长三角秋冬季典型区域霾天气特征及对比

彭 薇,李云丹,康 娜,朱 彬,于兴娜 (南京信息工程大学,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,江苏 南京 210044)

目前,我国大气污染以区域性、复合型大气污染为主[1].国内有很多学者对长三角地区污染物的来源及特征做了研究,发现桔梗焚烧和区域输送是引起的霾污染过程的主要原因[2];在稳定的气象条件下,较高的相对湿度、较低的地表风速、低混合层高度以及贴地逆温的出现是诱发霾污染天气产生的气象条件[3-4].大气边界层高度是与空气污染相关的关键参数,体现了湍流混合过程和垂直扩散过程[5],关于霾污染的边界层特征学者们也做了许多探讨,研究发现大气边界层高度的降低是由霾期间较弱的湍流输送引起的,且大气边界层高度与对流边界层的地表 PM2.5浓度呈负相关的关系[6-7];逆温层可以抑制湍流混合,使大气分层更加稳定,从而有利于大气污染物在近地层的积累[8-9].许多学者从发生霾污染的天气形势的角度,比较污染过程演变特征及其与地面气象要素间关系,探讨了大气环流的影响[10-11].崔萌等[11]在综合分析了大气环流特征的基础上,反向追踪了污染过程关键排放源区及敏感排放时段,模拟估算了本地及周边排放对此次污染过程的累积贡献比例及不同区域的主导贡献时段和贡献比例的时间演变.一些研究表明,大气边界层高度与气溶胶浓度呈负相关[12-13].Zou等[14]预测地表能量收支受气溶胶影响,并且发现当空气污染严重时,大气边界层高度降低了 400m 以上.大气边界层高度在重霾期间通常不超过1000m[15].

本文选取长三角主要城市,2016～2019年秋冬季发生的典型霾污染过程,对比过程中的AQI指数和PM2.5浓度,剖析霾污染过程中污染物特性、气象要素、天气条件、边界层特征、污染来源等,并对各过程进行对比分析,探讨长江三角洲地区霾天气发生时的相关影响因子、特征共性以及霾天气的不同类型.

1 材料与方法

1.1 研究区域

选取长江三角洲8个主要城市,分别是南京、杭州、上海、镇江、扬州、苏州、南通、连云港,共选取了2016～2019年秋冬季7个典型的污染过程,7次过程 AQI指数达到重度污染(201～300)或严重污染(≥300),且均以PM2.5为首要污染物.

1.2 数据来源

本文使用的AQI及PM2.5浓度来自中国空气质量在线监测分析平台(https://www.Aqistudy.cn/);气象要素资料来自国家气象信息中心;气象信息综合分析处理系统 MICAPS数据由南京信息工程大学所提供;逆温层数据来自美国怀俄明大学网站(http://weather.uwyo.edu/upperair/seasia.html);混合层高度资料由香港科技大学环境学院环境中心网(http://envf.ust.hk/dataview/profile/current/)提 供 ;气溶胶组分分析使用 CALIPSO卫星数据(https://www-calipso.larc.nasa.gov/).

1.3 研究方法

基于美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球资料同化系统(GDAS)数据,使用混合单粒子拉格朗日综合轨道模型(HYSPLIT)计算研究霾污染过程期间气团的后向轨迹;利用潜在源贡献因子分析(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)对其 PM2.5潜在来源进行定量及定性的分析.PSCF[16]是一种条件概率函数,利用污染轨迹与所在轨迹在途径区域停留时间的比来表征每个区域对受体点的污染贡献[17].利用后向轨迹计算结果对研究地点污染物的潜在来源贡献进行条件概率统计[18].设定 PM2.5阈值为《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[19]规定的二级标准75µg/m3,污染轨迹指受体点浓度高于其设定的阈值时对应的轨迹,公式如式(1):

式中:Px,y为网格(x,y)的 PSCF值;mx,y代表研究区域内经过网格(x,y)的高于阈值的污染轨迹数;nx,y为经过网格(x,y)内的所有轨迹数.但当网格内气团停留时间较短时,网格分辨率较高平均节点数较少,PSCF值误差较大[17,20].引入权重函数 Wx,y减小公式计算所带来的误差,具体如下[21-22]:

