陈义珍,张卫东,陈克胜,罗 瑞,夏 文,徐利军,林 敏
(中国原子能科学研究院 计量与校准技术重点实验室,北京 102413)
我国辐射加工产业经过30多年的发展,产业化进程发展较快,已成为世界辐射加工技术行业发展最快的国家[1],尤其近10年来,辐射加工装置数量增长迅猛,已具备相当规模。我国加速器数量从2008年底的140台/套发展到2017年的500余台/套,占全球电子辐照加速器总量2 000台/套的近1/4,总功率超过3.5万kW。至2015年底,设计装源能力为1.11×1016Bq以上的钴源辐照装置130多台,占全球总量300台的40%以上[2-3]。为保障辐射加工产业持续稳定的发展,辐射加工装置必须建立完善、准确可靠的剂量监测系统,保证辐照样品的照射质量。由于加速器相对于钴源,具有安全性高、后期维护费用少、能源利用率高、绿色环保等特点,正处于蓬勃发展阶段。加速器应用广泛,涉及到辐射化学、材料科学、环境科学、医疗卫生等多个领域[4-5],已形成新型产业,具有很高的科学价值和经济价值。
中国原子能科学研究院计量测试部建立了一台DZ-12/4多能量档电子直线加速器,能量具有6、8、10和12 MeV档可调,标称功率为4 kW,脉冲重复频率为50~350 Hz。该加速器除用于建立电子束参考辐射场、研究新型电子束吸收剂量标准装置性能外,还可用作辐射加工级电子束辐照实验平台,用于光电器件等航天产品的抗辐射加固性能研究、核设施相关材料辐照老化性能研究,纳米/功能性材料等辐照工艺研究及半导体可控硅的辐照改性、宝石辐照增色等。DZ-12/4多能量档电子直线加速器作为辐射加工级电子束辐照实验平台,动态辐照下,通过调节运行参数单次运行辐照剂量可控制在50 Gy~2 kGy范围内变化,辐照总剂量通过增加辐照次数实现,能很好地满足多种电子束辐照实验需要。电子加速器在日常运行中,为了更好地控制加工工艺,保证产品辐照质量,做好电子束辐照平台服务,建立了配套、完善的剂量测量系统,包括液体化学剂量计标准装置、丙氨酸剂量计测量系统、辐射变色薄膜剂量计测量系统[6],同时研建了一套用于在线束流监测的法拉第筒测量装置,用于日常束流监测,便于质量控制。
由于辐射变色薄膜剂量计较薄,剂量响应灵敏且测量简便,是测量电子束剂量分布、能量等参数最合适的固体剂量计之一[7-8]。本文利用中国原子能科学研究院自研的辐射变色薄膜剂量计对DZ-12/4多能量档电子直线加速器关键参数能量进行测量,并对研制的剂量监测设备法拉第筒的可靠性进行验证。
在辐射加工生产中,准确地知道电子束能量、辐照剂量、束流扫描宽度等辐照参数对辐射加工有着重要的意义[9-11]。其中,电子束能量直接影响其在辐照产品中的射程和剂量分布,为确保辐照产品的吸收剂量均匀,必须得到电子束在辐照产品中的剂量-深度分布曲线,这对于辐照单位确定辐照工艺具有重要意义。
由于电子在给定材料中穿透的深度正比于其初始能量,利用这种关系采用电子束在均匀材料中的深度-剂量分布确定电子束的能量。与薄膜剂量系统相结合,可用楔形和叠层这两种不同的能量测量模体建立材料中的深度-剂量分布曲线。对于能量超过几个MeV的电子加速器,由于电子束在材料中的射程较长,通常采用楔形吸收体来测定能量(图1),相较于叠层法,更加方便快捷。
实验使用FJL-02型辐射变色薄膜剂量计对中国原子能科学研究院建立的DZ-12/4多能量档电子直线加速器的标称束流能量12 MeV进行测试,调节加速器的脉冲调制器高压、微波频率、电子枪发射电流等参数,使加速器工作于能量12 MeV状态下,设重复频率为180 Hz、平均束流为150 μA,在自行加工的楔形铝吸收模体两个楔子之间沿斜面中线放置经过校准的辐射变色薄膜剂量计,如图2a所示,辐射变色薄膜剂量计为长条状,尺寸为140 mm×10 mm,覆盖整个斜面长度。实验时楔形铝吸收模体置于电子加速器钛窗下50 cm处传输装置的中心位置,以1.5 m/min的速度动态辐照一定时间,辐照后取出辐射变色薄膜剂量计(图2b),随着深度的变化,辐射变色薄膜剂量计颜色逐渐发生变化。
图1 楔形测量模体(T≥1.5Rp)Fig.1 Wedge measurement device (T≥1.5Rp)
图2 铝材楔形测量模体(a)及辐照后辐射变色薄膜带(b)Fig.2 Wedge measurement device of aluminum (a) and radiochromic film dosimeter strip (b)
将辐照后的长条辐射变色薄膜置于Cary-4000紫外可见分光光度计样品架上,使用长条膜测量模式,得到电子束在铝模体中的深度-剂量分布曲线(图3)。
根据辐射变色薄膜剂量计测量的深度-剂量分布曲线,利用射程法在曲线下降最陡处选取部分点做直线拟合,该直线与该曲线尾部韧致辐射剂量的外推线相交,该相交点处所对应的深度为电子束在铝材料中的射程深度Rp,计算得到辐射变色薄膜剂量计确定标称能量12 MeV电子在铝模体中的实际射程为2.442 cm。
图3 12 MeV电子束在铝模体中的深度-剂量分布曲线Fig.3 Depth-dose distribution curve of 12 MeV electron beam in aluminum mould
文献[12]推荐了利用铝模体测量能量的两种计算方法,一种是ICRU35号报告经验推导给出的能量与电子束在铝材料中射程的对应关系[13-14],另一种是利用Monte Carlo方法推导出的能量与电子束在铝材料中射程的对应关系[15],详细信息列于表1(Monte Carlo方法创建的公式是基于单能电子束理论计算得到的,电子束最可几能量Ep与电子束平均能量Ea相等,用E表示)。
