基于电-声复合传感器测量含水合物液膜厚度仿真研究

贺世超，张新铭，邢兰昌，魏 伟，韩维峰，王 斌

(1.中国石油大学(华东)控制科学与工程学院，山东 青岛 266580；2.中国石油勘探开发研究院 新能源研究所，河北 廊坊 065007)

0 引言

液膜广泛存在于石油化工管道、冷凝器、蒸发器、气液反应器等化工设备中[1-2]。在一定的温度和压力条件下，天然气输送管道中的天然气与液相中的自由水易形成天然气水合物，从而在管壁上形成含天然气水合物的液膜。准确测量含水合物液膜的厚度对于天然气输送管道系统的安全高效运行具有重要意义。

国内外研究者针对管道中天然气水合物的生成、聚集、沉积规律开展了一系列的研究工作。Rao等[3]开展了霜冻沉积实验并证实在水饱和气体系统中生成的水合物会沉积到管道冷壁面上，水合物沉积过程与霜沉积类似。Joshi等[4]发现随着水合物颗粒的逐渐生成，出现颗粒在水中均匀悬浮状态到非均匀悬浮状态的过渡。Akhfash等[5]直接观察了水相中的水合物颗粒分布，发现随着水合物颗粒量的增加，固态水合物颗粒呈现从均匀分布到非均匀分布的转变，并且最终在管壁形成沉积层。Di等[6-7]研究发现含水量和含气量对水合物的生成速度和沉积过程有显著影响，不同的流速和流型下水合物的形成过程与沉积形态也不同。Ding等[8]研究了管道内分层流、泡状流、段塞流、环状流等4种不同流型下水合物的聚集和沉积特性，发现水合物形成之后继而在管壁上逐渐沉积生长，不同流型下的水合物聚集和沉积程度不同。刘宝玉等[9]利用欧拉双流体模型，采用SIMPLE算法和标准k-ε湍流模型，以Fluent为平台研究了管道中水合物浆液沿轴向和径向的流速变化，发现当流速较小时管道底部出现流动或滑动的水合物淤积层，当流速较大时管道底部固体颗粒随流体流动。任中波等[10]对气体主导体系、油基体系、部分分散体系、水主导体系等多相流管输送体系中的水合物沉积机理和影响因素进行了分析与讨论。

天然气输送管道中，含水合物液膜厚度变化范围大、液膜中组分的物理性质复杂且各相空间分布存在多种形态，若采用单一测量原理的技术对液膜厚度进行测量，测量结果的可靠性和准确性无法得到保证。按照测量原理可将液膜厚度测量方法分为电学法[11-13]、声学法[14-16]、光学法、辐射法和成像法等，各种测量方法均具有各自的优势和局限性。其中电学法和声学法具有准确度较高、响应较快、安全性高、性价比高等优点，在实验室和工业现场广泛使用。电学法主要包括电阻法和电容法，基于液膜电阻或电容与液膜厚度之间的关系，研究者各自采用不同结构的电学传感器测量液膜厚度；声学法主要包括超声渡越时间法、超声多普勒法等，根据超声波传播的渡越时间、频率变化等参数对液膜厚度进行测量。电学法适用于测量较薄液膜的厚度，测量精度高且安全高效，但对于较厚液膜测量精度相对较低；而声学法在测量较薄液膜时存在一定盲区，更加适用于测量较厚的液膜[17]。

针对管道中含天然气水合物液膜的厚度测量问题，以前期所提出的电-声联合探测方法为基础[17-18]，首先设计凹面式电-声复合传感器的基本结构，然后建立数值模型对电极结构参数和超声波频率进行优化，最后分别对含有离散分布水合物颗粒和水合物沉积层液膜的厚度进行了仿真测量。

1 凹面式电-声复合传感器和数值模型

1.1 传感器基本结构

针对水平圆管中的液膜测量问题，为了避免对待测液膜产生扰动作用，设计了内嵌凹面式电-声复合传感器，传感器结构如图1(a)所示，传感器包括两部分：电学部分和声学部分。电学部分是由一个圆盘电极A、内环电极B和外环电极C构成的凹面式同轴圆盘-双环电极，相邻电极间填充绝缘材料。电极A、C构成激励电极对，供以恒定的电流，电极环C接地；电极A、B构成测量电极对，通过测量A、B两电极之间的电压UAB计算电极间液膜的电阻值，利用液膜厚度与液膜电阻之间的关系模型实现对液膜厚度的计算。声学部分采用活塞式压电晶片，用来发射和接收超声波。凹面式电极的结构图及结构参数如图1(b)所示，结构参数如下：r1为圆盘电极A的半径；dAB为A、B电极之间的距离；d2为环状电极B的宽度；dBC为B、C电极之间的距离；d3为环状电极C的宽度。