由于PSCF分析方法得出的PSCF值只给出了潜在排放源的空间分布,而没有给出潜在源区浓度贡献等信息[23].CWT分析方法可以表征对潜在源区的污染贡献,该方法对经过网格(x,y)轨迹对应的污染物浓度计算加权平均值从而得出每个网格的污染物浓度贡献,其原理公式如下:

式中,CWTx,y是网格(x,y)上的平均污染权重浓度;M代表轨迹的总数,Cl代表轨迹经过网格(x,y)时对应的污染物质量浓度;τxyl是轨迹l在网格(x,y)停留的时间.同样引入权重系数 Wx,y,减少停留时间过短带来的误差,见式(5).

2 结果与讨论

2.1 典型霾污染过程演变特征

2.1.1 污染过程 如表1所示,重点讨论3个重污染过程,分别是2017年12月20～25日、2017年12月26～2018年1月3日和2018年11月23～12月2日.

表1 2016～2019年7个典型污染过程Table 1 Overview of seven typical processes in 2016～2019

2.1.2 AQI指数及PM2.5浓度变化 2017年12月20～25日(图 1a)这一过程的污染积累阶段(20～22日)、持续阶段(22～24日)和消除阶段(24～25日)都很快速,镇江在12月23日AQI达到此次过程峰值为247,与扬州同达到重度污染,其它城市除上海外空气质量均达到轻度污染及以上,随后 24～25日污染迅速清除,这与天气形势的改变及气象要素的变化密切相关.

2017年12月26～2018年1月3日(图1b),此过程为7次过程中影响范围最为广泛、污染程度最为严重的一次,且持续时间长,28日南京有轻微降水,强度为 0.25mm,地面增湿和弱辐合作用对污染并没有清除作用,镇江在12月31日AQI指数达到306,南京紧随其后达到 304,为严重污染,且长江三角洲大部分城市均为重度污染,之后因长三角 2～3日出现降水,AQI指数急剧下降,空气中的污染颗粒被雨水冲刷,且地面风速较大,污染物在水平方向扩散,污染浓度降低,空气质量好转.

图1 3个污染过程中8个典型城市AQI变化Fig.1 The AQI index of 8 typical cities in the Yangtze River Delta in 3 typical haze pollution processes

2018年11月23～12月2日的污染过程(图1c)污染范围广泛,长江三角洲 8个城市除上海部分观测日外均在轻度污染以上,维持6d,其中5个城市维持重度污染2至3d,AQI峰值为272.

由图2可见,PM2.5浓度变化与AQI变化趋势相一致.第1次过程(图2a)PM2.5浓度峰值出现于24日8:00为 246μg/m3,能见度最低值出现于 24日 00:00为1.55km;第2次过程(图2b),南京AQI峰值出现在12月30日为304,而PM2.5浓度最高值出现在12月30日19:00,达到 342μg/m3,能见度于30日23:00低至33m;第3次过程(图2c)PM2.5浓度呈多峰状,波动频繁.最高值出现在11月30日23:00,达到223μg/m3,能见度于26日13:00低至38m,多次谷值低于50m.污染过程发生时能见度较低,3次霾污染过程能见度最低值均不超过2km.3次过程PM2.5浓度变化与能见度总体呈负相关关系.卢文等[24]研究发现当相对湿度小于60%时,PM2.5是造成低能见度的主要因素,当相对湿度大于 60%时,水汽成为造成低能见度的主要因素.

图2 3次典型污染过程PM2.5浓度及能见度变化Fig.2 PM2.5 concentrations and visibility in 3 typical haze pollution processes

2.1.3 天气形势 污染物的积累、扩散和稀释过程主要受气象要素的影响,特别是在某种特定污染源条件下,污染物的浓度主要受制于气象条件的好坏,气象要素的变化主要受天气形势背景的影响[25].一般静稳天气型容易导致霾天气的形成,通常伴随着静风及高相对湿度,主要是高低空天气形势配合导致.

