氢化锆用于小型钠冷快堆屏蔽的初步研究

王 毅，张 强，王事喜，杨 勇

(中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413)

根据国际原子能机构(IAEA)的分类，小型反应堆为等效电功率小于300 MW的反应堆。小型反应堆一个重要的发展方向是小型模块化反应堆，指的是采用先进的模块化设计、建造技术，在工厂内制造组装。这种先进的小型模块化反应堆同大型核电站相比，具有建造周期短、换料时间长、用途广泛等优点，目前已受到了世界上许多国家的关注。本文研究的小型钠冷快堆(SSFR)是一种先进回路式钠冷快堆，堆芯热功率为3 MW，冷却剂为液态金属钠，寿期为1 000等效满功率天，用于可移动式的核电源。主热传输系统采用“钠-钠-氦气”三回路结构，一回路系统采用回路式结构，由反应堆外的一次钠电磁泵驱动一回路钠流过反应堆堆芯后，流入反应堆外的中间热交换器，将堆芯热能传给二回路的钠，二回路的钠在斯特林机内将热量传给三回路的氦气。

SSFR是具有可移动性的反应堆系统，设计要求体积尽量小、重量尽量轻，可在工厂内制造组装，它的屏蔽空间有限。在屏蔽设计时，需考虑屏蔽空间的限制，且SSFR内的快中子注量率比同等功率水平的热堆要高很多，冷却剂钠的活化活度很高。目前建造的快堆使用的屏蔽材料主要为不锈钢、石墨、含硼石墨或碳化硼。其中，不锈钢和碳化硼的结构性能、稳定性能均较好，是钠冷快堆常用的屏蔽材料，中国实验快堆(CEFR)、印度PFBR、日本DFBR的堆本体屏蔽均采用了不锈钢和碳化硼。在我国SSFR的屏蔽设计中，参照目前已建或在建的钠冷快堆的屏蔽设计，堆侧采用碳化硼和不锈钢屏蔽，用于屏蔽从反应堆中泄漏出来的中子和γ光子。碳化硼和不锈钢体积比为0.9∶0.1，屏蔽厚度为101 cm。

目前SSFR的屏蔽设计方案中占用的屏蔽空间较大，需进行屏蔽优化设计，减小SSFR堆侧屏蔽的厚度。SSFR堆侧屏蔽层所处的压力约为1.01×105Pa,温度可达 500 ℃。水和聚乙烯具有较高的氢密度，但高温的液态钠遇水会发生剧烈化学反应，而聚乙烯等碳氢化合物的熔点较低，不耐高温，因此它们不适用于SSFR堆本体的屏蔽[1]。一些含氢密度高的金属氢化物具有中子屏蔽能力强、高温环境热稳定性好的特点，与传统材料相比可有效减少中子屏蔽体的质量和体积，是小型模块化紧凑式核反应堆、空间核反应堆的重要候选屏蔽材料[2]。美国小型核动力反应堆SP-100采用的是由氢化锂和钨组成的屏蔽层[3-4]，前苏联的托帕斯(TOPAZ-Ⅱ)热中子堆采用氢化锂和钢组成屏蔽层[4]，然而氢化锂难以加工，通常需要表面保护，能和水发生剧烈反应，需要有包容、开排气孔和加结构支撑[5]。氢与金属锆生成的氢化锆具有较低的密度、较高的氢含量及较好的热稳定性。氢化锆的含氢密度为7.23×1022cm-3，与液态氢相比，单位体积的含氢量大1倍[6]。日本原子能研究所设计研发的小型先进回路式钠冷快堆采用了氢化锆作为其反应堆堆芯的屏蔽材料[7]。目前国内外普遍采用成型锆材氢化的方法制备氢化锆材料。

本文选择氢化锆作为SSFR堆侧屏蔽材料，对氢化锆用于SSFR堆侧屏蔽进行初步研究，并与采用碳化硼和不锈钢屏蔽材料的原设计方案进行对比分析。

1 计算方法与模型

SSFR的屏蔽计算使用国际上较公认的屏蔽计算用的精细截面库VITAMIN-C[8]和一维离散纵标法程序ANISN[9]。VITAMIN-C库是基于ENDF/B-Ⅳ库制作的微观截面库，含有171个中子群、36个光子群。截面库中中子能量从1×10-5eV到1.73×107eV，γ光子能量从1×104eV到1.4×107eV。为便于屏蔽计算，本文使用PASC-1截面处理系统[10]，根据SSFR的几何布置和材料成分，将VITAMIN-C库并群成34群中子和22群γ光子的ANISN格式中子与γ光子耦合截面库SSFR56，供ANISN程序使用。

ANISN程序是利用一维几何模型近似求解波尔兹曼输运方程。本文使用固定源计算方法，采用P3阶近似和S12全对称求积组。首先采用简单的点源模型，计算分析了氢化锆在SSFR堆芯能谱下的屏蔽特性。屏蔽计算中子的源强为2.34×1013s-1，能谱为SSFR堆芯区的中子能谱，如图1所示。堆芯中最大中子注量率为1.79×1014cm-2·s-1，最大快中子(En>0.1 MeV)注量率为1.58×1014cm-2·s-1。半径为60 cm的球形几何屏蔽层紧靠在点源周围。将SSFR堆侧径向等效为圆柱几何模型，如图2所示。为增强氢化锆对慢化下来的热中子的吸收，因碳化硼的热中子吸收截面较高，SSFR堆侧屏蔽材料采用氢化锆和碳化硼的混合材料。

