全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

费冬冬 ,侯雪伟,魏 蕾 (.中冶华天工程技术有限公司,江苏 南京 2009；2.南京信息工程大学大气物理学院,气象灾害教育部重点实验室,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,江苏 南京 20044；.北京市人工影响天气办公室,北京 00089)

对流层 O3浓度水平主要受与平流层-对流层交换作用有关的平流层流入作用、对流层内的光化学产生及损耗作用以及地表沉降等过程控制[1].对流层光化学产生及损耗O3的能力主要受太阳辐射、H2O、NOx以及VOCs的影响,并且这种影响是非线性的,在时间和空间上也存在较大的变化,进而导致对流层O3时空分布的非均匀性[2].

欧洲、北美、澳大利亚、中国和日本的观测表明,近地面O3和氧化物(Ox = O3+ NO2)呈现明显的季节变化[3-11].没有污染的Cape Grim (41°S)地区O3年内变化呈现夏季最低冬季最大值[12].这种夏低冬高的季节变化特征在北半球和南半球其他偏远地区均被观测到[4-5,12-15].与偏远站点不同,大部分北半球中纬度清洁背景地区近地面 O3浓度季节变化特征为春季最大夏季最低;而在城市等人为活动较频繁的地区表现为夏季最大,冬季最低.O3的这种季节变化由多个因子控制,如 O3前体物源区、地理位置和气象条件[13].平流层向对流层的输送曾一度被认为是对流层 O3的主要源[16-19].冬末春初,平流层 O3向对流层的输送作用最强[17];而同时,对流层O3也达到了峰值,如在未受污染的北极地区[20-21]、热带大西洋地区[22-23]和太平洋地区[24]等,这一结果不仅说明了平流层 O3向对流层的输送量具有季节性变化特征,而且也进一步支持了平流层 O3源学说.另外,一些化学模式的模拟结果也说明了平流层 O3源所起的重要作用[19,25-26].由此,许多大型观测实验和数值模拟围绕不同尺度下化学和输送作用对对流层 O3的贡献展开研究.大气观测和全球大气化学三维模式[27-32]普遍认同对流层 O3的收支主要由对流层内光化学产生和损失来控制.有研究表明,光化学产生的 O3量为 3000～5000TgO3/a,而平流层的输入量为300～700TgO3/a[33-38],但光化学损失量也较大[1,39],因此净的光化学产生量在量级上与平流层的输入量相当,平流层的贡献依然是不可忽略的重要贡献.在偏远地区,如南半球海洋边界层,O3是由光化学反应控制的[40].在如此低浓度的 NOx地区,盛行的光化学反应导致O3净的损耗.许多地面观测站O3表现出春-夏季达最大值.而该夏季高值的出现往往与 O3的光化学产生作用有关[13,41-42].这些站点一般是大陆性的,并受污染的影响[43-44].

早期对对流层 O3的研究以局地观测为主,大多数研究都是针对局地地面 O3较短期变化特征的分析,而对于洲际各区域之间,洋面和内陆、海岸的地面 O3分布特征认识有限.本文采用中国部分站点观测数据、全球温室气体数据中心(WDCGG)和东亚酸沉降网(EANET)站点观测数据,针对全球范围内不同地区对流层O3季节及年际变化特征进行分析,并通过 MOZART-4(Model for Ozone and Related chemical Tracers, version 4)模式进行O3收支以及来源分析,旨在得到全球范围内 O3的变化规律以及影响O3变化的原因.

1 数据及方法

1.1 全球大气化学模式MOZART-4

采用MOZART-4模式对全球O3及相关微量成分进行模拟,是适用于对流层研究的离线全球化学模式,该模式以 MATCH (Model of Atmospheric Transport and Chemistry)[45]框架为基础,包括物种平流和对流输送、垂直扩散以及干湿沉降过程的参数化计算.对流质量通量的计算采用Hack等[46]的浅对流和中对流方案以及 Zhang等[47]的深对流方案;垂直扩散采用 Holtslag等[48]的参数方案;平流输送采用Lin等[49]带有压力修正通量形式的半拉格朗日平流方案.MOZART-4包含多种化学反应,标准的MOZART-4机制包括85种气相物种、12种气溶胶物种、39种光解反应和 157个气相化学反应[50].MOZART使用的化学预处理方式可以容易地修改化学机制,这有利于更好地更新反应进程、添加反应物种和简化化学机制[50].