采用MICAPS资料分析第2次重霾天气过程.如地面图所示,2017年12月27日08:00(图3a),长江三角洲地区受到冷空气影响,位于东北平原至渤海东海的冷锋后,污染程度低.28日南京出现轻微降水,降水强度为 0.25mm,因此 AQI有轻微的降低趋势,而29日08:00(图3b),长江三角洲地区位于高压前底部的弱气压场中,等压线稀疏,风速小,冷空气弱,污染物质开始堆积,以南京为例,其AQI超过100达到轻度污染.30日,位于蒙古高原的中心高压达到1060hPa,冷空气入侵我国中部地区,但由于其对长江三角洲的影响较弱,等压线稀疏,因此对污染清除无显著作用,由于弱冷空气过境将引起地面增湿和弱辐合作用[26],造成 AQI值升高,南京 AQI值达到241的高值.在31日08:00(图3c),长江三角洲及中国东部地区均处于高压中心范围内的均压场中,等压线分布稀疏,气压梯度弱,地面风速小,大范围站点温度露点差降低到2℃以下,这种天气形势极有利于污染物累积[27],AQI值在短期内飙升,长江三角洲部分城市均达到严重污染.2018年1月1日23:00起,以东海为中心形成一个高压,长江三角洲位于其高压后部,天气系统逐渐稳定,气流移动速度变快,污染物开始扩散,进入快速清除期,空气质量状况开始转好.2日(图3d)长江三角洲地区主要受以蒙古高原为中心的高压天气系统的影响,强冷空气入侵,等压线密集,地面风速大,促进污染物的水平输送.

图3 2017年12月27日、12月29日、12月31日、2018年1月2日08:00地面天气Fig.3 Surface weather conditions at 08:00 on 27 December, 2017, 29 December, 31 December and 2 January, 2018

如图4a所示,29日长江三角洲地区位于以中国东南沿海地区为中心的反气旋顶部及以塔里木盆地为中心的反气旋前部,被温度暖脊所控制,容易形成逆温,且等压线稀疏,地表风速弱,静稳趋势持续,严重阻碍了空气的垂直交换与水平运动.韩博威等[28]研究发现,严重污染发生当日,长三角地区对流层低层多受均压场控制或位于高压顶部,这种稳定的天气形势有利于污染物的局地累积从而爆发强霾污染事件,这与本文研究的污染过程类似.26日起高空 500hPa高度上亚欧大陆中纬度地区大气环流为纬向气流,经向风弱,高空风速小,属于静稳型污染天气[9].由图4b可见,29日蒙古高原至河套地区左侧至四川盆地有一长槽,中高纬冷空气入侵.长江三角洲地区位于从东北平原到华北平原至河套地区底部的脊右侧,受脊前弱西北气流控制,并处于以河套地区的暖脊右侧,2017年12月31～2018年1月1日长槽东移过境,有助于污染扩散.这种高低空相互配合的天气形势促使污染物的堆积,从而为污染形成提供条件,使空气质量变差,是形成持续时间长、影响范围广、导致重度霾污染甚至严重污染的典型气象条件.

图4 2017年12月29日08:00 850hPa、500hPa天气Fig.4 Weather conditions at 850 hPa and 500 hPa at 08:00 on 29 December, 2017

2.2 气象要素

霾污染天气的形成与当地气象条件有着十分紧密的联系,一个区域或城市大气污染物的浓度既与局地污染源强度有关,又与当地的输送和扩散条件有关[29-30].

温度是造成大气对流的主要因素,温度越高、大气对流运动越强烈、越有利于污染物的扩散[31].第1次霾污染过程中(图 5a),虽然 22～24日温度都较高,看似与 AQI呈正相关关系,但是这 3天 00:00与12:00都出现较强的贴地逆温,尤其是22～23日贴地逆温强度达到峰值 8.2℃.因此此次过程中温度对污染物扩散没有明显作用,而强逆温的出现将污染物聚集在地面,无法扩散.魏建苏等[32]研究发现,相对湿度在 40%以上时雾霾天气出现的几率较大,并且在50%至 60%之间极容易出现霾污染.此次过程相对湿度都达到 45%以上,增大霾污染发生的概率,但其与气温和AQI指数无明显关系.

第2次霾天气过程中(图5b),相对湿度与AQI和温度呈负相关关系.相对湿度在此次过程 AQI高值阶段达到 85%以上,高相对湿度有助于气溶胶吸湿增长,影响大气能见度,从而加剧空气污染.颗粒物的吸湿增长还会引发一系列的化学反应,导致二次污染物的生成,使得污染物的组成更加复杂,污染现象更加严重[33].气象要素对此次过程影响较大.