图1 SSFR堆芯区中子能谱Fig.1 Neutron energy spectrum of SSFR core region

2 计算结果与分析

2.1 点源模型结果与分析

图3示出中子注量率在碳化硼、不锈钢和氢化锆屏蔽层中的分布，图4分别示出屏蔽层外表面中子注量率分布和中子能谱。由图3可见，当屏蔽层厚度大于35 cm时，在氢化锆屏蔽层中的中子注量率比在碳化硼屏蔽层中下降得快。由图4可见，氢化锆屏蔽层外表面的快中子(En>0.1 MeV)注量率为2.74×102cm-2·s-1，热中子(En<0.1 eV)注量率为1.57×104cm-2·s-1，约占总中子注量率的97%。这是由于氢化锆中的氢和锆的热中子吸收截面均较小，分别为3.32×10-25cm2和1.80×10-25cm2，慢化下来的热中子未被有效吸收。因此，直接采用氢化锆作为SSFR堆侧屏蔽可能不会取得较好的屏蔽效果。为增加氢化锆对热中子的吸收，采用在氢化锆中加入热中子吸收截面较高的碳化硼的方法。

图2 屏蔽计算模型Fig.2 Shielding calculation model

图3 中子注量率在碳化硼、 不锈钢和氢化锆屏蔽层中的分布Fig.3 Distribution of neutron fluence rate in boron carbide, stainless steel and zirconium hydride shielding layer

图5示出氢化锆和碳化硼混合材料中锆的活化反应率随碳化硼含量的变化。由图5可见，当在氢化锆中加入碳化硼后，锆的活化明显减少。由此可见，氢化锆中加入碳化硼后，增加了其对热中子吸收的同时降低了氢化锆中锆的活化，减少了锆辐射俘获产生的高能γ射线(锆俘获γ射线的最大能量为8.66 MeV)。因此，SSFR堆侧屏蔽采用氢化锆和碳化硼混合材料。

2.2 圆柱模型结果与分析

使用ANISN程序计算了SSFR堆侧氢化锆和碳化硼屏蔽层的厚度。图6示出反应堆泄漏出的中子和γ光子在不锈钢屏蔽层外表面产生的中子和γ剂量率随氢化锆和碳化硼屏蔽层厚度的变化。图6中Z0～Z9为碳化硼占体积比0～0.9的氢化锆和碳化硼混合材料。

从图6可见，不锈钢外表面的中子和γ剂量率与屏蔽层厚度近似为指数关系。为得到满足屏蔽设计要求的氢化锆和碳化硼屏蔽层的厚度，采用指数拟合方法的拟合公式为：

拟合参数和最外层不锈钢屏蔽层外表面中子和γ剂量率为0.1 mSv/h时所需的Z0～Z9屏蔽层的厚度列于表1。

图4 屏蔽层外表面中子注量率(a)和中子能谱(b)Fig.4 Neutron fluence rate (a) and neutron energy spectrum (b) on outer surface of shielding layer

图5 氢化锆和碳化硼混合材料中 锆活化反应率随碳化硼含量的变化Fig.5 Variation of activation rate of zirconium in mixed material for zirconium hydride and boron carbide

图6 不锈钢屏蔽层外表面的中子 和γ剂量率与屏蔽层厚度的关系Fig.6 Relationship between neutron and γ dose rates of outer surface of stainless steel shielding layer on shielding layer thickness

表1 Z0～Z9屏蔽层拟合结果Table 1 Fitting result of Z0-Z9 shielding layer

由表1可见，屏蔽层厚度随碳化硼含量的增加而增加。直接采用氢化锆作为SSFR堆侧的屏蔽材料，比在氢化锆中加入碳化硼需要的屏蔽厚度要小，这是因为虽然氢化锆的热中子吸收截面较小，但SSFR堆侧屏蔽层的厚度较大，慢化下来的热中子可在扩散一定的距离后被吸收。因此，当屏蔽层厚度较大时，氢化锆的屏蔽能力要好于碳化硼，这与图3的计算结果是一致的。但为降低氢化锆中锆的活化，减少锆辐射俘获产生的高能γ射线及减小屏蔽层质量的角度考虑，SSFR堆侧屏蔽层材料建议选为Z1～Z3，堆侧屏蔽层厚度比原设计方案可减少约20%。

3 结论

本文使用氢化锆和碳化硼混合材料作为SSFR堆侧的屏蔽材料，计算了堆侧屏蔽层的厚度。结果表明：SSFR堆侧使用氢化锆和碳化硼混合材料(碳化硼占混合材料体积比小于0.3)，堆侧屏蔽层的厚度减小了约20%。

氢化锆和碳化硼混合屏蔽材料具有很好的屏蔽性能，可作为SSFR的屏蔽材料。氢化锆和碳化硼混合材料对于小型反应堆尤其是小型钠冷快堆具有较高的工程应用价值，但目前国内外对此尚未有研究。因此，下一步将对氢化锆和碳化硼混合材料的制备方法进行研究，并开展相关的屏蔽试验。