山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

周睿智 ,闫才青 *,崔 敏 ,徐 敏 ,刘伟健 ,陈海彪 ,周陶美子 ,郑 玫 (.山东大学环境研究院,山东 青岛 667；.扬州大学环境科学与工程学院,江苏 扬州 7；.生态环境部华南环境科学研究所,广东 广州 0；.青岛科技大学环境与安全工程学院,山东 青岛 6606；.北京大学环境科学与工程学院,北京 0087)

山东省位于我国东部环渤海地区,是PM2.5重点污染区域之一,尤其是鲁西南地区[1].生态环境部印发的《京津冀及周边地区2017～2018年秋冬季大气污染综合治理攻坚行动方案》[2]实施细则明确济南、淄博、济宁、德州、聊城、滨州、菏泽等为京津冀大气污染传输通道城市.山东省大气污染的治理与防治将不仅有助于本地空气质量的改善,同时,也将有助于减少向周边地区(尤其是京津冀地区)的传输影响.根据中国环境监测总站发布的全国城市空气质量历史实时数据(http://beijingair.sinaapp.com/)分析可知,2015～2018年,山东省PM2.5质量浓度逐年下降,整体 PM2.5年均浓度由(75±14)µg/m3下降到(38±6)µg/m3;2018～2020年,山东省 PM2.5浓度呈现回升趋势,2020年均浓度为(58±9)µg/m3;且山东省 PM2.5浓度呈现显著的空间分布差异(即东部半岛地区<中部地区<西部地区).山东省部分地区已相继开展了大气污染物的来源解析工作,其中细颗粒物的来源解析研究工作逐渐增多,覆盖范围增大,但研究之间变异性较大,缺乏总结.目前,仅周松华等[3]对济南、青岛、泰安、菏泽四个城市 PM2.5源解析结果进行了简单比较.

为更好地了解山东省大气细颗粒物污染的历史与现状,本研究对目前已公开发表的39项山东省PM2.5来源解析研究工作进行了总结,综述了山东省各地级市PM2.5源解析的研究现状与进展,包括研究方法、解析出的污染源类、各类源的贡献及其时空分布,探讨了山东省细颗粒物来源贡献的影响因素,旨在为山东省后续开展大气细颗粒物及其他污染物的来源解析,制定有针对性的大气污染防治行动指南提供参考.

1 资料与方法

1.1 数据来源

本研究检索了2008～2020年间山东省各地级市公开发表的细颗粒物来源解析相关文献及相关研究报告.主要检索途径包括中国知网、谷歌学术、百度学术、web of science等数据库,以“来源/源解析/来源解析/源贡献/source/source apportionment/source contribution”、“细颗粒物/PM2.5/fine particles/fine particulate matter”和“山东/山东省/Shandong/Shandong Province”以及山东省各地级市名称等作为关键词分别组合进行检索.相关研究进一步筛选与总结方式如下:(1)需保证在山东省境内采样,如果某一研究中包括多个采样地点或多个采样时段的观测,或采用多种源解析模型,则视为一项研究,但分别统计每项观测和对应源解析结果[4-11];(2)需报道PM2.5的源解析结果及各类源的贡献,如果某一研究中同时包括 PM2.5及其他粒径颗粒物的观测及来源解析,则只关注与提取 PM2.5相关的数据[12-15];(3)针对同一年同一地点观测的不同研究,视为独立的研究[5,16-18].依据以上原则,本研究最终确定中文期刊论文15篇,英文期刊论文16篇和硕士学位论文3篇,博士学位论文3篇(其中1篇为英文),以及济南市生态环境局公开发布的济南市细颗粒物来源解析研究报告[12,19]2份.

1.2 数据采集

针对筛选确定的每一项山东省 PM2.5源解析研究,分别统计其采样地点、站点类别、观测时段、PM2.5质量浓度、源解析方法、解析出的源类以及各类源的贡献等.在统计分析的过程中,每项研究中某地同一年中春、夏、秋、冬四个季节的源解析结果采取平均处理,以获得该地PM2.5来源贡献的年均值;针对同一城市不同站点的数据取平均,以获得该城市PM2.5来源贡献平均值;针对同一城市不同研究的源解析结果取平均值和标准偏差,以获取各个城市PM2.5某一源类的平均贡献.

