中红外波段量子光源的研究进展

金锐博,田 颖

(1.武汉工程大学 光学信息与模式识别湖北省重点实验室，湖北 武汉 430205;2.广东省量子科学与工程重点实验室(南方科技大学)，广东 深圳 518055)

量子力学自诞生以来经历了两次革命.第1次革命基于量子力学原理开发出的新型器件(其原理不涉及量子纠缠)，如激光、晶体管等，这些器件改变了世界的面貌.第2次革命则聚焦于量子信息技术和量子器件(其原理与量子纠缠紧密相关)，如量子计算、量子通信、量子传感、量子模拟等技术及其相关器件.这些量子信息技术和器件，使人类跨越到量子信息技术的新时代.

目前，量子信息技术采用的量子光源的波长主要位于可见光和近红外光波段，而对于波长位于中红外波段的量子光源研究才刚起步.传统的中红外探测技术在光学测量、光学传感、光学通信、光学成像等方面已有广泛应用.在量子信息技术时代，中红外波段的量子传感技术应用前景更加广阔.该文拟综述中红外波段量子光源的最新研究进展.该文分为3个部分：首先，概述研究中红外波段量子光源的意义；然后，综述中红外波段单光子源和纠缠光源的研究进展；最后，对全文进行总结，并对未来发展方向进行展望.

1 研究中红外波段量子光源的意义

红外光谱是电磁波频谱(见图1)的一部分.

图1 电磁波的频谱(资料来源：文献[4])

红外光谱可分为：近红外光谱区(0.78～2 μm)、中红外光谱区(2～20 μm)和远红外光谱区(25～300 μm).近红外光谱源于分子的倍频、和频，主要应用于农副产品、有机化工产品分析等方面.远红外光谱源于分子的转动和某些基团的振动，主要应用于毒品快速检测领域.中红外光谱源于分子的基频振动，在以下方面具有优势.

(1) 气体检测.中红外波段几乎包含所有气体分子的基本吸收带，因此气体检测的相关技术需使用中红外波段的光.图2展示了通过中红外波可探测的气体分子及其应用.

图2 通过中红外波可探测的气体分子及其应用(资料来源：文献[8])

(2) 空间长距离通信.图3为大气的吸收光谱.从图3可看出，由于CO，HO，O分子的吸收，部分光的透过率很低，但中红外波段大部分光的透过率超过60%，还有的超过90%.由于大气具有高透光率、弱湍流、弱背景噪声等优点，因此3～5 μm的大气窗口非常适合空间长距离通信.

图3 大气的吸收光谱(资料来源：文献[9])

(3) 红外热成像.自然界的任何物体，只要温度高于绝对零度，均会向外辐射电磁波.图4为基于黑体辐射理论的温度与波长间的关系曲线.从图4可知，室温物体发出的电磁波分布于中红外波段.中红外波段光源广泛应用于新型热相机.常用的红外热成像仪的工作波长位于两个红外 “大气窗口”：3～5 μm，8～14 μm.人体辐射的波长峰值在9.5 μm附近.

图4 基于黑体辐射理论的辐射波长与温度的关系曲线(资料来源：文献[12])

(4) 光纤通信.目前的光通信波长主要集中在近红外波段，但是随着信息的爆炸增长，传统的近红外波段的频谱资源已不能满足海量数据的通信需求，人们正在考虑中红外波段的光纤通信技术.

基于以上4方面的优势，中红外波在经典的光学传感、通信、成像等方面有广泛应用.如果能将这些优势拓展至量子领域，实现中红外波段的量子传感、量子通信、量子成像，则有更广阔的应用前景.在医学领域，中红外波段的单光子源可用于超低光下的医学成像、生物样本成像和热成像；在军事领域，可用于自由空间量子安全通信、目标定位的量子激光雷达；在材料研究领域，可在少光子状态下检测化学样品.

中红外波段量子光源包括下面两种：中红外波段(下文简称中红外)单光子源和纠缠光源.与强光源相比，中红外的单光子源优点为：可使军事应用更加隐秘，医学应用对人体更加安全.与单光子源相比，中红外纠缠光源优点为：测量的精度更高，可把测量精度从量子噪声极限推进至海森堡极限.当然，目前中红外量子光源也存在不足，主要是目前的技术尚不够成熟，检测成本相对于强光偏高，相关技术有待探索.

2 中红外量子光源的研究进展

2.1 中红外单光子源的研究进展

2.1.1 利用PPLN波导制备3.9 μm的中红外单光子源

文献[21]利用激光脉冲(重复频率为10 MHz，脉冲宽度为130 ps)在PPLN (periodically poled lithium niobite)波导(长度为22 mm，极化周期为16.7 μm)中，实现了650 nm→780 nm+3 950 nm的自发参量下转换过程，制备了中红外单光子.中红外单光子源的制备过程如图5所示.通过硅基APD (avalanche photo diode)测量780 nm的单光子，使用和频(频率上转换)方法探测3 950 nm的单光子.780 nm的光子对应铷原子的D2线，可实现原子存储，而3 950 nm位于大气窗口，通过该波长的光可实现低损耗低散射的自由空间传输.