MOZART-4模拟采用的排放清单中,主要的人为排放来自对流层O3前体物及其影响网站(POET) 2000年的数据库,该数据库包含基于 EDGAR-3(化石燃料和生物燃烧)的人为排放清单.人为排放的黑碳和有机碳为1996年的数值,人为排放的SO2和NH3分别源于EDGAR-FT2000和EDGAR-2数据库.对于亚洲地区,模拟中使用的各年的排放清单被亚洲区域排放清单(REAS)取代.1997～2007年逐年月平均生物质燃烧排放数据来自全球火点排放资料库(GFED-V2),生物排放的异戊二烯和单萜以及闪电排放的 NO均采用MEGAN 在线计算方式,二甲基硫(DMS)的排放来自海洋生物地球化学模式HAMOCC5的月平均值,火山喷发释放的SO2来自GEIA-v1清单.

本研究中 MOZART-4模式由分辨率为 6h的NCEP气象场数据驱动,垂直层数为28层,模式顶高为 2hPa,采用 σ-P混合坐标,水平分辨率约为 2.8°×2.8°,模拟的时间步长为 900s.模拟时段为 2000年 1月～2007年12月,其中2000年为spin-up,主要分析2001～2007年的模拟结果.

1.2 源追踪方法

在 MOZART-4中引入在线 O3源追踪方法,与标准模拟同时进行[2,51-52].该方法是将某区域内的各物种视为单独的物种存在,分别计算其输送、化学损失和地表沉降,其公式表述为:

式中:Qi为标记区域i内的污染物浓度,对于O3来说就是 O3的体积混合比;β为化学损失率常数(s-1);Pi为标记区域i内某污染物(本研究中为O3)的化学产生量,计算方法见公式(2),其中P为O3的化学产生量.本研究中北美、欧非、亚洲中国及周边区域为北半球重点研究区域,因此标记的区域为北美(NAM)、欧非(EUA)、印度(IND)、中国(CHN)以及日韩(JAK).垂直方向划分 3层:近地层至大气边界层顶,大气边界层顶至对流层顶,平流层;其中平流层不做水平分区.由此将全球近地层至平流层大气划分为13个区域,具体标记区域见表1和图1.

表1 源追踪实验设置(2001～2007)Table 1 The set of tagged experiment(2001～2007)

图1 全球多年平均近地面NO排放量Fig.1 Multi-years average yearly emission rate at the surface in the globe used in the model simulations (shaded)

1.3 观测资料介绍

表 2中,O3的月平均体积分数资料来源于东亚酸沉降监测网(EANET)和世界温室气体数据中心(WDCGG).选取测站覆盖全球,由于南半球观测较少,所取站点广泛分布在北半球各大地区.部分站点的数据来自文献资料[53-58].其余站点来自 WDCGG.大部分测站选取的时间范围为 10a以上,少量测站缺少观测资料使得选取的时间范围少于10a.

表2 各测站的经纬度、海拔高度、时间区间以及O3资料来源Table 2 Elevation, location, and period of observation for surface ozone measurement stations

续表2

1.4 对流层O3收支总量评估

对流层内控制O3水平的因子包括平流层O3的输入、净的光化学产生以及沉降作用.而对于边界层内(本研究中为地表至2km内)或近地面层,O3变化率可表示为:

式中:Chem表示净的O3化学产生作用;Adv、Con以及Dif分别为平流、对流以及扩散作用的O3输送通量;Dep为O3干沉降率.

与以往的研究相对比, MOZART-4结果中对流层O3的收支与其他模式的结果是相吻合的(表3).