2 结果与讨论

2.1 山东省PM2.5源解析的研究现状与进展

2.1.1 源解析研究方法 目前,我国大气颗粒物来源解析研究主要采用3种技术方法:源清单法、源模型法和受体模型法.研究表明,自 2000年以来,受体模型在我国应用最为广泛,是我国大气颗粒物来源解析的主要手段之一[20].受体模型法根据颗粒物的物理和化学等信息估算污染源对受体的贡献,主要分为基于源和受体成分谱的化学质量平衡(CMB)模型和仅基于受体成分谱的统计模型[21],例如,正定矩阵因子分析(PMF)模型和主因子分析(PCA)法等.PMF模型不需要源成分谱,且可对非负值进行约束,对缺失样本值和不确定度进行单独处理,并利用数据标准偏差对结果进行优化,因而在颗粒物源解析研究中应用十分广泛.

如图1所示,山东省PM2.5源解析研究仍以受体模型法为主,尤其是以PMF为主,占总研究的半数以上(>50%),其次是CMB和PCA方法.其中,基于PMF和CMB受体模型的研究约占研究总数的73%,CMB模型的使用相较于PMF模型较少,这可能主要是由于CMB模型需要本地源谱的输入,而目前山东省本地化的源成分谱仍较为缺乏.部分研究中将放射性碳同位素(14C)技术[22]、源排放清单[23]等与 PMF或CMB模型相结合使用,以提高源解析结果的准确性和精确性.个别研究利用化学质量平衡嵌套迭代模型CMB-iteration,在CMB模型基础上扣除受体中二次有机碳(SOC)的影响,对总有机碳(OC)进行修正,并将修正后的受体成分谱及源成分谱纳入到 CMB模型,从而区分并估算一次有机碳(POC)和 SOC的贡献[14].目前,多种源解析方法相结合已成为细颗粒物源解析的重要趋势,这可降低源解析结果的不确定性,使其结果更为准确可靠,同时,可提高源解析结果的时、空分辨率[24].

图1 山东省PM2.5源解析研究中所用的源解析方法Fig.1 PM2.5 source apportionment methods used in Shandong Province

近年来,应快速源解析、综合源解析之需,山东省部分地区利用在线源解析质谱监测系统(Single Particle Aerosol Mass Spectrometer, SPAMS)开展了高时间分辨率的在线源解析[25].此外,个别研究利用数值模式通过模拟大气颗粒物及其化学组分的浓度,提供了更高时间精度和更广空间覆盖率的来源解析结果[26].例如,区域大气环境模拟系统-大气污染物来源解析模块耦合系统(RegAEMS-APSA)以及多尺度空气质量模型耦合在线源追踪模拟模块(CMAQ-ISAM)等综合源解析方法在山东省区域量化源解析工作中得以应用,提供了PM2.5区域和行业源解析结果[27-29].

2.1.2 PM2.5的来源类别 由图2可知,扬尘、机动车尾气和燃煤源几乎在各地都被解析出,说明这 3类源在山东省具有普遍性,是山东省PM2.5的3个主要贡献源类.各研究中所解析出的尘源分类较为细化,包括在自然力或人力作用下进入到环境空气中所形成的各类尘源颗粒物.其中,扬尘、土壤尘、建筑尘等在山东省各地存在较为普遍;同时,在不同城市也解析出各地特征性的尘源类别,例如,济南[30]、菏泽[17]、泰安[9]、潍坊[31]和青岛[14,23]等地解析出煤烟尘,泰安[9]和莱芜[32]解析出冶金尘,济南[31]解析出钢铁尘,烟台[22]解析出交通尘(自然和人为排放混合模式,其中机动车排放贡献较高).

