基于正交试验的天然气脱硫工艺优化

肖荣鸽，庄 琦，王梦霞，周 鹏，鱼红平

（1. 西安石油大学 石油工程学院，陕西 西安 710065；2. 中国石油长庆油田第二采油厂，甘肃 庆阳 745100）

随着标准GB 17820-2018《天然气》的发布与实施，进入长输管道天然气的总硫质量浓度要求由200 mg/m3降低为20 mg/m3，H2S质量浓度要求由20 mg/m3降低为6 mg/m3，给天然气净化工艺带来了新的挑战[1]。 目前国内大多数天然气净化厂脱硫装置净化气不能满足此要求，急需进行工艺改进[2]。 天然气净化工艺改进的基本思路是对工艺参数进行敏感性分析，找出对净化效果和能耗影响较大的关键参数并对其进行优化，且常用的敏感性分析主要包括各参数的操作条件变化程度对净化效果的影响和正交试验两种方法[3]。

目前对于脱硫工艺的参数分析更多倾向于对净化效果的敏感性分析[4]，对于工艺能耗的敏感性分析相对较少。 商剑峰等[5]根据现场醇胺溶液脱酸装置满负荷运行统计结果，指出重沸器再生用蒸汽占脱酸气工艺总能耗的60%～70%；商丽[6]运用黑箱方法计算出再生塔能耗占总能耗的90%以上。 对于天然气脱硫工艺的能耗研究中，各学者均认为再生塔能耗在脱硫工艺总能耗中占比最大，而再生塔能耗由塔底重沸器能耗和塔顶冷凝器能耗两部分组成。 常学煜等[7]指出再生塔进口温度越低，再生塔能耗越高；卫浪等[8]基于二次回归正交试验得出参数对重沸器能耗的影响程度从大到小依次为：再生塔进塔温度＞醇胺溶液循环量＞再生塔回流比；杜廷召等[9]指出闪蒸压力对重沸器负荷有一定影响。 综上可见，闪蒸压力、再生塔进料温度和再生塔回流比三个参数通过影响再生塔能耗进而影响整个脱硫工艺的能耗。 此外，关于工艺能耗分析中的研究对象并不统一，文献[10,11]中考虑的是工艺总输入能耗，即泵能耗与重沸器能耗之和；而文献[2,12]中考虑的是工艺总能耗，即机泵装置能耗、冷却装置能耗和加热装置能耗之和。

本文基于HYSYS软件对某天然气净化厂二乙醇胺（DEA）法脱硫工艺进行模拟。 首先增加DEA循环量使天然气净化效果达标，然后在采用单因素法分析闪蒸压力（节流阀出口压力）、再生塔进料温度和再生塔回流比3个参数对能耗影响的基础上，结合正交试验多因素分析法，探究参数对工艺总输入能耗和工艺总能耗的影响，并优选出最佳工艺参数，以期在满足净化气气质要求的前提下实现节能降耗。

1 工艺模拟与参数分析

1.1 DEA法脱硫工艺模拟

醇胺法是目前最常用的脱硫脱碳方法， 其中DEA吸收剂因其蒸气压低、蒸发损失小、腐蚀性弱、所需投资少等优点被广泛应用[13,14]。 某天然气净化厂采用DEA法脱硫工艺，原料气各组分含量（物质的量分数，下同）如表1所示。

表1 原料气组分含量

由于GB 17820-2018《天然气》标准的实施，导致原工艺净化气中H2S质量浓度不满足要求， 需要对其进行工艺改进。

基于HYSYS软件模拟该天然气净化厂DEA法脱硫工艺流程，物性包选用Amine中的Kent-Eisenberg[7]。原料气经入口分离器后进入吸收塔与DEA溶液反应，净化气从吸收塔塔顶进入脱水单元，吸收了酸性组分的塔底富液经闪蒸罐、贫/富换热器后进入再生塔，酸气从塔顶冷凝器进入硫磺回收单元，解吸了酸性组分的塔底贫液经贫/富换热器、冷却器和增压泵重新进入吸收塔。 构建的DEA法脱硫工艺流程模型如图1所示，DEA法脱硫装置主要运行参数如表2所示。