表3 化学传输模式中全球O3收支对比(Tg/a)Table 3 The comparison of global O3 budget in chemical transport model (CTM) (Tg/a)

2 结果与讨论

2.1 东亚地区近地层O3季节变化特征及区域来源

结合 Hou等[62]的评估结果以及区域划分,各区域 O3特征(图 2)如下:海洋季风区(I,18°N～28°N,122°E～135°E)受人为活动影响较小,受季风影响较大,近地层 O3浓度冬末春初达最大、夏季达最低,该区域O3的光化学作用是损失O3,O3季节变化主要受平流输送作用的影响;沿海季风区(II,28°N～46°N, 122°E～144°E),受人为活动的影响,靠近西北太平洋,受季风的显著影响,近地层 O3春季达最大、夏季达最低,秋季有一次峰(约43.7×10-9);大陆污染季风区(III,中国北方,33°N～43°N, 112°E～122°E),近地层 O3夏季达最大、冬季最低;大陆污染季风区(IV,中国南方,22°N～33°N,112°E～ 122°E)近地层 O3呈现明显的双峰型分布,即春季最大、夏季最低,秋季有一峰值,略低于春季峰值.区域II、III、IV近地层 O3季节变化主要是由净的光化学产生作用导致.

图2 各区域分别对东亚4个区域边界层O3的贡献量Fig.2 Multi-years average of monthly O3 contribution in the boundary layer over four regions of East Asia from the tagged regions

如图2所示,4个区域中平流层输入作用对边界层O3的贡献(Strato)均在冬末春初达最大值,这与Danielsen等[17]及Langford等[63]的结果相吻合;但除区域I,冬春季不是边界层O3最大值时期.在区域I中平流层贡献最大占30%,平流层输入作用与边界层O3季节变化具有一定的相似性,这说明西太平洋地区平流层贡献对O3季节变化具有重要贡献,但可能不是唯一.区域I中对流层内各区域总的贡献也可导致O3呈现冬至春末达最大的特征,这与平流层贡献是区域 I O3季节变化的原因之一相吻合.但就年平均O3水平来看,对流层总量的贡献是占主要地位的,其余地区也存在这种特征.区域 I中全球各区域的贡献量都比较小,日本及韩国边界层的贡献稍微强一些,冬春季约6.8×10-9,主要是因为该区域位于日本韩国(JAK)的区域中,区域内短距离的流入流出作用使得该区域的贡献略强一些;其次为自由对流层的Rest区域,尽管它的贡献量没办法和南半球的相比,但也可以看出背景值对相对清洁地区O3的贡献.区域II为日本及韩国陆地区域,日本及韩国边界层的贡献最大,特别是春夏季,达13.9×10-9,这与该区域O3收支分析中局地的O3光化学产生作用是相吻合的,另外,中国边界层的贡献也比较强,春夏季达最大,为 8.7×10-9,这是因为春夏季盛行偏西风,中国位于日本韩国的上风向区,春夏季有利于中国边界层O3向日本韩国一带的流出.区域 III和 IV,主要以中国边界层的贡献为主,进一步证明了局地光化学作用在该地区的支配地位.

2.2 北美及周边地区近地层O3季节变化特征及区域来源

该区域选取的测站主要包括丹麦的Summit、加拿大的 Esther、Bratt’s Lake、Chapais、Experimental Lakes Area (ExpLA)、Saturna、Algoma、Chalk River、Longwoods、北美的Trinidad Head、Niwot Ridge、Moody站、北爱尔兰的 Tudor Hill以及巴巴多斯Ragged Point.北爱尔兰的Tudor Hill虽属于欧洲,但在地理位置上靠近北美;丹麦的 Summit位于北纬72.58°,纬度较高,周围测站较少,将这 2个测站归为北美地区一起讨论.

由图 3可以看出,该地区季节变化特征可以分为4类:第1类是位于北极圈的Summit,其地理位置特殊,将其作为一类单独分析;第2类是O3季节变化幅度较大的内陆站 Esther和西北大西洋的 Tudor Hill,虽然所处的地理位置不同,但其相似的季节变化可以归为一类,并以Tudor Hill为代表;第3类为具有北美典型O3春季高值特征的站点,以Saturna为代表;第4类为O3冬季最高的Ragged Point站.

图3 北美地区各测站近地面O3多年月平均观测值Fig.3 The multi-years monthly average of surface observation ozone in the North American region