此外,山东省不同地级市的PM2.5源解析结果中呈现出各地特色性的贡献源类.例如,青岛[14,23,33-34]、烟台[22,35-36]和威海[10-11]等 3个沿海城市 PM2.5源解析结果中存在海盐粒子源,贡献约为 2%～7%.烟台市[35-36]解析出船舶排放源(平均贡献 8%).威海市[10-11]解析出非道路移动源(3%),鉴于该类源的主要特征组分是重油燃烧的示踪物种钒(V),表明该非道路移动源与威海港口及海上使用重油作为燃料的船舶排放有关.淄博[5]和临沂[15]解析出市政垃圾焚烧排放源,贡献分别为15%和7%,这可能与2014～2017年间临沂市推进生活垃圾焚烧处理工程建设,实行市域垃圾焚烧全覆盖政策有关.东营[37-38]的研究中采样时间包含春节期间,因而源解析结果中存在烟花爆竹源(年均约 0.7%),且在冬季时贡献最高(～2%).需要注意的是,王德羿等[27]在“2+26”城市大气重污染下 PM2.5来源解析研究中解析出农业、工业、电厂、生活和交通等行业部门对滨州市 PM2.5的贡献,但因与其他源解析工作所给出的源类别不同,未将该项研究统计列入图2.

图2 山东省PM2.5来源解析研究中所解析出的一次源源类(如阴影部分所示)Fig.2 Primary sources of PM2.5 apportioned in previous studies in Shandong Province (shown by the shaded area)

由于不同源解析研究中所解析出的源类有所差异,为便于进一步的统计与总结,后续讨论中将各研究所解析出的PM2.5贡献源类归纳为7大类,包括机动车源、工业源、燃煤源、生物质燃烧源、二次源、尘源和其他源等.其中,根据文献中采样方式及源的相关描述,将交通尘、机动车尘、机动车尾气和交通源等归为机动车源;冶金尘、工业源、工艺过程源、金属冶炼和石油化工等归为工业源;煤烟尘、燃煤源等归为燃煤源;二次源、二次无机盐、二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次气溶胶、二次有机气溶胶、二次有机碳和二次无机气溶胶等归为二次源;扬尘、土壤尘、地壳尘、建筑尘、钢铁尘和矿物粉尘等归为尘源;市政垃圾焚烧排放、烟花爆竹、非道路移动源和其他源等归为其他源 a,海盐粒子归为其他源 b,船舶排放归为其他源 c,其他源 a、b和 c合并归为其他源.由于山东省现有研究中绝大多数未解析和分摊二次颗粒物前体物的转化贡献,仅有 3项研究[23,31-32]进行了二重源解析,所以二次源被列为单独的源类别.

2.2 山东省PM2.5来源贡献的时空分布

将各个源解析结果中的源类聚类之后,山东省各地PM2.5的来源及贡献总结如表1.济南、青岛和烟台等地开展的 PM2.5来源解析研究相对较多,淄博、东营、潍坊、临沂和德州等地 PM2.5来源解析相关工作相对较少.滨州市PM2.5的来源解析工作尚未单独开展,但王德羿等[27]在“2+26”城市大气重污染下PM2.5来源解析中解析出了农业(8.0%～10.3%)、工业(24.4%～35.7%)、电厂(4.9%～7.9%)、生活(23.8%～33.2%)和交通(23.7%～27.2%)等行业部门对滨州市 PM2.5的贡献.济宁和日照市尚未有 PM2.5来源解析的相关研究报道.

由表1可见,已报道的山东省各地PM2.5来源解析研究中,大多数观测时间包含春、夏、秋、冬四个季节;少数研究选择夏季和冬季[7]、秋冬季[8]、冬春季[9,34]、非采暖季[40]以及采暖季[10,34,42]进行对比分析.Tian[6]在同一观测时间内采用PMF和CMB 2种源解析方法进行了济南市区PM2.5源解析研究,并对结果进行比较,发现PMF方法高估了二次硫酸盐的贡献,但其他源类的贡献较为相似,2种方法都不易区分工业源和生物质燃烧源.

