月19—25日(d)、2016年3月1—3日(e)、2017年1月1—4日(f)、2017年12月30—31日(g)、2018年1月29—31日(h)湖州市8次重污染天气下气团轨迹聚类分析Fig.5 Distributions of cluster analysis of air mass trajectory of 8 heavy pollution kinds of weather on January 3-5 (a),January 17-27 (b),December 8-12 (c),December 19-25 (d),2015,March 1-3,2016 (e),January 1-4 (f),December 30-31 (g),2017,and January 29-31,2018 (h) in Huzhou city

2015年1月3—5日湖州市主要有5类气团运动轨迹，其中从杭州向北进入湖州的轨迹占所有轨迹数的40.63%，其次为从杭州经杭州湾转向嘉兴继而进入湖州的轨迹，该轨迹占所有轨迹数的22.92%，这两条轨迹较短，表示气团移动速度较慢。结合PM2.5实况分布可知，1月1—2日湖州至杭州一带空气质量良好，表明这两条路径并不是PM2.5传输的主要路径，但气团水平移动缓慢，不利于污染物的扩散，在污染后期有利于PM2.5的累积。其他3条路径虽然轨迹数占比较少，但都途径污染物高值区，因此这次重污染天气主要是通过长距离传输形成的污染过程。可以大致将3条路径归纳为西北路径和偏东路径两类，西北路径通过西北内陆经过安徽或江苏进入湖州；偏东路径途径渤海和山东半岛，具有海洋性气团性质，气团湿度较大，有利于污染物的二次生成[17]，也是湖州地区污染事件的主要传输路径之一。

2015年1月17—27日这次过程的轨迹聚类分析结果也可以分为西北路径、偏东路径、偏西路径和偏南路径4类。结合各时段PM2.5浓度分布实况分析发现，在过程前期我国东北地区的西部、华北、黄淮、江汉及西南地区东部均已出现严重污染天气，在此次过程中西北路径、偏西路径及偏东路径皆属于长距离输送路径，且途经上游严重污染地区，是形成这次重污染过程的原因之一。在过程后期，气团活动主要表现为偏南路径，大气水平扩散能力弱，有利于污染物的积累。

2015年12月8—12日，PM2.5实况分布表明在过程前期北京、河北及辽宁等地发生严重污染，而后气团通过西北路径和偏东路径，一部分经过江苏境内进入湖州，另一部分自辽宁及山东半岛经过海上进入湖州，以上路径为污染物主要传输路径。偏南路径中气团途经地空气质量良好，该路径为清洁路径。

2015年12月19—25日后向轨迹聚类结果显示，路径大致分为3类，分别是西北路径、偏东路径和偏西路径。实况显示，过程前我国华北南部、黄淮、江淮北部地区出现重污染天气，19—20日主要受西北路径影响，PM2.5自河南经安徽进入湖州，湖州地区PM2.5浓度快速增加；21日开始在偏东气流的作用下，PM2.5从辽宁、山东等地经海上进入江苏东部继而向湖州输送；过程后期(23—25日)华东中西部仍维持重污染天气，仍有污染气团通过偏西路径向湖州输送，主要路径占比达25.6%，且传输距离较短，表明大气扩散能力弱，污染加重。

2016年3月1—3日，湖州出现重污染天气，相比其他7次过程，该过程相对最弱。3月1日我国华北东部、华中大部、湖南和江西局部均出现中度污染天气，从后向轨迹聚类图中可以发现有3条西北路径，气团路径均经过PM2.5浓度高值区，在西北路径的引导下污染带前锋压至江苏南部、浙江北部、江西西北部。3月2日起受西南偏西路径影响，既有长距离的输送影响，又有短距离的局地贡献，有利于PM2.5的积累，PM2.5浓度在3月3日达到峰值。

2017年1月1—4日，过程前期PM2.5高值区主要在华北南部、黄淮和江汉地区，另外湖南、江西地区也存在轻度到中度污染。与其他过程西北路径下污染物快速传输不同，本次过程主要受占比达58.33%的短距离偏西路径影响，北方高浓度的PM2.5向南缓慢扩散并与本地污染物相叠加，PM2.5不断聚集，形成重污染天气。

2017年12月30—31日，过程前期陕西、河南、河北及山东发生严重污染，而浙江一带空气质量优良，30日开始气团沿西北路径自PM2.5高值区向东南方向传输，西北路径占比高达91.7%，是本次过程的主要影响路径。

2018年1月29—31日，过程前期河南、山东南部、江苏及安徽北部出现严重污染天气，29—31日受西北路径长距离输送影响，湖州地区出现高浓度大气污染。

2014年10月16日至2018年12月31日，湖州共出现8次重污染过程。利用后向轨迹方法并结合PM2.5实况分布发现，8次过程西北路径出现7次，偏东和西南偏西路径各出现4次，偏南路径2次，可见西北路径是湖州空气污染的最主要传输路径(表3)。污染过程1主要受西北和偏东路径影响，过程后期短距离传输的偏南路径，大气水平扩散能力弱，有利于污染物的积累；过程2受西北、偏东及偏西中远距离传输的主要影响，偏南路径的作用与过程1类似；过程3主要影响路径是西北和偏东路径，与过程1和过程2不同的是偏南路径在该过程中是清洁路径；过程4先后受西北、偏东和偏西路径的传输作用，导致重污染发生；过程5主要是西北路径起主导作用，之后又存在偏西或西南气流的混合作用；过程6路径单一，仅受偏西路径影响；过程7和过程8均是西北传输起主导作用。