图1 凹面式电-声复合传感器结构示意图

1.2 数值模型

向同轴圆盘-双环电极的激励电极间供以恒定的电流，从而在液膜中建立敏感电场。电场中的恒定电流条件为：

▽·J=0

(1)

式中，J为传导电流密度。导体内存在的电场与传导电流密度J的关系遵守欧姆定律：

J=σE

(2)

式中，σ为介质电导率，E为电场强度。电场中的任一点处的电场强度E可用该点的电势φ来表征：

E=-▽φ

(3)

根据电场内的介质电导率及边界条件求解以上电场方程，可以获得电压、电流、电阻等电场参数，进而可利用液膜厚度与液膜电阻之间的关系模型进行厚度计算。

描述声波传播的波动方程为：

(4)

式中，ρ0为介质材料的密度，p为声场中由于声扰动引起的声压，cs为介质材料的声速，ω为角频率。结构力学方程表示为：

-ρω2μ-▽·σ=Fveiφ

(5)

式中，ρ为压电材料的密度，u为位移，σ为应力，Fv为体积力，eiφ为位相因子。电场方程表示为[19]：

▽·De=ρv

(6)

式中，De为电位移，ρv为体积电荷密度。

以COMSOL Multiphysics为软件平台建立凹面式电-声复合传感器及水平管道模型，模型的几何结构如图2所示。模型几何结构的主要参数为：传感器端面直径为16 mm，同轴圆盘-双环电极的外环电极C外径为14 mm、超声晶片的直径为15 mm，管道的管径为0.05 m、管长为1 m。

图2 三维传感器及管道模型

通过AC/DC模块中的静电场物理接口来实现对电场的数值计算。在数值模型中，金属电极材料设定为铜，电导率设置为5.998×107S/m；液膜中水的电导率设置为0.025 S/m，相对介电常数设为81，天然气水合物为不导电材料。声场的数值计算采用静电-固体力学-压力声学3个物理场接口，通过声-结构边界条件来实现多物理场耦合。压电材料设定为PZT-5H。管道中水的声速设定为1 402 m/s，密度设定为1 000 kg/m3，根据天然气输送管道中的温度和压力条件(此处为5 MPa和1 ℃)，将天然气声速设定为414 m/s，密度设定为39.8 kg/m3；天然气水合物声速设定为3 300 m/s，密度设定为912 kg/m3[20]。

网格划分越精细，则网格数量越多，数值模型的求解时间越长。选取五组不同单元尺寸网格的模型(最大单元尺寸变化范围为2.00 mm～1.00×102mm，最小单元尺寸变化范围为2.00×10-2mm ～1.80×101mm)对网格数量进行优化。以传感器结构参数r1=1.0 mm、dAB=1.0 mm、d2=1.0 mm、dBC=1.0 mm、d3=1.0 mm、管道内为单相水为例，图3所示为五组网格划分条件下的模型计算结果。分析图3可知：当网格数量较少时，相同液膜厚度对应的液膜电阻值存在较大的变化，此时网格数量对仿真结果影响较大；当网格划分较密时，相同厚度液膜的电阻值非常相近，可认为网格数量不再显著影响电阻值计算结果，此时选择模型4(最大单元尺寸为3.50 mm，最小单元尺寸为5.00×10-2mm)的网格密度建立数值模型。

图3 不同网格划分条件下模型计算的液膜电阻随厚度变化

2 传感器参数优化

2.1 电极结构参数

在不同电极结构参数(r1、d2、d3、dAB和dBC)条件下，通过仿真求解数值模型获得液膜厚度处于0.2 mm至4.0 mm范围内的液膜电阻值。通过分析仿真数据可知，r1和dAB是影响液膜电阻测量值以及传感器电学测量性能的主要结构参数。基于以上分析结果，将同轴圆盘-双环电极的d2、d3和dBC均设为固定值1 mm，保持外环电极C的外径为14 mm，则r1和dAB满足关系r1+dAB=4 mm。

考虑到三维模型结构相对复杂，数值运算时间较长，故将三维模型简化为管道横截面二维模型。其中管道横截面高度方向为y轴，宽度方向为x轴。选取(r1,dAB)=(1.0 mm,3.0 mm)、(1.5 mm,2.5 mm)、(2.0 mm,2.0 mm)、(2.5 mm,1.5 mm)、(3.0 mm,1.0 mm)五组电极结构参数进行仿真计算。以下通过分析结构参数对传感器灵敏度及敏感场特性的影响来确定最优的结构参数。