Summit站位于北纬70°以北,人为活动较少,污染物浓度相对较低.相对于其他站,如图 4(a),Summit站O3各项收支季节变化幅度较小,扩散作用为 O3主要的源,且冬春季最大,夏季最弱;另外一个源为平流输送,该作用夏季最高,冬季最低;净的化学损耗主要在夏季.结合图5(a),冬春季O3主要来自平流层O3的向下传输,最大达 20.7×10-9,传输方式主要是扩散,夏季主要来自北美洲边界层内的输送,传输方式为平流.Saturna近地面 O3各项收支的绝对值较大,达±40×10-9/d,是Summit站的20倍.冬季,主要的源为平流输送,对流传输也是 O3冬季的一个源,但相比平流量较弱;扩散为损耗 O3,可达 13.4×10-9/d.由图 5(b)可以看出,除平流层及北美的贡献,其余各地区贡献相对较弱,且季节变化不明显,因此确定该地区主要的源区为平流层和北美.该地区 O3春季最大的主要原因是净的化学作用导致的迅速增加的北美边界层的贡献,平流层的贡献相对弱一些.位于西北大西洋的 Tudor Hill及周边地区NO浓度很低(图1),背景及局地均相对比较清洁,Summit及Ragged Point也具有这类环境,分析这 3类测站 O3的收支的量均比较小,均为-2×10-9～2×10-9/d,且净的化学作用大多处于损耗 O3的状态,这很可能是清洁站的一个共性,但这并不表明它们的源和汇也具有共性,源、汇还与它们所处地理位置、太阳辐射、O3寿命以及大气环流特征等有关.Tudor Hill站,平流输送由冬季O3的流出作用转变为流入,净的化学作用冬季为弱的源,但夏季为 O3强的汇;对流始终为O3的源,但其贡献量较弱,夏季达最大;扩散作用春季及夏初为O3的汇,其余季节为O3的源.由图 5(c)可见,该地区 O3的主要源区是北美边界层,其次为平流层,北美自由对流层的贡献季节变化较小,年平均约 6.4×10-9,位居第 3.Ragged Point位于大西洋东部沿岸地区,纬度较低.从收支分析可以看出,边界层内 O3的源为扩散及平流,汇为净的化学损耗及干沉降.其中,扩散作用为主要的源,夏季达最大,化学作用为主要的汇,且冬/春季较大,夏季最小.图5(d)中,自由对流层的贡献较大,其中欧洲自由对流层的贡献最大,其次是北美自由对流层,这些区域的贡献方式主要是通过扩散作用实现的,但该地区 O3季节变化受平流层的影响略强.

图4 丹麦Summit、加拿大Saturna、北爱尔兰Tudor Hill及巴巴多斯Regged Point近地面O3多年月平均浓度及收支量Fig.4 Multi-years average of monthly O3 budget at surface over Summit(a), Saturna(b), Tudor Hill(c) and Regged Point(d)

图5 各追踪区域对丹麦Summit(a)、加拿大Saturna(b)、北爱尔兰Tudor Hill(c)及巴巴多斯Regged Point(d)站近地面O3的贡献量Fig.5 Multi-years average of monthly O3 contribution at surface over Summit(a), Saturna(b), Tudor Hill(c) and Regged Point(d)from the tagged regions

2.3 欧洲地区近地层O3季节变化特征及区域来源

选取的欧洲测站包括芬兰的 Pallas-Sammaltunturi、Ahtari、冰岛的 Heimaey、英国的Eskdalemuir、爱尔兰的 Mace Head、德国的Brotjacklriegel、Hohenpeissenberg、Schauinsland、瑞士的Payerne和Rigi、南斯拉夫的Zavodnje、西班牙的Mahon、San Pablo de los Montes、Izana、葡萄牙的Lisboa、佛得角Cape Verde Observatory以及尼泊尔Everest-Pyramid.

由图6(a)和(b)所示,欧洲Mace Head以北的高纬测站以及低纬的Cape Verde Observatory站,O3呈现春季最大值,冬/夏季呈现最低值;大部分中纬度测站呈现夏季最大值,冬季最低值,这与以往的观测[5]是相吻合的.其中,值得关注的是Izana站,该地区 O3虽在春季达最大,但夏季 O3浓度也较高,根据其地理位置来看,它处于夏季高值区向低纬春季高值区转变的区域,这种特殊的地理位置使该地区 O3既存在低纬春季高值的特征,又存在中纬夏季O3略高的特征,该位置对O3变化比较敏感,本研究网格较粗,很难模拟出它的这种变化特征,因此不能将其选为代表站点,但可以通过低纬及中纬站点中选取具有典型 O3季节变化的站点来分析,最终选取具有 O3典型春季高值的 Cape Verde Observatory及具有夏季高值的Rigi站来研究O3的收支及源汇.