第 3次霾污染过程中(图 5c),其温度较为稳定,在小范围内波动,整个过程中温差不超过 3℃.此次过程相对湿度较高,有8d超过80%.稳定的气象条件有利于污染的形成及持续.

图5 3次典型污染过程气象要素与AQI指数之间的对比分析Fig.5 The contrastive analysis between meteorological factors and AQI in 3typical haze pollution processes

由图6可知,第1次过程PM2.5浓度最高值及风速极大值均出现在西北方向,这与后文PM2.5潜在来源分析相对应,PM2.5浓度受来自西北方向的长距离输送影响,风向以东南风及东风为主.而2、3次过程PM2.5浓度高值多出现在本地,对应着风速低值,风速高值对应着PM2.5浓度低值,受区域性输送影响较大,第2次过程以东风占主导,第3次过程以东南风占主导.较低的风速与高污染浓度配合,有利于污染物的堆积,导致霾污染过程的发生.

图6 3次典型污染过程风速风向与PM2.5浓度关系Fig.6 The relationship between PM2.5 concentrations and wind speed, direction in 3 typical haze pollution processes

2.3 混合层高度

混合层高度是研究地表向大气排放污染物状况的重要参数之一,混合层高度越高,越有利于污染物垂直方向的扩散,因此,混合层高度是决定地面污染浓度的重要因子[34].

第 1次霾过程中(图 7a),混合层的平均高度为913m,低混合层高度阻碍了污染物的消散以至于污染物在局地聚集.高度最低值为 72m,出现在 23日20:00.00:00贴地逆温强度高达8.2℃,影响空气对流运动,污染物禁锢于近地面层,且还存在较强的脱地逆温(4.2℃),因此霾污染过程受边界层条件影响较大.混合层高度在22～24日均低于800m,与此次过程污染持续阶段(22～24日)相对应,24～25日进入快速清除期,混合层高度恢复到中纬度陆地普遍高度1000m以上.AQI指数与混合层高度呈明显的相反趋势.

第2次霾天气过程中(图7b),混合层高度为7个过程最低值,29日20:00为34m,此时污染物在低空循环积聚,导致长江三角洲地区性高浓度污染发生.整个过程呈轻微波动,平均高度为 533m.且 30日08:00混合层高度也低至50m,是南京AQI指数短期内飙升的原因之一,最高值在31日达到304,且污染持续阶段几乎都存在较高的脱地逆温,导致大气污染物在边界层内的聚集.我国中部,长江三角洲地区受弱冷空气影响,混合层高度增高达到1000m以上,但污染形势因地面增湿和弱辐合作用在30～31日并未好转.1日天气形势好转稳定后,气流移动速度增快,污染物逐渐扩散.2～3日南京出现降水,混合层高度迅速降低,且AQI指数较低.这与俞科爱等[35]的研究类似,降水有利于降低混合层高度,另外,风速与雨量呈正相关性.

第3次霾污染过程中(图7c),混合层高度普遍偏低,低垂直对流高度使得污染物在低空循环积聚,污染物不易扩散[3].混合层高度呈波动形状,平均高度为578m,与AQI指数呈相反的趋势.25日混合层高度最低,为70m,除23～24日部分时次外,整个污染过程混合层高度不高于800m,这与Zou等[14]的研究结果相一致.此过程风速普遍偏低,大部分时次的风速都处于 1级,而风速与混合层高度相关系数极高,较低的风速使混合层高度偏低.贴地逆温和脱地逆温的频繁出现更加影响污染物在垂直方向上的扩散,加上不利的气象条件,弱气压场的影响,导致污染形势的持续.

图7 3次典型污染过程混合层高度与AQI之的对比分析Fig.7 The contrastive analysis between mixed layer height and AQI index in 3 typical haze pollution processes

3次南京秋冬霾污染过程中,混合层高度最低值均小于100m,因其它气象要素、天气形势的原因,在总体上混合层低值与 AQI指数高值呈现较好的吻合,并且呈负相关关系,持续时间较为一致.因此混合层高度较低会影响空气的垂直对流高度从而使污染物在低空区域性积聚,导致高浓度污染发生,空气质量变差.

