常州市颗粒物湿清除和雨后PM2.5浓度增长研究*

何 涛 彭 燕 雷正翠

(1.江苏省常州环境监测中心，江苏 常州 213001；2.江苏省常州市气象局，江苏 常州 213022)

大气干湿沉降是大气化学、环境化学和生物地球化学研究的重要内容之一，在大气—水—土壤圈的物质循环中扮演着重要的角色。降水的湿清除过程是大气污染物的一个重要去除方式。降水与颗粒物之间会相互影响[1]，大气凝结核对成云致雨有重要作用[2]，而降水的云中和云下清除对颗粒物浓度的影响也较大。此外，颗粒物对降水的化学性质[3]有较大影响。目前，对降水的研究主要集中在降水化学[4]、降水的湿清除作用和机制[5]、湿清除通量[6]、降水生物特性[7]等方面。降水对颗粒物的湿清除效果受降水强度[8]、雨前污染物浓度[9]、颗粒物和雨滴粒径分布[10]、颗粒物化学组成[11]等多种因素影响，弱降水可能导致颗粒物浓度不降反升。研究一个区域的降水与污染物之间的相互关系显得尤为重要。雨后颗粒物的浓度变化受污染源排放、相对湿度、大气扩散条件等[12]多种因素影响，在污染源变化较小的情况下，雨后颗粒物浓度变化应具有一定的规律性。目前，对雨后颗粒物浓度增长规律的报道较少。受区域性、季节性和降水强度等因素影响，数值模式对雨后的空气质量变化趋势预报效果较差。因此，预测雨后的颗粒物浓度变化趋势是空气质量预测预报的一个难点。

常州市地处长三角腹地，与南京市、上海市等距相望，该区域酸雨较多[13]、大气颗粒物污染较重[14]，研究该区域降水对颗粒物的影响具有重要意义。选取常州市2015-2018年降水、PM2.5浓度和PM10浓度数据，研究降水对大气颗粒物的湿清除作用，并探讨雨后PM2.5浓度的增长速度及PM2.5低浓度持续时间，以期为长三角区域的大气污染管控措施制定、降水对大气污染的影响评估及雨后空气质量预报提供技术支撑和借鉴。

1 研究方法与资料来源

1.1 研究方法

将降水时长≥1 h且降水量≥0.1 mm的过程称为一次降水过程。若降水过程中断且中断时长>2 h，则作为两次降水过程处理，否则仍视作一次降水过程。降水后颗粒物浓度较降水前降低的情况为有效降水过程。若降水时长超过8 h，考虑长时间连续性降水分布的不均匀性，弱降水湿沉降效果差，可能导致湿清除效果被低估，因此长时间降水过程中有效降水的统计选其中污染物浓度下降过程对应的降水量，降水过程中污染物浓度上升过程对应的降水量作为无效降水。

对降水清除效果的定量分析采用降水的清除率和颗粒物湿清除量来评估。降水过程中有效降水量与降水时长的比值定义为降水强度。清除率(SR，%)计算见式(1)，当SR>0时，为正清除作用；当SR<0时，为负清除作用；当SR=0时，为零清除作用。

(1)

式中：p1、p2分别为降水过程开始前1 h、结束时的颗粒物质量浓度，μg/m3。

假定降水过程中的颗粒物浓度变化曲线见图1，降水发生后颗粒物浓度下降，H1和H2为降水过程开始前1 h、结束时的时刻，阴影面积可认为降水导致的颗粒物浓度下降量，近似为一个三角形面积，即降水对颗粒物湿清除量(Δp，μg/m3)可近似为：

图1 降水对颗粒物浓度的湿清除效果评估示意图Fig.1 Schematic diagram of influences of wet scavenging on particulate concentration by precipitation

(2)

采用《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)中PM2.5二级日均值(75 μg/m3)作为雨后PM2.5达到轻度污染的限值。

1.2 资料来源

PM2.5和PM10数据由江苏省常州市6个国控环境空气质量评价点(市监测站、钟楼、行政中心、武进监测站、经开区和安家)的监测数据计算算数平均值获得，降水量数据来源于常州市龙虎塘国家气象观测站(31.88°N、119.98°E)。选取2015年1月1日至2018年12月31日的逐时数据进行研究，共35 061组数据样本，包含697次降水过程。研究期间季节划分：春季(3—5月)，夏季(6—8月)，秋季(9—11月)，冬季(1、2、12月)。

2 结果与分析

2.1 有效降水和湿清除作用

2015—2018年常州市总降水量为6 686.8 mm，各年降水量分别为1 822.1、2 165.1、1 495.4、1 204.2 mm。PM10、PM2.5有效降水率平均值分别为82.7%、79.9%(见图2)，降水对粒径大的颗粒物的湿清除效果更好。吴进等[15]对北京市的研究也表明，降水过程对粗颗粒物的清除效果更显著。PM10有效降水率1、2、11、12月较低，8、9月较高，1—7、10月年际变化较大；PM2.5有效降水率2、12月较低，6、9月较高。2016年8月PM2.5有效降水率最低，主要原因是该月雨前PM2.5浓度和降水量均较低，导致PM2.5的湿清除效果较差。