表1 山东省各地PM2.5的来源解析结果Table 1 PM2.5 source apportionment results obtained in different cities in Shandong Province

2.2.1 空间分布 总结了山东省15个城市(除济宁和日照外)的 PM2.5来源解析结果(图 3).需要注意的是,展示的主要是2015年以后各城市的源解析结果,且观测时段包含 4个季节,以减小比较的不确定性.其中,聊城市的观测时段为冬季,泰安市的观测时段为冬春季,滨州市的结果是基于数值模拟的行业源解析结果,研究时段为冬季,用不同于其他城市的填充图案表示.东部沿海城市(如烟台、威海、青岛、日照等)PM2.5浓度显著低于鲁中(如淄博､莱芜等)、鲁西和鲁西南(如菏泽、济宁、枣庄等)地区.

图3 山东省各地PM2.5源解析结果的空间分布Fig.3 Spatial distribution of PM2.5 source apportionment in Shandong Province

总体来看,山东省PM2.5的源贡献由高到低依次是二次源((36.1±8.5)%)>尘源((18.4±8.6)%)>燃煤源((18.2±7.0)%)>机动车源((17.7%±11.7)%)>生物质燃烧源((15.1±7.1)%)>工业源((11.3±9.6)%)>其他源((9.9±4.8)%).其中,二次源的贡献占比最大,其次是尘源、燃煤源和机动车源.除滨州市源解析结果的分类不同外,山东省各地机动车源和尘源所占比例分别在 3%～51%和 6%～41%之间.值得注意的是,尘源对山东省各市PM2.5具有重要贡献.Zhu等[40]综述了中国 PM2.5源解析结果,指出尘源是华东地区(包括山东、安徽、江苏、上海、江西、浙江、福建)1980～2006年PM2.5第一来源,平均贡献为33.2%,而2006～2017年二次源为 PM2.5的首要来源;尘源为第二来源,平均贡献分别为39.1%和18.3%,与本研究的发现基本一致.

山东省东西部城市PM2.5的来源及其相对贡献存在显著差异.东部半岛地区(如烟台、青岛、威海等市)二次源的贡献最大,平均贡献为 36%,其次是尘源和机动车源,平均贡献分别为18%和17%.中部地区(如滨州、东营、济南、淄博、潍坊、泰安、莱芜、枣庄、临沂等市)PM2.5的首要贡献源也是二次源,平均贡献约为 37%,其中,东营市的二次源贡献超过 50%;但中部地区燃煤源的贡献明显增高(～22%),比半岛地区高约 8%;其次是尘源,平均贡献20%,比半岛地区高约 3%,其中位于最南部的临沂市尘源贡献最高,高达 41%.山东省西部地区(如德州、聊城和菏泽等市)PM2.5的首要贡献源同样是二次源,平均贡献为 34%;其次为机动车源,平均贡献25%,比半岛和中部地区高出约 10%,其中聊城的机动车源贡献高达50%;其次是生物质燃烧源,在西部3个城市均有解析出,平均贡献为18%,比半岛地区高出 8%.综上可见,山东省半岛和中、西部 3个区域贡献 PM2.5的最大源均为二次源,表明进一步厘清二次源的形成机制、解析各类源对二次源的贡献,有效控制二次颗粒物的形成是山东省PM2.5污染控制的关键之一.

由图4可见,机动车源对各城市PM2.5的平均贡献波动较大,约为 3%(淄博)～51%(聊城),东、西部城市机动车源的贡献相较于中部城市略高.工业源平均贡献为 4%(菏泽)～38%(莱芜),在中部城市贡献较东西部城市(尤其是东部城市)高.其中,莱芜市采暖季、秋季和夏季工业源贡献均最高,春季工业源占比第二,这可能与莱芜是工业主导型城市,且重工业比例高有关,济莱协作区的济南钢铁等重工业转移会使工业源的贡献增加[32].淄博作为石油化工城市,工业源的平均贡献约为 22%,表明石油工业及其下游企业对当地PM2.5会产生一定影响[16].工业源在东部半岛城市的贡献显著低于中西部城市.燃煤源的贡献在山东省东、中、西部分布较为均匀,平均贡献范围为 7%(聊城)～36%(潍坊),其中,在潍坊市的贡献较为突出.王斌之等[31]为得到潍坊更为精细化的燃煤源贡献解析结果,根据烟粉尘排放量对综合源解析结果中燃煤源贡献按照一定的分配系数进行了重新分配,得到电厂、工业和民用燃煤的分担率分别为14%、18%和4%.值得注意的是,山东省各地的PM2.5来源解析研究中,解析出生物质燃烧源贡献的城市较少,平均贡献范围为 7%(菏泽)～34%(烟台),且主要集中在中西部地区.这可能是由于近年来,各地政府严格执行《秸秆禁烧和综合利用管理办法》[46],禁止农业秸秆的地里焚烧活动,此外,生物质燃烧源与其他源(如机动车源等)存在共线性问题,因而在一些研究中不能被解析出来[47].二次源呈现东、西部高,中部低的分布趋势;相反地,尘源呈现东部低、中西部高的趋势.