电学测试空间灵敏度通过以下方式计算：假设管道中充满水时，测量电极间的电压为UAB(w)，将一个不导电的圆形实心颗粒置于管道内不同位置(xi,yi)处，此时测量电极间的电压为U(xi,yi)，该输出电压与圆形颗粒所处的位置有关，则定义位置(xi,yi)的电学测试空间灵敏度Si为：

(7)

在y轴(沿管道高度方向)的不同位置处放置测试颗粒，由测量电极输出电压计算对应位置处的空间灵敏度。图4显示了灵敏度沿y轴的分布规律曲线。由图可见：随着r1数值的增大(同时dAB数值减小)，相同位置处的灵敏度减小，当r1为1 mm、dAB为3 mm时各位置处的灵敏度较高；靠近电极区域内液膜电阻对于液膜厚度变化更为敏感，为高灵敏度区域。

图4 五组结构参数下的沿y轴的电学测试空间灵敏度

综合分析五组电极结构参数对电场灵敏度的影响，最终确定凹面式电极结构参数为r1=1.0 mm、dAB=3.0 mm、d2=1.0 mm、dBC=1.0 mm和d3=1.0 mm。

2.2 超声波频率

超声波频率影响声场分布和指向性特征，从而影响液膜厚度测量下限和超声回波信号的质量，继而影响液膜厚度测量的准确度。频率较低时超声波传播过程中能量衰减系数较小，但是指向性和分辨力下降，测量精度相应降低，一般用于液体介质的超声波换能器中心频率为1～5 MHz[21]。以下对管道内为单相水时的工况进行数值模拟，计算超声波频率分别为1.00 MHz、1.25 MHz、1.50 MHz、2.50 MHz、3.5 MHz时的声压级分布，继而计算声学测试空间的灵敏度。

管道内分别为单相水和空气时，计算管道底部与顶部的声压级差分别为△SPL(w)和△SPL(g)。在管道内坐标(xj,yj)处放置与水具有明显声学特性差异的测试颗粒后，计算此时管道底部与顶部的声压级差为△SPL(xj,yj)，则坐标位置为(xj,yj)处的声学测试空间灵敏度Sj为[22]：

(8)

声学测试场的平均灵敏度Sa和标准差Sσ分别计算如下[22]：

(9)

(10)

式中，n为测试点总个数。平均灵敏度Sa越大，则传感器总体灵敏度越高；灵敏度标准差Sσ越小，则表示声场中灵敏度空间分布更为均匀。

在y轴的不同位置处放置测试颗粒，计算超声波频率不同时测试场平均灵敏度及灵敏度标准差，如图5所示。分析图5可知：灵敏度标准差Sσ随超声波频率的升高而增大，频率为1 MHz时取得最小值，此时声场中灵敏度分布最为均匀；平均灵敏度Sa随频率的升高缓慢增大，但总体变化幅度较小。综合平均灵敏度和灵敏度标准差两个参数，最终选取超声波的频率为1 MHz，此时的声学测试场灵敏度分布最为均匀且平均灵敏度较高。

图5 不同超声波发射频率下的灵敏度参数

3 含水合物液膜厚度测量

3.1 水合物分布形态影响

以半径为0.2 mm的实心球体模拟天然气水合物颗粒，探讨液膜中不同水合物颗粒空间分布条件下传感器的电学和声学测量特性。根据管道中水合物的聚集沉积机理[24-25]，模拟了水合物颗粒在液膜中的3种空间分布形态：分布形态a，颗粒以一定的间隙较为均匀地分散在液膜中；分布形态b，颗粒向壁面聚集，颗粒间存在一定间隙，在液膜中呈现非均匀聚集状态；分布形态c，颗粒沉积到管道底部壁面上，形成水合物沉积层。图6所示为液膜和水合物沉积层在管道中的分布形态示意图(分布形态c)。其中液膜厚度为hL，水合物层厚度为hGH。

图6 含水合物沉积层液膜的示意图

当水合物颗粒分散在连续液相中时(分布形态a、b)，液膜电阻对于液膜厚度变化敏感，利用电阻法进行液膜厚度测量效果较好。当水合物颗粒以沉积形态贴于传感器表面(分布形态c)，若沉积量较大并完全覆盖某一电极时，电流则无法在液膜中形成通路导致电阻法失效，此时可应用超声法进行液膜厚度测量。针对离散分布的水合物颗粒，以下采用电学法进行测量，对于沉积分布的水合物，采用声学法进行测量。