由图 6(c)和(d)可以看出,模式能够体现 Cape Verde Observatory和Rigi站近地面O3的季节变化特征,能够用于研究该地区O3季节变化的原因.Cape Verde Observatory站位于大西洋东部洋面,人为活动相对较少,背景比较清洁,该地区净的光化学(净化学)作用是损耗O3,这也是清洁地区O3收支项的一个特点.其主要的源为输送作用,以平流输送作用为主,并呈现春季高冬季低的季节变化特征.从各区域的贡献来看(图6e),就年平均O3水平来说,对流层内各区域的贡献比平流层的贡献强,其中欧洲边界层的贡献占主要地位;对于O3季节变化,平流层的贡献多一些,对流层的贡献相对低一些.Rigi站净的光化学作用为主要源(图6d),夏季,扩散作用也是O3的源,但相对于化学作用较小,平流及对流输送为 O3夏季主要的汇,结合图6f可以看出,不管是从年平均O3水平还是季节变化的角度来看,都是局地的贡献,即欧洲边界层的贡献.

图6 欧洲地区各测站近地面O3多年月平均值Fig.6 The multi-years monthly average of surface ozone in the Europe

2.4 南半球近地层O3季节变化特征及区域来源

选取的南半球测站包括美国的Tutuila及South Pole、阿根廷的La Quiaca Observatorio及Ushuaia、巴拉圭的San Lorenzo、南非的Cape Point、澳大利亚的 Cape Grim、新西兰的 Baring Head、日本的Syowa Station以及德国的Neumayer.

由图7(a)可以看出40°S以北陆地地区O3浓度为春季最高(北半球秋季);La Quiaca Observatorio和San Lorenzo位于南美洲中部地区,秋季达最低(北半球春季),Cape Point和Cape Grim位于南非和南美洲南部沿海地区,呈现冬季-春季(北半球夏季-秋季)宽范围的高值,最低值出现在夏季(北半球冬季).Tutuila位于洋面上,背景相对比较清洁,为冬季最高.40°S以南地区,基本都是海面,近地面O3均呈现冬季最大值(图7b),最大为South Pole站,夏季最低,除South Pole,其余测站夏季均在16.5×10-9以下.根据各地区O3不同的季节变化特征,我们选取Tutuila、Cape Point、Cape Grim以及Neumayer为代表站进行收支及追踪分析.

图7 南半球各测站近地面O3多年月平均观测值Fig.7 The multi-years monthly average of surface observation ozone in the south hemisphere

模拟结果能够再现各代表测站O3季节变化特征(图 8).Tutuila站边界层内 O3的各项收支量为-3×10-9～3×10-9/d(图8a),源为平流及扩散输送,平流在冬季达最大,夏季最小,扩散在冬季最小,春季最大(北半球 9月);化学作用为主要的汇.通过各区域的贡献可以看出(图 9a),区域贡献最大的是自由对流层的Rest地区,可以说是偏远的地区,也可以说是背景.Rest自由对流层的贡献在冬季最大(北半球夏季),约 9.1×10-9,夏季(北半球冬季)最低,约 5.6×10-9;平流层对该地区O3季节变化起着重要作用.

非洲南部的 Cape Point站,O3各项收支在-6×10-9～6×10-9/d(图 8b),相对南半球其他测站,各收支项的量大一些;净的化学作用和对流作用为 O3的源,化学作用占主要地位;平流作用为 O3主要的汇.从各区域贡献来看,冬季,平流层的贡献最大,达 8.0×10-9;其次是自由对流层Rest的贡献,约7.0×10-9;该地区化学作用并不是 O3冬/春季最高夏季最低的原因,对流输送扮演着相对重要的角色,其来源主要是平流层及自由对流层背景值的输送,局地的贡献对 O3年平均水平具有一定贡献.Cape Grim位于澳大利亚南部沿海,情况与Cape Point相似(图8c和9c),但欧非的贡献较弱,边界层背景值的贡献较强.Neumayer位于70.65°S,由图1可以看出,一次污染物NO的浓度非常低,另外其所处的纬度较高,太阳辐射较弱,温度较低,O3各收支项较弱,绝对值在1×10-9/d以下(图8d),在如此弱的收支变化下,O3寿命应该也相对比较长,存在O3的累积.如图9(d),夏季至冬季(北半球1月至7月),各区域的贡献都是呈现增加的趋势,但图 9(d)中 O3的源(如平流输送)并没有增强,反而减弱了,这应该可以理解为O3累积是O3冬季最高的原因之一.南极局地的贡献很弱,但夏季(北半球冬季)略高于冬季(北半球夏季),这应该与O3局地的流入流出作用有关.