图1 DEA法脱硫工艺流程模型

表2 DEA法脱硫装置运行参数

为使天然气净化效果达标，保持工艺中DEA的质量分数为28%，逐渐增加DEA循环量，模拟结果如图2所示。

图2 DEA循环量对净化气中H2S质量浓度和CO2含量的影响

由图2确定了DEA循环量为37.5 m3/h，此时净化气中H2S质量浓度为4.81 mg/m3、CO2含量为0.38%，均满足GB 17820-2018《天然气》中的一类气质要求。

1.2 参数对工艺能耗的影响分析

通过将DEA循环量增加至37.5 m3/h， 净化气气质达到标准。 为了进一步降低能耗，还需优化部分工艺参数完成工艺改进。 由于DEA循环量、浓度等参数已固定，所以主要考虑闪蒸压力、再生塔进料温度和再生塔回流比对工艺能耗的影响。 由于各学者对工艺能耗分析中的研究对象并不统一，为此本文深入分析上述各参数对工艺各部分能耗的影响，进而为下文探究各参数对工艺总输入能耗 （Q1和Q4之和）和总能耗（Q1、Q2、Q3和Q4之和）的影响是否一致提供支撑。

1.2.1 闪蒸压力

保持其它参数不变，设定闪蒸压力范围为200～800 kPa，以50 kPa的步长增长，观察并分析闪蒸压力对Q1、Q2、Q3和Q4的影响，结果如图3所示。 由图3可知，闪蒸压力对Q1和Q3的影响显著，变化值分别为1380 kW和1308.6 kW；对Q2和Q4几乎没有影响。 增大闪蒸压力抑制了富液中的气体逸出，导致更多的酸气在再生塔分离，因此重沸器能耗Q1增大[9]；且引起贫/富换热器出口物流9的温度升高， 冷却器温差增大即冷却器能耗Q3增大。

图3 闪蒸压力对Q1、Q2、Q3和Q4的影响

1.2.2 再生塔进料温度

保持其它参数不变，设定再生塔进料温度范围为80～110 °C，以2 °C的步长增长，观察并分析闪蒸压力对Q1、Q2、Q3和Q4的影响，结果如图4所示。 由图4可知，再生塔进料温度对Q1和Q3的影响显著，变化值分别为1814 kW和1802 kW； 对Q2和Q4几乎没有影响。 当再生塔进料温度处于80～110 °C之间，Q1和Q3随再生塔进料温度的升高近似线性下降。 重沸器能耗Q1随进料温度升高而降低[15]；且由于再生塔塔底温度固定，再生塔进料温度越高，贫/富换热器出口的物流9温度越低， 冷却器的温差越小即冷却器能耗Q3越低。

图4 再生塔进料温度对Q1、Q2、Q3和Q4的影响

1.2.3 再生塔回流比

保持其它参数不变，设定再生塔回流比范围为1～2，以0.1的步长增长，观察并分析再生塔回流比对Q1、Q2、Q3和Q4的影响，结果如图5所示。 由图5可知，再生塔回流比对Q1和Q2的影响显著， 变化值分别为934 kW和923 kW；对Q3和Q4几乎没有影响。 当再生塔回流比处于1～2之间，Q1和Q2随再生塔回流比的升高近似线性上升。 增大再生塔回流比，再生塔内气液传质推力上升促进酸气解析，提高了贫液再生度，导致重沸器和冷凝器能耗均增大[9]。

图5 再生塔回流比对Q1、Q2、Q3和Q4的影响

2 工艺参数优化

正交试验设计是一种研究多因素多水平的设计方法，通过选择一部分有代表性水平组合来代替全面试验可显著减少试验次数，被广泛用于多个领域[16]。 在天然气净化领域，梁平等[17]基于ProMax软件进行原料气处理量、胺液循环量等九因素三水平的正交试验；卫浪等[8]基于HYSYS软件进行MDEA富液进塔温度、MDEA循环量和再生塔回流比三因素三水平的正交试验，进而对脱硫工艺参数进行了优化。本文基于HYSYS软件进行正交试验， 分析前文3个参数对工艺总输入能耗和总能耗的影响，探究参数对工艺总输入能耗和总能耗的影响是否一致，并优选出最佳工艺参数，使脱硫工艺在满足净化气气质要求的前提下降低能耗。