图5 中红外单光子源的制备过程(资料来源：文献[21])

2.1.2 利用PPLN晶体制备3.3 μm的中红外单光子源

文献[22]用1 550 nm的连续光泵浦PPLN晶体(该晶体上刻蚀了16个极化周期，周期为34.48 μm)，通过SPDC (spontaneous parametric down-conversion)过程产生了2 890 nm的信号光和3 343 nm的闲频光.采用一个高度集成的上转换模块进行探测，最后对符合计数进行测量.实验装置及探测模块如图6所示.探测模块中，使用高精细的激光腔，利用功率高达100 W的1 064 nm激光在PPLN晶体中产生和频，把3 μm的下转换光调到800 nm附近.为提高双转换效率，对激光的光斑进行了优化.采用上转换模块+硅基APD(avalanche photo diode)的方案，在常温下实现了6.5%的量子探测效率，高于超导纳米线探测器在低温条件下的典型效率(2%).

图6 实验装置 (a)及探测模块(b)(资料来源：文献[22])

2.1.3 利用6种非线性材料制备中红外单光子源

文献[23]挑选了6种非常有前景的非线性材料晶体，在理论上研究了如何利用它们的自发参量下转换过程制备中红外的单光子源.这6种非线性晶体为：双折射氧化物PPLN和PPKTP (periodically poled KTiOPO)、双折射黄铜矿CdSiP(CSP)和ZnGeP(ZGP)、准相位匹配的半导体OP-GaP和OP-GaAs(OP 为orientation patterning的缩写).图7展示了6种非线性晶体的光学透明度.由图7可知，它们在中红外均有极佳的透光度.这些晶体均有非常高的有效非线性系数，特别是OP-GaAs晶体，该值高达95 pm·V.详细研究了这些晶体的群速度匹配条件和相位匹配条件，指出可利用这些晶体产生波长简并、光谱无关联的双光子态.该理论工作为制备性能优异的中红外单光子源提供了基础.

图7 6种中红外非线性晶体的光学透明度(资料来源：文献[23])

2.1.4 利用OP-GaP晶体制备中红外单光子源

文献[24]利用OP-GaP晶体的自发参量下转换过程，制备了中红外单光子源.为了表征下转换光谱，使用超导纳米线单光子探测器(SNSPD)和色散补偿模块(DCM)制作了光谱仪，如图8(a)所示.图8(b)为利用OP-GaP晶体的自发参量下转换过程制备中红外单光子的实验装置.用864.5 nm的连续激光聚焦于非线性晶体OP-GaP上，得到1 350 nm的信号光和2 400 nm的闲频光.

图8 基于DCM和SNSPD的光谱仪(a)；利用OP-GaP晶体的自发参量下转换过程制备中红外单光子的实验装置(b) (资料来源：文献[24])

2.1.5 利用功能性铁电材料PMN-0.38PT制备中红外单光子源

文献[25]研究了功能性铁电材料铌镁酸铅-钛酸铅(PMN-0.38PT)的0型、I型和II型相位匹配条件，制备了波长为5～6 μm的纯态单光子源.此材料的优点在于其仅需弱电压就可以实现180°极化切换，可对极化周期进行实时调控.通过切换晶体两侧黄色电极的正负，可改变每个极化域的极化周期，如图9(a)所示.极化周期的改变可导致联合频谱振幅的变化，如图9(b)所示.在波长简并情况下，不同极化周期所对应的信号光/闲频光中心波长的分布情况，如图9(c)所示.对PMN-0.38PT的相位匹配条件和群速度匹配条件进行了详细的数值计算，讨论了与制备频域无关联的纯态单光子源.该研究将一类新的功能性材料引入量子光学领域，为实现极化周期实时可调、频谱分布可编码的单光子源奠定了理论基础.

图9 改变极化周期的示意图(a)；极化周期的改变导致联合频谱振幅变化的情况(b)； 在波长简并情况下，不同极化周期所对应的信号光/闲频光中心波长的分布情况(c)(资料来源：文献[25])

2.1.6 利用硅基波导制备中红外单光子源

文献[26]利用硅基波导制备了中红外单光子源.该波导由二氧化硅和硅材料组成(见图10(a)).由图10(b)可知，泵浦光的工作波长为2 μm，基于四波混频过程产生的双光子波长也位于2 μm附近.此外，实验得到的最大符合计数为448 Hz，符合计数与偶然计数的比值为25.7，双光子量子干涉的可见度为0.993.该工作为基于半导体工艺的中红外量子光源的开发奠定了基础.