由图8可知,AQI在100以下的散点混合层高度比 100以上普遍较高,而出现混合层高度较低的情况有可能为降水所致,因此其相对湿度大约在 90%左右,AQI较高的散点除个别点外混合层高度均低于1000m.AQI100～200,风级普遍较低,大约在1.5级左右,风速较低有助于污染物的堆积;AQI在 100以下时,散点明显较大,这与许多学者的研究[3,24,35]相对应,风速一般与污染物浓度呈反比;而 AQI在 200以上时,散点大小略大,这与长距离运输有着必不可少的联系,沙尘层层堆积,并且夹杂着少量浮尘微粒.如2017年12月26～2018年1月3日污染过程中AQI为241,混合层高度为50m的散点,由于风级较大,将气团携带的来自中国西北部的污染细粒子及沙尘粒子经过长距离输送至长江三角洲造成污染.相对湿度在这七次污染过程中都在 50%以上,气溶胶吸湿增长,增大霾天气发生的概率,这与韩博威等[28]的研究结果相一致.

图8 7次典型过程中AQI、混合层高度、风级与相对湿度之间的对比分析Fig.8 The contrastive analysis among AQI, mixed layer height, wind scale and relative humidity in seven air pollution processes

2.4 逆温层高度及强度

逆温层对污染物的扩散起着抑制作用,直接关系着地面污染程度,所以逆温层是分析空气污染潜势的重要条件[25].贴地逆温是从地表面开始的逆温,脱地逆温则是从离开地面一定高度开始的逆温[36].逆温层出现频次定义为一次过程中逆温出现时次占整个过程观测时次之比.

如表 2所示,第 1次污染过程中,所有观测时次边界层内均存在逆温层.且6d均出现贴地逆温,其中22日及23日08:00贴地逆温强度最强,为8.2℃;23日大部分城市AQI达到峰值190.霾污染过程中脱地逆温出现的频次较高,其中25日08:00脱地逆温强度最高,为5.3℃.因此第1次污染过程中逆温特征以贴地逆温为主,且伴随频次高、强度大的脱地逆温.

表2 3次典型污染过程南京地区逆温层特征Table 2 Characteristics of inversion layer in Nanjing in 3 typical haze pollution processes

第2次污染过程以脱地逆温为主,其中2017年12月28日08:00700hPa附近脱地逆温强度为4.8℃,达到峰值.贴地逆温在污染持续阶段出现较为频繁,在12月31日08:00近地面1000hPa附近逆温强度最高,达4.1℃,AQI达到最高304,31日为此污染过程的峰值.

第3次霾天气过程23～27日以贴地逆温为主,其中27日08:00近地面950hPa附近及20:001000hPa附近逆温强度较大,分别为5.8,4.8℃.28日,08:00在950hPa附近逆温强度达7.4℃,为污染期间观测时次贴地逆温的最高值.30日AQI达到最高227.

3次霾污染过程中,第1次过程和第3次过程以贴地逆温为主,第1次过程贴地逆温强度高达8.2℃,且6d内均出现贴地逆温,近地层的贴地逆温使污染物聚集在地表,导致AQI短时间内达到严重污染.脱地逆温强度较强,脱地逆温出现频次也高达83.3%;第2次过程以脱地逆温为主,频次高达 94.4%,脱地逆温强度高达4.8℃.较强的脱地逆温导致污染物堆积并抑制其扩散,使长江三角洲大部分城市AQI在2016～2019年中达到峰值.持续且较强的脱地逆温与此次范围广、持续时间长、污染强度大的霾污染过程相对应,使长三角在较长的一段时间内都处于污染中.成莹菲等[37]研究发现,污染期间近地层有逆温现象的发生,与污染物累积时期有较好地对应关系,并且逆温层越厚、强度越大,污染越重,与本文研究结果一致.

2.5 气溶胶来源及PM2.5潜在来源分析

由图9可知,3次过程多为沙尘、大陆型污染物、污染型沙尘及烟粒.第 1次过程中贴地逆温出现频次高且强度大,因此污染物多堆积在地表;第 2次过程12月31日在800hPa附近出现脱地逆温,阻挡了污染物的垂直运输,污染物出现高度断层;第 3次过程同时存在脱地及贴地逆温,因此污染物也存在高度断层,由于卫星扫描轨迹主要经过海上,存在少量干洁海洋空气,沿海的长三角城市多受污染性沙尘气溶胶的影响.