用经验推导方法与用Monte Carlo方法给出的最可几能量Ep在4%以内符合,两种测能结果与标称能量12 MeV在5%以内符合。另外,利用辐射变色薄膜剂量计测量的深度-剂量分布曲线得到的半值深度R50为2.010 cm,RP/R50比值为1.277,这与Monte Carlo方法计算得到的单能电子在铝中的RP/R50比值1.253符合较好。
为了扩大应用范围,满足更多实验的辐照要求,实验室运行人员通过调节相应参数,拓展DZ-12/4多能量档电子直线加速器能量范围,将能量尝试调节到4 MeV,实验中,采用FJL-02型辐射变色薄膜剂量计测量其实际能量。根据文献[9],4 MeV单能电子束在铝中的射程为0.754 1 cm,在聚苯乙烯材料中的射程为1.865 cm,因此,为了能获得足够的测量点绘出剂量-深度分布曲线,能量测量模体选用楔形聚苯乙烯模体较为合适,具体实验过程同高能电子束能量测量过程一致。长条状辐射变色薄膜剂量计置于聚苯乙烯模体之间动态辐照。辐照剂量控制在辐射变色薄膜剂量计剂量测量范围内,辐照后测量获得的深度-剂量分布曲线如图4所示。
表1 能量计算方法及结果Table 1 Method and result of energy calculation
图4 4 MeV电子束在聚苯乙烯模体中的 深度-剂量分布曲线Fig.4 Depth-dose distribution curve of 4 MeV electron beam in polystyrene
根据辐射变色薄膜剂量计测量的深度-剂量分布曲线,利用射程法得到电子束在聚苯乙烯中的实际射程Rp为1.844 cm,半值深度R50为1.340 cm。
根据文献[11]推荐的Monte Carlo计算公式,对于单能电子,利用Rp和R50可分别计算电子束(2.0 MeV≤E≤12 MeV)在聚苯乙烯中的能量E(MeV)为:
E=0.298+1.876Rp
(1)
E=0.475+2.160R50
(2)
计算得到能量分别为4.04 MeV和3.54 MeV,Rp/R50比值为1.377,这与Monte Carlo方法推算的单能电子在聚苯乙烯中的Rp/R50比值1.214相差较大,根据ICRU35号报告,较宽的能谱使R50的降低大于Rp,因此Rp/R50比值的测量值较Monte Carlo理论计算值大,该比值表征射束中能量分散程度,说明当加速器能量调制约4.0 MeV较低状态时,该参数条件下被测电子束能量分散大,而Monte Carlo公式是基于单能电子创建的,从而导致利用Rp和R50分别计算得到的能量相差较大。
ICRU35号报告中的经验推导公式为:
(3)
利用式(3)计算得到Ep为3.88 MeV,与Monte Carlo计算公式基于实际射程Rp计算得到的能量在4%以内符合,两种测能结果与预输入能量4.0 MeV在3%以内符合。
可见,对于DZ-12/4多能量档电子直线加速器辐照装置,调节相关参数是可以将电子束能量调至到较低状态的。利用此装置,可开展电子束能量约为4 MeV的电子束辐照实验。
综上,分别在12 MeV、4 MeV给定的运行参数下利用标准推荐的方法,两种测能结果与标称值(或预输入能量)在5%以内一致,说明该电子加速器能量运行参数稳定。
为了更好地监测加速器运行参数,保证辐照质量,加速器工作人员设计了一套由法拉第筒和束流积分仪组成的束流监测系统。为验证设备的有效性,工作人员在其他参数不变的情况下,通过改变脉冲重复频率、传输链速度,调整到不同的辐照剂量,利用FJL-02型辐射变色薄膜剂量计与法拉第筒同时监测,辐射变色薄膜剂量计与法拉第筒同时置于束窗中心下方(图5),延束下传输方向摆放于同一条直线上,动态辐照。动态辐照过程中,束流通过限束孔进入法拉第筒中,法拉第筒测量对象是单位面积电荷数。
图5 束流监测时辐射变色薄膜 剂量计与法拉第筒布放示意图Fig.5 Diagram of radiochromic film dosimeter and Faraday cup during beam monitoring
辐照时记录监测系统数值,辐照后测量辐射变色薄膜剂量计计算吸收剂量,给出两者关系(图6)。由图6可见,在日常运行中,加工参数不变,改变脉冲重复频率、传输链速度,束流监测系统读数与吸收剂量在实验范围内呈一定正比关系。通过此关系,在日常电子加速器运行中,通过该束流监测设备可以有效控制并快速估计辐照剂量,有很大的参考价值。
图6 监测系统读数与吸收剂量关系Fig.6 Relationship between monitoring system result and absorbed dose
采用FJL-02型辐射变色薄膜剂量计检测了DZ-12/4多能量档电子直线加速器能量,证明该电子加速器能量在4~12 MeV范围内可调,在给定运行参数下测能结果表明,测量结果与标称能量在5%以内符合,加速器能量运行参数稳定。对于由法拉第筒和束流积分仪组成的束流监测系统,实验结果证明,在日常运行中,加工参数不变,改变脉冲重复频率、传输链速度,束流监测系统读数与辐照剂量在实验范围内呈一定正比关系。利用该套束流监测系统,加速器运行人员能有效控制和快速估计辐照剂量,保证实验辐照质量,具有非常好的实用性和简便性。