图10 波导截面的扫描电子显微照片(a)；基于受激四波混频的实测归一化功率谱密度(b)(资料来源：文献[26])

2.1.7 利用掺杂的PPLN晶体制备中红外单光子源

传统上，PPLN可通过掺杂不同的元素改善其性能.例如：通过掺杂Mg和Zr，可把PPLN的透光区域从可见光波段扩展至紫外波段；通过掺杂Zn可提高电光系数；通过掺杂Fe，可改善PPLN的光折射能力；通过掺杂稀土元素(如Tm, Er, Dy, Tb, Gd, Pr)，可使PPLN成为激光和量子存储器的候选材料.受上述研究启发，文献[32]研究了PPLN掺杂晶体的自发参量下转换过程，在中红外波段制备了频谱无关的双光子态，并提出掺杂可作为操纵中红外双光子态的1个自由度.对3种掺杂晶体的相位匹配条件和群速度匹配条件进行了研究.在不同掺杂浓度下，MgLN, ZnLN, InZnLN晶体的相位匹配角与信号光/闲频光波长的关系如图11所示.3种晶体的极化周期与信号光/闲频光波长的关系如图12所示.数值计算发现，InZnLN的调谐范围可达678.7 nm，远高于温度变化带来的调谐范围(温度变化100 ℃时，调谐范围小于100 nm).这表明掺杂可作为调控双光子态联合频谱分布的1个自由度.该工作为中红外高质量单光子源的开发提供了新的思路.

图11 3种晶体的相位匹配角与信号光/闲频光波长的关系(资料来源：文献[32])

图12 3种晶体的极化周期与信号光/闲频光波长的关系(资料来源：文献[32])

2.2 中红外纠缠光源的研究进展

2.2.1 利用p掺杂半导体量子阱制备中红外纠缠光源

文献[33]研究了p型掺杂半导体量子阱结构，利用价带跃迁的SPDC过程制备中红外纠缠光源.使用的材料结构为AlGaAs/GaAs/AlGaAs/GaAs/AlGaAs，以GaAs为阱，以AlGaAs作阻挡层，Al的含量为48%.只考虑

XXZ

偏振，且泵浦波长范围为5.18～7.76 μm(160 ～240 meV)时，对应的下转换光子的波长为泵浦波长的2倍.将相互作用长度限制在100 μm以内时，存在一个最佳空穴密度，使SPDC效率最大，如图13所示.计算发现：该量子阱的最佳结构长度相当小，可使空穴密度达到目前实验发现的最大值.该量子阱的带宽较大，具有较高的实用价值.

图13 空穴密度与双光子产生效率的关系(资料来源：文献[33])

2.2.2 利用PPKN晶体制备中红外偏振纠缠光源

文献[34]基于PPKN(periodically poled potassium niobate)的SPDC过程，制备了中红外偏振纠缠光源.图14为具有周期180，90°极化域结构的PPKN晶体示意图.这两种极化周期对应的群速度匹配波长分别为3 800，4 030 nm.对有效非线性系数、相位匹配带宽、极化周期等参数进行了详细的计算.该工作为中红外偏振纠缠光源的制备提供了一种新方案.

图14 具有周期180°(a)，90°(b)极化域结构的PPKN晶体示意图(资料来源：文献[34])

2.2.3 利用PPLN晶体制备中红外偏振纠缠光源

文献[35]利用1.045 μm的泵浦光(重复频率为80 MHz，时域宽度为127 fs)激发PPLN晶体(0型匹配，长1 mm)，在2.1 μm处产生偏振纠缠光子对.制备和探测偏振纠缠光源的实验装置如图15所示.使用两台超导纳米线单光子探测器进行探测，探测效率分别约为2.0%，1.0%.对双光子的Hong-Ou-Mandel干涉进行了实验，可见度达88.1%，表明双光子间有较高的不可区分度.对Bell不等式进行了验证，测得

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值为2.2±0.09，表明双光子具有一定的纠缠度.该工作为中红外的量子纠缠态的应用奠定了基础.

图15 制备和探测偏振纠缠光源的实验装置(资料来源：文献[35])

3 总结与展望

中红外量子光源的研究刚刚兴起，可以预见单光子源及纠缠光源的理论和实验研究将会涌现很多成果.该文概述了研究中红外量子光源的意义，综述了研究进展.希望该文能引起中红外量子光源领域科研人员深入研究的兴趣.

展望未来，中红外波的研究可能向以下3个方向发展：

(1) 非线性光学晶体.需要开发效率更高、覆盖范围更广的中红外非线性光学晶体.目前最常用的PPLN晶体，仅能覆盖5 μm以下的波段.然而，国防安全、工业监控、医疗诊断等场合需要7～12 μm波段，因此需要开发波长覆盖7～12 μm的非线性光学晶体.

(2) 单光子探测器.目前在近红外波段性能表现最优的超导纳米线单光子探测器(SNSPD)的探测效率非常低，仅2%；采用上转换模块+硅基APD的探测效率也只有6.5%.因此，很有必要寻找高性能的探测方法.例如：采用新材料开发SNSPD；通过更高效的非线性过程，把中红外的单光子转换至近红外波段进行探测.

(3) 应用场景.目前中红外量子技术的研究，主要集中于纠缠光源和单光子源开发，而拓展这些量子光源的应用场景才是最终目的.例如：将量子光源和量子探测器结合在一起，获得更高的测量精度及灵敏度、更宽的测量范围.