图4 不同源类在山东省各地对PM2.5的贡献Fig.4 Contributions of various sources to PM2.5 in different cities in Shandong Province

考虑到各地PM2.5的绝对浓度在空间上存在差异,本研究中计算获取各类源对各地 PM2.5的绝对贡献.由图 3可见,鉴于山东省东部半岛地区PM2.5浓度低于中西部地区,因而,与源的相对贡献不同,东部半岛地区各类源对 PM2.5浓度的绝对贡献量均低于中西部地区,包括前述相对贡献在半岛地区与中西部地区相当甚至略高的的机动车源、工业源、燃煤源、二次源、尘源及其他源等源类,对东部半岛地区 PM2.5的绝对贡献均显著低于中西部地区.此外,需要注意的是,东部半岛地区生物质燃烧源对PM2.5的相对贡献和绝对贡献均低于中西部地区.

将山东省 PM2.5源解析结果与其他省份(如北京[48]、天津[48]、河北[48-50]、河南[51-53]、安徽[55-56]、江苏[56-61]、浙江[62-66]和广东[67-69])PM2.5源解析结果进行比较(图 5)发现,二次源是我国大部分省份PM2.5的首要来源,对PM2.5贡献约占22%～42%;山东省二次源的贡献与河南､安徽等省份较为接近,但比北京市、广东、浙江、江苏等省份低.山东省机动车源的贡献相较于其他省份略低;与之相反,山东省尘源和生物质燃烧源的贡献相较于其他省份较高.山东省燃煤源的贡献与河北、河南、江苏、浙江等地接近,明显高于北京市和广东省,但低于安徽省.

图5 山东省与其他省份PM2.5源解析结果的比较Fig.5 Comparison of PM2.5 source apportionment results in Shandong provinces with other provinces

2.2.2 时间演变 由图6可见,各类源贡献存在显著的季节差异.春季尘源的贡献相对突出((20±6)%),夏季二次源的贡献较为显著((49±15)%),秋季生物质燃烧源的贡献相较于其他季节略微明显((19±11)%),冬季和采暖季的燃煤源贡献则显著增加((24±8)%).

图6 山东省不同季节PM2.5源解析结果Fig.6 Results of source apportionment of PM2.5 in different seasons of Shandong province

济南市和青岛市自2010年以前便已开展PM2.5源解析相关工作,本研究以济南和青岛市为例进一步研究两地PM2.5源贡献随时间的变化.由图7a、7b可见,济南市二次源对 PM2.5的相对贡献在 2010年后((46±11)%)较 2010 年以前((31±17)%,)有所增加,但绝对贡献量有所降低.机动车源的相对贡献自2010年以来呈现持续增加趋势,但绝对贡献量相对稳定甚至略有降低.生物质燃烧源的相对与绝对贡献在2013年之后((12±7)%,(9±5)µg/m3)均较2010年以前((13±6)%,(15±6)µg/m3)略有降低.工业源的相对和绝对贡献在 2010～2013年(18%,25µg/m3)较 2010年以前((11±6)%,(13±6)µg/m3)有所增加,在 2013 年之后((12±7)%,(5±4)µg/m3)明显减少.燃煤源的相对和绝对贡献在 2010～2013年(27%,38µg/m3)较 2010年以前((17±3)%,(23±7)µg/m3)有所增加,在 2013 年之后((12±8)%,(9±5)µg/m3)显著降低.尘源的相对和绝对贡献在2010～2013年(24%,34µg/m3)较 2010年以前((16±5)%,(20±4)µg/m3)有所增加,在 2013 年之后((10±3)%,(7±2)µg/m3)有所减少.济南在 2007～2008年除二次源和燃煤源外的其余源贡献均在10%以下,尤其是工业源贡献骤降,这可能与北京奥运会期间为保障空气质量山东省对不能达标排放的企业进行强制停产,以及周边省市大量工厂停产有关.Cheng等[70]通过对 2004～2007年 3年内济南PM2.5中二次离子浓度分布的比较,发现 2007～2008年北京及其周边地区对济南市二次硫酸盐和二次硝酸盐浓度的贡献较小,指出这可能与北京奥运会加强排放控制有关.