表3 8次重污染过程主要传输路径统计表Table 3 Statistics of main transportation paths in 8 heavy pollution processes

利用聚类分析方法发现，影响湖州的污染物传输路径主要分为4类(图略)，其中占比最高的是西北路径，达28.51%，PM2.5峰值浓度达291 μg·m-3，平均浓度达125.7 μg·m-3，其次是偏东路径(26.21%)，PM2.5峰值浓度达283 μg·m-3，平均浓度达125.4 μg·m-3，西南偏西和偏南路径占比分别为24.34%和20.94%，峰值浓度分别为260 μg·m-3和246 μg·m-3，平均浓度分别为123.6 μg·m-3和121.2 μg·m-3(表4)。从路径占比、PM2.5峰值和平均浓度统计结果，进一步印证了西北路径是湖州空气污染的最主要传输路径。

表4 8次重污染过程主要传输路径及PM2.5浓度Table 4 Main transport path and PM2.5 concentration in 8 heavy pollution processes

2.2.2 潜在源区分析

聚类分析方法可以初步了解后向轨迹气团的来源方向、路径和传输距离，但不能确定潜在源区。本文应用潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)对湖州地区PM2.5潜在源地区进行识别。PSCF是基于HYSPLIT模型用来确认污染物的区域来源的一种方法，该方法将研究区域划分为相等的小网格，PSCF值就是经过某一个网格(i、j)的污染轨迹个数(mij)与总轨迹个数(nij)的比值，即:

(1)

为减少不确定性，引入权重因子，即WPSCF=Wij×PSCF(2)，Wij定义如下：

由于PSCF值是一种条件概率，无法确定研究区域污染程度，因此需要结合浓度权重轨迹分析(CWT)来确定不同区域贡献的相对大小。CWT先计算出轨迹的权重浓度，再定量得到某个网格的平均浓度权重，计算公式为：

(3)

式(3)中,l是经过网格轨迹；M是总轨迹数；Cijl是轨迹l经过网格时对应的PM2.5质量浓度；τijl是轨迹l在网格停留时间。计算时加入权重系数，即可得WCWT。综合以上可知，WPSCF数值越大表示该地区污染轨迹占比越高，WCWT数值越大表示潜在源区对湖州地区PM2.5贡献越大。

2014—2018年8次重污染天气的WPSCF、WCWT及聚类轨迹分布如图6所示，图中WPSCF大值区主要集中在安徽中西部，包括六安、合肥等这些传输通道上的城市，其中六安地区WPSCF值达0.8以上，说明该区域污染轨迹占比较高，污染物传输对湖州PM2.5浓度有较大影响；同样，WCWT结果显示在西北路径上存在WCWT大值区，最大值出现在安徽中西部，达200 μg·m-3以上，由此可见该地区对湖州市PM2.5浓度贡献相对较大。

图6 2014—2018年8次重污染天气PM2.5的WPSCF(a)和WCWT(b)分布特征Fig.6 Distributions of weighted potential source contribution function (a) and weighted concentration-weighted trajectory (b) for PM2.5 in 8 heavy pollution processes from 2014 to 2018

3 结论与讨论

(1)2014年10月16日至2018年12月31日湖州地区PM2.5日平均浓度频率呈指数分布，高频率区主要集中在20—40 μg·m-3之间。年平均超标日数从高到低依次为长兴(58.7 d)>德清(53.4 d)>湖州(47.3 d)>安吉(29.5 d)。PM2.5日平均浓度的年变化呈现明显周期特征，PM2.5污染主要出现在冬季(12月至次年1月)，夏季、初秋(8—10月)则为低浓度值；PM2.5小时平均浓度的日变化呈主副双峰型分布特征，其中主峰出现在10时，副峰出现在02时，谷值则在18时，NO2和SO2的变动对PM2.5的影响较大。

(2)利用后向轨迹方法并结合PM2.5实况分布发现，8次过程中西北路径出现7次，偏东和西南偏西路径各出现4次，偏南路径2次；通过聚类分析发现，西北路径占比最高，达28.51%，其次是偏东路径(26.21%)，西南偏西和偏南路径占比分别为24.34%和20.94%，路径占比、PM2.5峰值和平均浓度统计结果进一步印证了西北路径是湖州空气污染的最主要传输路径，偏东路径次之。

(3)湖州地区PM2.5污染主要通过西北和偏东路径进行中远距离传输。西北路径传输对湖州地区影响较大，偏东路径下气团经过海面，夹带的水汽与颗粒物充分混合，会加剧颗粒物的二次生成和老化过程。西南偏西路径和偏南路径对湖州空气污染也有一定贡献，但存在不确定性，个别过程中偏南路径表现为清洁通道。

(4)PM2.5的WPSCF和WCWT结果分布类似，其贡献高值区域主要集中在西北路径输送通道上的城市群，这8次过程显示安徽中西部地区是主要潜在源区。