图8 南半球Tutuila(a)、Cape Point(b)、Cape Grim(c)以及Neumayer(d)近地面O3多年月平均浓度及收支量Fig.8 Multi-years average of monthly O3and their budget at surface over Tutuila(a), Cape Point(b), Cape Grim(c) and Neumayer(d)

图9 各区域对南半球Tutuila(a)、Cape Point(b)、Cape Grim(c)以及Neumayer(d)近地面O3的贡献量Fig.9 Multi-years average of monthly O3contribution at surface over Tutuila(a), Cape Point(b), Cape Grim(c) and Neumayer(d)from the tagged regions

图10为模拟计算的全球O3出现最大值的季节,北半球中高纬地区春季 O3最大,南半球也存在春季高值;北美东南部、欧洲大部分地区以及中国北部地区等 O3夏季最高,该模拟结果与实际略有偏差,比如欧洲北部、俄罗斯大部分地区夏季高O3影响范围偏大,这很可能是因为全球模式分辨率比较低,网格平均后的结果有偏差.南半球大部分地区为冬季最高(北半球的夏季),南美洲中部、非洲南部以及澳大利亚大部分地区为春季最大(北半球的秋季).从收支分析来看,清洁背景地区(海洋站居多)近地面或边界层O3各项收支量较小,且净的化学作用大多处于损耗O3的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O3.从各区域的贡献来看,近地面 O3的源区主要来自对流层内部,平流层的贡献较小,平流层输入的 O3虽小于对流层内部的 O3,但它的变化很可能是近地面O3季节变化的原因;对于极地、海洋及清洁背景地区,平流层的贡献是O3季节变化的一个重要原因.

图10 全球O3最大值出现的季节Fig.10 The season occurred ozone maximum in whole year

西北太平洋海洋季风区近地面 O3浓度冬末春初达最大值,夏季最低,季节变化受平流及垂直输送作用的影响较大;沿海季风区近地面O3春季最大,夏季最低,在秋季有一次峰,其春季高值是由强的净的光化学产生作用导致的.中国东部南北区边界层 O3的季节变化特征不同,中国东北部 O3呈现单峰型分布,且夏季最高,东南部区呈现双峰分布,春季达最大值,夏季最低,秋季有一个次峰,这均是光化学作用导致,区别是夏季,南方 O3前体物略低,阴雨天较多,导致夏季光化学作用较弱.西北太平洋地区春季 O3高值存在纬向梯度,35°N 地区(日本地区)O3春季高值最大,这主要是日本局地光化学作用产生导致;平流作用减弱该梯度.

3 结论

3.1 北半球中高纬地区广泛存在O3春季最大的现象,南半球也存在春季高值;北美东南部、欧洲大部分地区以及中国北部地区等O3夏季最高.

3.2 该模拟结果可能与实际略有偏差,比如欧洲北部、俄罗斯大部分地区夏季高 O3影响范围偏大,这很可能是因为全球模式分辨率比较低,网格平均后的结果很可能有偏差.南半球大部分地区为冬季最高(北半球的夏季),南美洲中部、非洲南部以及澳大利亚大部分地区为春季最大(北半球的秋季).

3.3 从收支分析来看,清洁背景地区(海洋站居多)近地面或边界层 O3各项收支量较小,且净的化学作用大多处于损耗 O3的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O3.

3.4 从各区域的贡献来看,平流层的贡献呈现冬季高夏季低的特征,近地面 O3的源区主要来自对流层内部,平流层的贡献较小,但对流层内部的变化不一定就是O3季节变化的原因,平流层输入的O3虽小于对流层内部的O3,但它的变化很可能是近地面O3季节变化的原因;对于极地、海洋及清洁背景地区,平流层的贡献恰恰就是O3季节变化的一个重要原因.

致谢：本论文的数值计算得到了南京信息工程大学高性能计算中心的计算支持和帮助.感谢EANET、WDCRG提供的O3数据.在此表示感谢.