冷作模具钢深冷处理组织和应力演变的RVE模型分析

宁广胜 蔡 欣 陈 卓 钟巍华 黎军顽

(1.中国原子能科学研究院反应堆工程技术研究部，北京 102413; 2.上海大学材料科学与工程学院，上海 200444)

深冷处理(deep cryogenic treatment, DCT)成本低廉，不影响环境，是一种前景广阔的材料改性方法，具有可观的经济和市场效益[1]。与表面处理不同，深冷处理能一次性地改变从材料表面至心部的显微组织，在不改变材料化学成分的前提下，可显著改善材料的耐磨性[2]和冲击韧性[3]，提高工件尺寸稳定性[4]并改善残余应力分布状态[5]，延长工件使用寿命[6]。

虽然对深冷处理的研究已取得了不少成果[7- 11]，但受研究手段的局限，对许多材料深冷处理机制的研究尚不够系统和深入，存在诸多争议和矛盾。例如，Gavriljuk等[12]的研究表明：X153CrMoV12钢中低温马氏体相变发生在-100～-170 ℃，并在- 150 °C附近相变最剧烈，这是相变驱动力与温度降低成正比以及发生等温转变动力学所需的热激活能折衷的结果，它对回火过程中碳化物的析出起着重要作用；通过观察回火过程中碳化物的演变特征，Li等[13- 14]认为深冷处理能增加低碳钢中原子的扩散驱动力，从而促进细小弥散的碳化物在时效过程中形成和析出；并通过内耗试验对深冷处理试样SKK峰的分析认为，深冷处理过程中铁原子晶格收缩强烈诱导碳原子移动，增强了碳化物析出的驱动力。然而，这些结论只是假设或推测，缺乏直接证据的支撑，尚未形成令人信服的相变机制。深冷处理的潜在机制，无论是残留奥氏体向马氏体的转变[15]，细小碳化物的析出[16]，还是改善残余应力分布[17]，都与深冷处理过程中微观结构和应力的演变密切相关，因此掌握深冷处理过程中材料微观组织和应力的演变规律，对揭示材料深冷处理的机制非常重要。

本文采用有限元和代表体积元(representative volume element, RVE)相结合的方法，从宏/微观尺度揭示深冷处理过程中材料微观组织和应力的演变规律。首先，对Cr8Mo2SiV冷作模具钢的微观组织进行定量表征，基于试验数据重构包含基体相和析出相的代表体积元(RVE)模型；然后，对RVE模型深冷处理过程进行微观尺度的数值分析，讨论深冷处理过程中微观组织与应力的演变规律，以对钢中碳化物的析出行为进行合理的解释。

1 试验材料与方法

试验材料采用真空感应熔炼和电渣重熔生产的Cr8Mo2SiV冷作模具钢，其化学成分如表1所示。将试样随炉加热至1 040 ℃保温30 min，油淬至室温，随后置于装满液氮的杜瓦罐中进行24 h深冷处理。采用扫描电镜对淬火后试样中析出相形貌进行观察，利用能谱仪对析出相成分进行分析，并使用Image- Pro Plus软件对析出相的粒径和分布进行统计。采用透射电镜对淬火后试样的显微组织(板条马氏体和平均尺寸约100 nm的膜状残留奥氏体)进行定量表征。利用磁性法测得淬火和深冷处理后试样中的残留奥氏体体积分数分别为18%和2.8%。最后，采用JMat Pro软件计算Cr8Mo2SiV钢在1 040 ℃奥氏体化后冷却至室温过程中碳化物的析出行为。

表1 Cr8Mo2SiV钢的化学成分(质量分数)Table 1 Chemical composition of Cr8Mo2SiV steel (mass fraction) %

2 显微组织的定量表征

Cr8Mo2SiV钢淬火后析出相的形貌和成分如图1所示。由图1可知，Cr8Mo2SiV钢中共晶碳化物的主要成分是铬，并有少量的钼和钒；灰色大块状为Cr系M7C3型碳化物，白色细小颗粒为V系M23C6型碳化物。析出相的粒径和分布如图2所示。由图2可知， Cr8Mo2SiV钢淬火后平均粒径1～2 μm的碳化物数量最多，占比约33%，其次是0.25～0.5 μm的碳化物，占比约24%，大于5 μm的碳化物占比约18%，0.5～1 μm的碳化物占比约14%，剩余碳化物的平均粒径均小于0.25 μm。

图1 Cr8Mo2SiV钢淬火后碳化物的形貌及其能谱分析Fig.1 Morphology and energy spectrum analysis of carbides in Cr8Mo2SiV steel after quenching