2.1 正交试验方案

选择闪蒸压力、再生塔进料温度和再生塔回流比3个因素为自变量， 分析其对总输入能耗和总能耗的影响，正交试验编码水平如表3所示。 因SPSS软件在正交试验设计、结果分析中的独特优势使其应用广泛，故采用SPSS软件进行正交试验方案设计和试验结果方差分析[18]。 通过HYSYS软件进行正交试验，试验结果如表4所示。

表3 编码水平

表4 正交试验结果

2.2 正交试验结果分析

通过SPSS软件对试验结果拟合后进行方差分析，分析结果见表5和表6。 其中，方差分析中均方差等于第Ⅲ类平方和除以相对应的自由度，F值等于因素均方差除以误差均方差[19]。 F值越大，表示该因素对试验结果的影响程度越高；P值代表各因素的显著性水平，当P ＜0.05，表明该因素对试验结果影响显著，具有统计学意义；模型的相关系数R2越大，表示该模型拟合效果越好，试验误差越低[17]。

由表5和表6可知，各因素的P值均为0.000，表明各因素对总输入能耗和总能耗的影响极其显著，且通过比较F值大小， 得出参数对工艺能耗的影响程度从大到小依次为： 再生塔进料温度＞再生塔回流比＞闪蒸压力。

表5 总输入能耗方差分析

表6 总能耗方差分析

2.3 参数优化

将各因素水平上的试验结果进行平均化处理，计算出闪蒸压力、再生塔进料温度和再生塔回流比对总输入能耗的极差分别为143.20、1222.05和364.62；对总能耗的极差分别为285.60、2443.06和723.42。极差反映了各因素水平对试验结果影响权重大小，极差越大，表明该因素对试验结果的影响权重越大[20]。通过极差分析，得出各参数对总输入能耗和总能耗的影响趋势，如图6所示。 由图6可知，参数对工艺总输入能耗和总能耗的影响是一致的，表明工艺总输入能耗和总能耗均可用于天然气脱硫工艺的能耗分析；工艺能耗随闪蒸压力的增大而增大、随再生塔进料温度的升高而减少、随再生塔回流比的增大而增大； 各因素对能耗的影响程度从大到小依次为：再生塔进料温度＞再生塔回流比＞闪蒸压力。

图6 参数对总输入能耗和总能耗的影响趋势

通过极差分析， 优选出最低能耗水平组合方案，即最佳工艺优化方案：闪蒸压力为500 kPa、再生塔进料温度为105 °C、再生塔回流比为1.3。 其中，工艺参数优化前后的对照如表7所示。 由表7可知，相较于未优化之前， 工艺总能耗由7262.3 kW降低至5362.2 kW，能耗降低了约26%；净化气H2S质量浓度由4.81 mg/m3上升为5.82 mg/m3，仍满足新标准下一类净化气的气质要求。

表7 参数优化效果对比

3 结论

（1）通过HYSY软件分析了闪蒸压力、再生塔进料温度和再生塔回流比对脱硫工艺各部分能耗的影响，结果表明：闪蒸压力和再生塔进料温度对重沸器和冷却器的能耗影响较大，且能耗随闪蒸压力的增大而增大， 随再生塔进料温度的增大而减小；再生塔回流比对重沸器和冷凝器的能耗影响较大，且能耗随再生塔回流比的增大而增大。

（2）通过分析参数对总输入能耗和总能耗的影响，证明了工艺参数对总输入能耗和总能耗的影响具有一致性， 均可用于天然气脱硫工艺的能耗分析。 通过方差、极差分析，得出3个参数对工艺能耗的影响程度从大到小依次为： 再生塔进料温度＞再生塔回流比＞闪蒸压力。

（3）通过正交试验得出最佳工艺参数，即：闪蒸压力500 kPa、再生塔进料温度105 °C、再生塔回流比1.3。相较于原工艺，优化后工艺总能耗由7262.3 kW降低至5362.2 kW，降低了约26%。 表明在净化气达标的基础上，优化闪蒸压力、再生塔进料温度和再生塔回流比三个参数对降低工艺能耗有较好效果。