由图7c可见,青岛市二次源的相对贡献在2011～2012年(34%)较2010年之前(51%)有所降低,但在2012年之后(43%)有所增加.工业源的相对贡献自 2006年以来呈现增加的趋势.与之相反,燃煤源的相对贡献呈现持续缓慢降低的趋势.尘源的相对贡献在 2011～2012年(30%)较2010年之前(7%)显著增加,在2012年之后(19%)略有减少.机动车源的相对贡献在 2011～2012年(14%)较2010年之前(10%)略有增加,但在2012年之后(12%)略有减少.与相对贡献不同的是,青岛市燃煤源和二次源的绝对贡献在 2011～2012年(燃煤源:26µg/m3,二次源:56µg/m3)较 2010 年之前(燃煤源:14µg/m3,二次源:40µg/m3)有所增加,且二次源的绝对贡献在2012年之后(28µg/m3)有所降低.

图7 济南市和青岛市历年PM2.5源解析的相对贡献和绝对贡献结果Fig.7 The relative and absolute contributions of different sources to PM2.5 in Jinan and Qingdao in different years

2.3 PM2.5的源贡献与山东省经济产业结构的关系

一个地区的经济发展状况与当地 PM2.5的来源及贡献密切相关[71].本文将各地PM2.5来源解析结果中各类源的绝对贡献与各地相应时段内机动车保有量、建筑企业量、工业企业燃煤量、电力热力生产和供应业量、规模以上工业企业量、国内生产总值(GDP)等相关活动量分别做相关性分析和显著性检验(独立样本t-检验),结果如图8所示.

图8 各类源对PM2.5的贡献量与经济产业结构相关量的相关性Fig.8 Relationships between contributions of different sources to PM2.5 and economic industrial structure related parameters

机动车源的绝对贡献量与机动车保有量(r=0.582,P=0.060)和 GDP(r=0.489,P=0.090)均呈现边缘显著的正相关关系,且差异性检验结果显著(P<0.05),说明随着机动车保有量或当地 GDP的增加,机动车源贡献也相应呈增加趋势,且机动车保有量或GDP高时,机动车源贡献显著高于机动车保有量或GDP低时.本研究中,尘源的绝对贡献与建筑企业量的整体相关性(r=0.349,P=0.266)及其差异(t=1.629,P=0.134)虽不显著,但不难看出,这主要是受个别数据点的影响,一则说明建筑行业对山东省 PM2.5尘源贡献较大,同时也暗示除了建筑活动外还可能存在其他活动对尘源有显著贡献(如道路扬尘等).

燃煤源的绝对贡献与电力热力生产和供应业(r=0.043,P=0.906)、工业企业燃煤量(r=0.061,P=0.876)和 GDP(r=-0.038,P=0.902)的相关性不显著.但从燃煤源的绝对贡献与3种不同经济影响因素的相关系数可知,燃煤源的绝对贡献与当地电力热力生产和供应业数量的相关性相对较强,与GDP相关性相对较弱.这可能是由于除工业燃煤贡献外, PM2.5来源解析结果中解析出的燃煤源贡献还包括居民燃煤的贡献,此外,工业燃煤排放除与生产工艺、除尘装置相关,也与工业锅炉的排放高度有关,导致其对本地的影响与燃煤量不呈线性关系.后续源解析研究中需要进一步区分工业与居民燃煤的相对贡献,以及工业工艺过程与工业燃煤等的相对贡献等.