图2 Cr8Mo2SiV钢淬火后碳化物的粒径和分布Fig.2 Particle size and distribution of carbides in Cr8Mo2SiV steel after quenching

图3为Cr8Mo2SiV钢在1 040 ℃奥氏体化后冷却至室温过程中碳化物的析出行为。由图3可知，Cr8Mo2SiV钢淬火至室温的碳化物主要类型是M23C6和M7C3，质量分数分别约为6.66%和4.25%。

图3 Cr8Mo2SiV钢从1 040 ℃淬火冷却过程中析出的碳化物类型及含量Fig.3 Types and contents of carbides precipitated in Cr8Mo2SiV steel during quenching from 1 040 ℃

3 深冷处理的RVE模型分析

3.1 微观组织的RVE重构

基于上述试验和计算获得的显微组织定量数据，采用二十面体形状[18]，使用随机顺序吸附算法进行夹杂分布[19]以实现Cr8Mo2SiV钢淬火后组织的RVE重构，在重构过程中忽略碳化物类型的影响仅考虑尺寸和含量。在保证能够准确反映材料各相特性的前提下，为了节约计算成本，选择5 μm×5 μm×5 μm的三维RVE进行重构。图4给出了淬火后Cr8Mo2SiV钢的三维RVE模型。

图4 Cr8Mo2SiV钢的三维RVE模型Fig.4 3D RVE model of Cr8Mo2SiV steel

3.2 组织转变及应力演变模型

在深冷处理过程中基体相主要发生了扩散控制和非扩散控制相变。对于扩散型相变，采用JMAK方程计算组织转变量与时间之间的关系[20]：

ξ=1-exp(-atn)

(1)

式中：ξ和t分别为转变量和时间；a和n为材料参数。对于非扩散型相变，转变量仅取决于温度，组织转变量采用M- K方程进行计算[9]：

ξ=1-exp(φ1T+φ2(C-C0)+φ31σm+

(2)

图5 Cr8Mo2SiV钢的TTT曲线[9]Fig.5 TTT curves of Cr8Mo2SiV steel[9]

(3)

(4)

式中：Δk表示由于奥氏体分解成其他相引起的结构体积变化；φk为相体积分数。

3.3 边界条件

在Cr8Mo2SiV钢深冷处理组织和应力演变的三维RVE模型分析过程中，不考虑碳化物类型的影响且将其简化为刚性体，主要边界条件包括冷却边界条件和周期边界条件(periodic boundary condition, PBC)，其中冷却边界条件可通过深冷处理的金属- 热- 力耦合多物理场数值模拟获得[9]，RVE模型采用周期性边界条件(PBC)[21]。利用六面体单元对三维RVE模型进行网格划分，节点和单元数分别为132 651和125 000个，三维RVE模型的具体细节如图6所示。采用商业有限元软件DEFORM- HT®对Cr8Mo2SiV钢深冷处理的RVE模型进行分析。

图6 Cr8Mo2SiV钢深冷处理的三维RVE模型及其周期性边界条件Fig.6 3D RVE model and periodic boundary condition (PBC) of DCT for Cr8Mo2SiV steel

4 模拟结果与分析

4.1 组织演变

为了便于掌握深冷处理过程中材料微观组织和应力的演变规律，在奥氏体(PA)和马氏体(PM)内部，奥氏体与马氏体界面(PA- M)，奥氏体与碳化物界面(PA- C)，以及奥氏体、马氏体和碳化物三者界面(PA- M- C)上选择追踪点进行深冷处理过程的组织和应力演变监测，如图7所示。图8为Cr8Mo2SiV钢深冷处理RVE模型不同位置残留奥氏体的演变规律。由于残留奥氏体向马氏体的转变是非扩散性相变，转变量仅取决于温度，因此在给定的热边界条件下，深冷处理过程中PA、PM、PA- M、PA- C和PA- M- C各点的残留奥氏体演变规律相同；除了马氏体内PM点不发生马氏体相变外，随着深冷处理时间的延长，其他追踪点的残留奥氏体量明显降低，冷却至-160 ℃(约70 s)时，残留奥氏体转变量达到最大值，随后保持稳定；冷却至-196 ℃(约90 s)时，PA、PA- M、PA- C和PA- M- C各点的残留奥氏体体积分数分别为0.74%、0.44%、1.76%和0.94%。需要注意的是，磁性法测得深冷处理后残留奥氏体体积分数为2.8%，与RVE模型结果存在偏差，这主要是由于追踪点处残留奥氏体含量变化与取点位置有一定关系。