3.2 水合物颗粒离散分布

图7所示为水合物颗粒处于离散分布状态时液膜中的电流线分布图。当水合物颗粒量一定时，液膜越厚则导电通路等效面积越大、平均电流密度越小，图中显示为电流线越稀疏。

图7 含水合物颗粒液膜中的电流线分布

图8所示为水合物截面体积含率βGH分别为0、0.044 8%、0.083 2%、0.108 8%时，液膜电阻值随液膜厚度变化情况。分析图8可知：当βGH不变时，随着液膜厚度的增大，液膜电阻值逐渐减小，灵敏度逐渐减小；当液膜厚度不变时，随着βGH的增加，液膜混合介质的平均电导率减小，液膜的电阻值增大。

图8 液膜厚度与液膜电阻的关系

前期针对平底容器研究了液膜厚度测量方法，通过理论推导得到了液膜电阻值的计算式[17]，借鉴该模型计算了本文中液膜厚度的理论值，进而获得了不同水合物体积含率条件下液膜厚度计算值。如图9所示，当水合物截面体积含率βGH=0.044 8%时，液膜厚度计算值的相对误差为-8.20%～9.27%，当βGH=0.108 8%时，液膜厚度计算值的相对误差为-9.82%～9.83%。

图9 水合物颗粒离散分布时液膜厚度测量结果

3.3 水合物沉积分布

参照图6，水合物沉积到管道底部并将传感器覆盖，此时超声波首先入射到水合物沉积层中，然后传播到达水合物-水界面并透射入水中，最后超声波到达水-天然气界面。通过分析界面回波信号获得超声波在水合物层和水层中的传播时间，结合传播速度即可获得含水合物沉积层液膜的厚度。

对水合物沉积层厚度分别为0.5 mm和3.5 mm时的液膜厚度进行了仿真测量，图10对比了液膜厚度计算值与理论值(仿真设定值)。当水合物层厚度为0.5 mm时，液膜厚度计算值和设定值之间的相对误差为0.67%～3.35%，当水合物层厚度为3.5 mm时，液膜厚度计算值和设定值之间的相对误差为-5.52%～1.47%，与水合物层较薄时的情况相比较，液膜厚度计算准确度有所降低。

图10 含水合物沉积层液膜厚度测量结果

4 结束语

基于电-声联合探测方法的原理设计了集成同轴圆盘-双环电极和超声晶片的内嵌凹面式电-声复合传感器并建立了数值仿真模型，利用数值模型对传感器参数进行了优化，继而对含水合物液膜的厚度进行了仿真测量。得到的主要结论如下：

1)同轴圆盘-双环电极中的圆盘电极的半径、圆盘电极/内环电极的间距是影响电学测试空间灵敏度的主要结构参数，超声波频率对声学测试空间灵敏度产生显著影响，因此需要对凹面式电-声复合传感器的参数进行优化设计；

2)电阻法和超声渡越时间法分别适用于测量水合物以离散颗粒形态分布和以沉积层形态分布的液膜，两类方法优势互补显著拓宽了电-声复合传感器的适用范围。

对于水合物颗粒分散在连续水中所形成的液膜，液膜电阻对液膜厚度变化比较敏感，利用电阻法进行液膜厚度测量可以取得较好的效果。在此条件下，如果采用超声波法，超声波传播过程会受到水合物颗粒的干扰，使得超声回波波形变得复杂且不规则，导致无法准确获得水合物/水、水/天然气之间界面的位置，从而限制了超声渡越时间法测量液膜厚度准确度的提高。当液膜中的水合物以沉积层形态覆盖在电极表面时，采用电学法将遇到电流无法在液膜中形成通路的问题，从而导致电阻法失效，此时则可以采用超声渡越时间法，与水合物颗粒/水混合物相比较，声波在单一水合物层中能量衰减更小，更有利于获得高强度的超声回波信号，进而提高液膜厚度测量的准确度。

下一步将从以下两方面开展研究工作：建立三维数值模型并系统地考察液膜中液体电导率、电场频率、温度、压力等因素对内嵌凹面式电-声复合传感器响应特性的影响；搭建实验系统并开展含水合物液膜厚度测量实验，基于电-声复合传感器工作原理，结合数值仿真数据和实验测试数据，建立含水合物液膜厚度的计算模型，最终形成实用的测量技术。