2015—2018年常州市降水发生率为11.3%，降水集中在6—9月，占总降水量的60.5%。为研究降水对颗粒物浓度的影响程度，分析了2015—2018年常州市各季节降水量及湿清除导致的颗粒物质量浓度下降率，结果见图3。降水导致的PM10下降率较PM2.5高，其中2015年夏季PM2.5和2018年冬季PM10下降率最大，2015年冬季PM2.5和PM10下降率最小。降水对常州市PM2.5和PM10的湿清除量分别占PM2.5和PM10年均值的1.6%和1.9%；受降水量、降水时间、降水强度等因素影响，颗粒物的湿清除量有较大的年际差异，其中2016年降水导致的PM2.5和PM10年均值下降率较大，分别为1.9%和2.5%，2017年则较低，分别为1.1%和1.3%。降水对颗粒物的湿清除作用使春、夏、秋、冬季的PM2.5平均值分别下降了0.9、0.7、0.6、1.2 μg/m3，使PM10平均值分别下降了2.0、1.2、1.1、2.1 μg/m3。经分析，降水量与其对颗粒物的湿清除总量不一定成正比。冬季和春季颗粒物的湿清除总量较大，夏季和秋季较小。

注：有效降水率为正清除作用的降水量在总降水量中的占比。图2 2015—2018年常州市逐月降水量及PM2.5、PM10有效降水率Fig.2 Monthly distribution of precipitation and effective precipitation rate to PM2.5 and PM10 from 2015 to 2018 in Changzhou

图3 2015—2018年各季节降水量及湿清除导致的颗粒物质量浓度下降率Fig.3 Precipitation and reduction rate of particulate matter mass concentration caused by wet scavenging in the seasons of 2015-2018

2.2 清除率与降水强度、雨前颗粒物浓度的关系

降水对颗粒物的清除率与众多因素有关。张珏等[16]研究表明，湿沉降量主要由污染物浓度和降水强度决定。由图4可见：当降水强度大于1.0 mm/h、雨前PM2.5在68 μg/m3以上时，降水对PM2.5的清除率均大于0；当降水强度大于1.5 mm/h、雨前PM10在72 μg/m3以上时，降水对PM10的清除率均大于0。雨前PM2.5低于24 μg/m3时，清除率为-55.6%，且在降水强度也低于2.0 mm/h时，清除率为-64.6%。雨前PM10低于35 μg/m3时，清除率为-46.2%，且在降水强度也低于2.0mm/h时，清除率为-51.4%。说明降水强度和雨前颗粒物浓度均较低时，清除率小于0的概率较大，降水过程易导致颗粒物浓度不降反升；低的降水强度可能引起颗粒物吸湿和碰并增长，气态污染物二次转化为颗粒物[17]，从而导致颗粒物浓度不降反升；较低的雨前颗粒物浓度，导致降水对颗粒物的冲刷效果减弱，这与周彬等[18]的研究结论一致。

图4 雨前PM2.5/PM10质量浓度、降水强度和清除率的关系Fig.4 Relationship between the mass concentration of PM2.5 and PM10 before rain，precipitation intensity and wet scavenging ratio

2.3 雨后PM2.5增长速度和低浓度持续时间

PM2.5是目前长三角区域的主要污染物之一，研究雨后PM2.5浓度的增长变化规律，有助于提高空气质量预报的准确率。选取雨后PM2.5小于75 μg/m3的过程进行研究，不同月雨后PM2.5增长速度及PM2.5小于75 μg/m3的持续时间(以下简写为持续时间)见图5。雨后PM2.5增长速度的月度变化规律呈“U”形分布，1—3、11—12月雨后PM2.5增长速度较快，4—10月较慢。持续时间与雨后PM2.5增长速度呈负相关。9月持续时间较长，可达60 h以上；1月持续时间较短(13.4 h)，雨后PM2.5增长速度为3.3 μg/(m3·h)；4—10月，雨后PM2.5增长速度小于1.6 μg/(m3·h)，持续时间大于30 h。

图5 不同月雨后PM2.5增长速度及持续时间Fig.5 The growth rate of PM2.5 and the duration at different months after rain

何涛等[19]研究表明，长三角区域夏、秋季静稳天气较少，受海洋型气团影响较大，冬、春季受西方和北方大陆型气团影响较大。常州市处于南北气流交汇地带，冬、春季易受静稳天气或北方污染气团影响，污染物浓度增长速度较快；夏、秋季大气扩散条件好，雨后污染物浓度增长较缓慢。

由图6可见：总体上，随着雨后PM2.5升高，持续时间缩短，PM2.5增长速度加大。雨后PM2.5≤45 μg/m3时，持续时间较雨后PM2.5>45 μg/m3的情况长1～3倍；当雨后PM2.5>50 μg/m3时，PM2.5增至75 μg/m3以上仅需7～11 h；雨后PM2.5>45 μg/m3时，PM2.5易快速反弹，增长速度比雨后PM2.5≤45 μg/m3时快1倍以上。

图6 雨后不同PM2.5质量浓度对应的PM2.5增长速度及持续时间Fig.6 The growth rate of PM2.5 and the duration at various mass concentration of PM2.5 after rain

3 结 论

(1) 2015—2018年，常州市降水发生率为11.3%，PM2.5、PM10有效降水率平均值分别为79.9%、82.7%。降水对PM2.5和PM10的湿清除量分别占PM2.5和PM10年均值的1.6%和1.9%。受降水量、降水时间、降水强度等因素影响，颗粒物的湿清除量有较大的年际差异。冬季和春季颗粒物的湿清除总量较大，夏季和秋季较小。

(2) 降水强度和雨前颗粒物浓度均较低时，降水过程易导致颗粒物浓度不降反升。

(3) 雨后PM2.5增长速度的月度变化规律呈“U”形分布。1月持续时间较短(13.4 h)，4—10月持续时间大于30 h。

(4) 总体上，随着雨后PM2.5升高，持续时间缩短，PM2.5增长速度加大。当雨后PM2.5>50 μg/m3时，PM2.5增至75 μg/m3以上仅需7～11 h。雨后PM2.5>45 μg/m3时，PM2.5易快速反弹。