图7 RVE模型追踪点选取Fig.7 Selection of tracking points in RVE model

图8 深冷处理过程中RVE模型不同位置残留奥氏体的演变规律Fig.8 Evolution of retained austenite at different locations in RVE model during DCT

但是RVE模型分析的平均残留奥氏体量与试验结果一致，RVE模型中残留奥氏体在深冷处理过程中几乎转化为全马氏体组织。

图9给出了深冷处理不同时刻RVE模型中残留奥氏体的分布和演变云图。考虑到深冷处理过程中主要是残留奥氏体向马氏体转变，为了便于直观地观察残留奥氏体的演变特征，对残留奥氏体进行可视化分析。在深冷处理期间，RVE模型中残留奥氏体和马氏体之间的界面随着冷却时间的增加不断变化；由于非扩散控制的马氏体转变仅取决于温度而不受温度历史的控制，因此在深冷处理的初始阶段RVE模型中残留奥氏体含量迅速降低，由图9中0和10 s时RVE模型中残留奥氏体的分布云图可知，其体积分数迅速下降至10%以下；当深冷处理温度下降至-160 ℃(约70 s)时，RVE中大部分残留奥氏体已转变为马氏体，随后含量基本保持不变，直至深冷处理结束这部分残留奥氏体仍未完全转变，基体中仍有体积分数约3%的残留奥氏体，其在RVE中的空间分布如图9中500 s时的云图所示。

图9 深冷处理过程中RVE模型不同位置残留奥氏体的分布和演变云图Fig.9 Cloud maps of distribution and evolution of retained austenite in RVE model during DCT

4.2 应力演变

在深冷处理过程中RVE模型内应力主要包括由温度变化引起的热应力以及由残留奥氏体向马氏体转变产生的相变应力。图10给出了深冷处理过程中RVE模型内不同位置等效应力的演变规律。由图10可知，在深冷处理初始，约20 s时，除PM点之外，PA、PA- M、PA- C和PA- M- C点的等效应力曲线突然下降，这可能与应力松弛有关；冷却至约-160 ℃(约70 s)时，PA、PM、PA- M、PA- C和PA- M- C点的等效应力接近稳定，其值分别为411、426、769、565和548 MPa。总体而言，深冷处理过程中显微组织界面处的等效应力要明显大于奥氏体或马氏体内部的等效应力。其中，最大等效应力发生在奥氏体和马氏体的界面处(PA- M)， 其次是奥氏体或马氏体与碳化物的界面处(PA- C和PA- M- C)，这说明在深冷处理过程中RVE模型内应力的产生和演变由相变应力主导。马氏体和奥氏体界面处的应力约为碳化物界面处应力的1.4倍，马氏体和奥氏体内应力的1.7倍，碳化物界面处的应力也明显高于马氏体和奥氏体内应力，其差值约为140 MPa，这主要是由于碳化物的存在改变了其周围应力场的分布，引起了明显的应力集中，促进了残留奥氏体向马氏体的相变，增加了相变应力。图11给出了深冷处理不同时刻RVE模型中等效应力的分布和演变云图。由图11可知，在深冷处理约10 s时，碳化物界面周围等效应力先达到约2 000 MPa，产生了明显的应力集中；深冷处理约70 s时，碳化物周围应力集中逐渐释放，随后与残留奥氏体内的等效应力分布趋于一致，500 s时等效应力值稳定在800 MPa左右。深冷处理前后应力大幅度变化可为细小均匀碳化物的沉淀析出提供所需的驱动力。

图10 深冷处理过程中RVE模型不同位置等效应力的演变Fig.10 Evolution of effective stress at different positions in RVE model during DCT

图11 深冷处理过程中RVE模型内等效应力的分布和演变云图Fig.11 Cloud maps of distribution and evolution of effective stress in RVE model during DCT

5 结论

(1)Cr8Mo2SiV钢淬火后碳化物主要类型为M23C6和M7C3，总质量分数约为11%。深冷处理后，细小二次碳化物数量明显增多，残留奥氏体体积分数从18%降低至2.8%。

(2)RVE模型分析表明：深冷处理过程中应力的产生和演变由相变应力主导，显微组织界面处的等效应力要明显大于奥氏体或马氏体内的等效应力，最大等效应力发生在奥氏体和马氏体的界面处，约为769 MPa；马氏体和奥氏体界面处的应力约为碳化物界面处应力的1.4倍，马氏体和奥氏体内应力的1.7倍。

(3)在深冷处理初期，碳化物界面周围产生了明显的应力集中，促进了残留奥氏体向马氏体的相变，深冷处理前后应力大幅度变化可为细小均匀碳化物的沉淀析出提供所需的驱动力。