图9 3次典型污染过程CALIPSO气溶胶来源Fig.9 Aerosol subtypes retrieved from the CALIPSO in 3typical haze pollution processes

为进一步研究污染物特征,通过 3次过程的72h后向气团轨迹(300m),利用PSCF和CWT分析方法对其 PM2.5潜在来源进行定量及定性的分析.通过PSCF分析方法根据气流轨迹得到PM2.5潜在源区,而通过 CWT分析方法得到对潜在源区的污染贡献.由图10可看出,2种分析方法得到的结果大致相同.综合两种分析方法,可以得到区域型污染是这3次污染过程发生的主要原因,且受长距离输送的影响.第1次过程中的潜在污染源区主要集中在安徽、山东、河南、内蒙古等,受区域性污染及长距离输送的共同影响,来自中国西北部的气团经过长距离运输携带大量沙尘影响长三角地区;第2次的污染过程中,潜在污染源区呈现以长三角为中心向西北方向扩散的扇形分布,主要贡献源区集中在安徽、河南、河北等地,区域型输送大量人为因素产生的污染细粒子导致重度污染;第 3次过程主要受区域性输送的影响,潜在污染贡献源区集中在安徽、河南、长三角及东海区域,江西、湖北也对此次污染过程产生一定的影响,除本地源排放外,长江三角洲因沿海发达城市人类活动产生的污染物形成区域型污染.3次过程所分析的PM2.5潜在源区与风速风向分析所对应.沙丹丹等[38]研究发现影响长三角的气团在清洁天主要来自海洋上空,而污染天主要来自于我国西北地区及长三角周边省份,即受到外来输送与本地源排放的影响,与本文得到的结果一致.

图10 3次典型污染过程PM2.5潜在源区及权重分布Fig.10 The PM2.5 potential sources and concentration-weighted in 3 typical air pollution processes

3 结论

3.1 3次长江三角洲地区重污染天气过程中,其AQI指数峰值分别为247,306,272.天气形势对2017年12月26～2018年1月3日这一污染过程影响较大,850hPa高度上长江三角洲地区位于以中国东南沿海地区为中心的反气旋顶部及以塔里木盆地为中心的反气旋前部,被温度暖脊所控制,容易形成逆温;地面长江三角洲及中国东部地区均处于高压中心范围内的均压场中,等压线稀疏,地面风速小.这种高低空配置容易导致静稳型污染天气的形成.

3.2 PM2.5浓度与能见度总体呈明显负相关关系,且污染过程发生时能见度普遍偏低,3次过程能见度谷值均低于 2km;稳定的气象条件与霾污染过程的形成及持续有着紧密的联系,稳定且偏低的温度、高相对湿度、静风均不利于污染物输送.

3.3 3次污染过程混合层高度最低值均小于100m,混合层高度较低会影响空气的垂直对流高度,从而使污染物在低空区域性积聚,导致高浓度污染发生.在总体上混合层高度低值与 AQI指数高值呈现较好的吻合,呈负相关关系,持续时间较为一致,但第 2次过程长三角受弱冷空气影响,混合层高度在30～31日增高达到 1000m以上,然而污染形势因地面增湿和弱辐合作用并未好转.

3.4 第1次过程和第3次过程以贴地逆温为主,近地层的贴地逆温将污染物集聚在地表,导致 AQI短时间内达到严重污染.第 2次过程以脱地逆温为主,较强的脱地逆温导致污染物在边界层内堆积并抑制其扩散,持续且较强的逆温与此次范围广、持续时间长、污染强度大的霾污染过程相对应.

3.5 3次污染过程气溶胶来源多为沙尘、大陆型污染物、污染型沙尘及烟粒.区域型污染是这3次污染过程发生的主要原因,且受长距离输送的影响.除本地源排放外,长江三角洲因沿海发达城市人类活动产生的污染物形成区域型污染,并且来自中国北部的气团经过长距离运输携带大量沙尘影响长三角地区.