此外,工业源的绝对贡献与规模以上工业企业量(r=-0.299,P=0.372)、GDP(r=-0.306,P=0.359)等因素呈一定负相关关系,但不显著.这在一定程度上表明小型工业企业排放不容忽视,尤其是其存在污染物不达标排放等问题.

综上,GDP与机动车源贡献的相关性较强且差异性显著,与燃煤源、工业源和生物质燃烧源贡献的相关性和差异性均不显著,说明燃煤源、工业源和生物质燃烧源的贡献与GDP不存在显著的相关关系,一方面,这可能是受限于本研究中的数据量不足;另一方面,则可能是由于经济水平在一定程度上决定着能源的选择与使用方向,但GDP与能源结构不成绝对的正相关,尤其是山东省旅游业等产业对 GDP的贡献,以及近年来清洁能源相关政策的实施都可能对这一相关性产生影响.

2.4 讨论

山东省 PM2.5的来源解析工作依然主要依赖于传统的源解析技术,缺乏高时、空分辨率的源解析结果,且不同地区源解析研究中采用的源解析方法不同,解析出的源类有所不同,给源解析结果的横纵向比较带来不确定性.为此,后续研究中可开发、采用统一的源解析技术,抑或有地区针对性的源解析技术,以提高源解析结果的可靠性与可比性.

山东省现有的PM2.5源解析结果表明,二次源对山东省各地PM2.5具有十分重要的作用,而传统的源解析方法很难进一步解析各类一次源对二次组分的贡献,因而需要结合源清单或采用空气质量模型等综合源解析手段进一步解析分摊二次源的贡献.同时,需要对二次颗粒物的形成机制进行进一步研究与阐释,以完善对山东省二次颗粒物形成机制的认识.

山东省现有 PM2.5源解析研究中尚未区分本地源与外地传输源的贡献,探讨不同区域之间的传输影响的研究尚不多见.后续需要进一步厘清山东省各地 PM2.5的本地源贡献与区域和相邻城市的传输贡献,以更为有效地进行区域间的联防联控.

受限于现有源解析技术手段,山东省现有PM2.5源解析研究中解析出的源类仍以大类为主,分类较粗,未进一步细化区分工业燃煤源和民用燃煤源、工艺过程与其他工业源等贡献.在后续研究中亟需综合多种源解析方法,提供更为精细化的源解析结果.

此外,山东省现有 PM2.5的研究多基于特定时段、特定站点的阶段性、短期研究,缺乏系统的、长期的监测与源解析研究,以及同时期多城市站点的同步观测.亟需加强长期观测,以研究山东省颗粒物浓度与来源的历史变化趋势,尤其是各种污染防控措施的施行对山东省空气质量改善的作用;通过多地同步观测以及卫星遥感等观测手段,采用统一的研究方法更深入地了解山东省 PM2.5及其来源的空间分布特征.

3 结论

3.1 目前山东省PM2.5来源解析研究仍主要依赖于受体模型方法,且使用最多的是 PMF模型,其次是CMB模型和PCA法.

3.2 总体而言,二次源是山东省 PM2.5的首要贡献源,平均源贡献约为(36.1±8.5)%,其次是尘源((18.4±8.6)%)、燃煤源((18.2±7.0)%)和机动车源((17.7±11.7)%).尘源对山东省 PM2.5具有非常重要的贡献.由此推测,除细颗粒物外,PM10等粗颗粒物的防治对山东省空气质量的改善将同样具有重要作用.

3.3 从季节变化来看,二次源在所有季节中贡献均较高,春季尘源贡献较为突出,夏季工业源贡献较为显著,秋季生物质燃烧源贡献较其他季节略微明显,冬季和采暖季燃煤源贡献较高.济南市和青岛市PM2.5源解析结果的时间变化趋势表明,2004～2018年间二次源和机动车源等对两地 PM2.5的相对贡献增加,而燃煤源的贡献略有降低趋势.