CO2注气压力对瓦斯扩散系数影响规律实验研究

周西华，韩明旭，白 刚,，兰安畅，付志豪

CO2注气压力对瓦斯扩散系数影响规律实验研究

周西华1,2，韩明旭1,2，白 刚1,2,3，兰安畅3，付志豪1,2

(1. 辽宁工程技术大学 安全科学与工程学院，辽宁 葫芦岛 125105；2. 辽宁工程技术大学 矿山热动力灾害与防治教育部重点实验室，辽宁 葫芦岛 125105；3. 阳泉煤业(集团)有限责任公司，山西 阳泉 045000)

煤层CH4解吸效率低、扩散慢的特点严重制约着煤层瓦斯抽采的效率，为解决低透气性煤层瓦斯抽采困难的问题，选取晋城赵庄煤矿煤样，研究不同注气压力对驱替CH4过程的影响以及驱替过程中CH4扩散系数的变化规律，利用自主研发的CO2驱替CH4试验平台，在0.6、0.8、1.0 MPa等不同注气压力条件下分别进行CO2驱替CH4实验。结果表明：驱替压力越大，达到最大CH4排放量的时间越短，CO2突破时间越快，置换效率越大，驱替效果越好；CH4气体驱替过程分为3个阶段，先急剧增加再缓慢增加最后保持平稳；在同一注气压力下，瓦斯扩散系数随时间呈先增大后减小的变化规律，注气压力为0.6、0.8、1.0 MPa时，瓦斯扩散系数的最大值分别为2.27×10–5、3.36×10–5、4.62×10–5cm2/s。从实验结果可知，不同注气压力下，CO2对CH4主要起到驱替作用、置换吸附–解吸作用及稀释驱替作用；每个阶段的CH4气体运移情况不同，根据实验阶段合理调整注气流量、压力等参数，使注驱技术搭配更高效。研究结果对CO2深埋与瓦斯(煤层气)高效抽采具有理论指导意义。

CO2突破时间；注气驱替；驱替效率；有效扩散系数；沁水盆地

我国煤层气储量丰富，但煤层普遍为低透气性、低渗透率储层[1-2]，严重制约煤层气开发。随着开采深度的增加，煤层气抽采难度加大，影响煤层气的采收率及产量。研究发现煤层对CO2气体吸附能力大于CH4气体的吸附能力[3-4]，将CO2气体注入煤层中可以驱替出煤层中难以解吸的CH4气体[5-6]，提高煤层气的产量，同时将CO2气体固存在煤层中，达到经济、环保的双重利益[7]。

国内外众多学者在煤层注CO2置换CH4方面做了大量的实验研究工作。煤对纯CO2吸附量大概为CH4的2~3倍[8]，实验研究发现，相同条件下，煤吸附CO2引起的煤基质膨胀量是吸附CH4气体的8倍[9]，煤吸附同样体积的CO2导致的基质膨胀应变高于CH4气体[10-12]。含CH4煤注入CO2后其力学特性及气体渗透性发生改变，CO2注气压力增大，样品的渗透性逐渐增强，但增长幅度逐渐减小，强度逐渐降低，弹性模量逐渐减小，最大轴向应变相应减小[13]。相同条件下同种煤样的CO2有效扩散系数高于CH4，CH4和CO2在不同煤阶煤内部的扩散主要受微孔内部的表面扩散控制。CH4、N2、CO2在煤中的解吸扩散特性不同，且不同时间段内，3种气体在煤中的扩散系数都随气体压力的增加略微降低，但降幅不明显；在相同气体压力下，3种气体在煤中的扩散系数都随时间增加而减小，且在相同气体压力下，CO2在煤中的扩散系数最大，CH4次之，N2最小[14]。煤作为孔裂隙双重介质，其内部具有极其复杂的微观孔隙结构，而孔裂隙系统为瓦斯的储集和运移提供了场所[15-16]。研究发现煤质对瓦斯解吸扩散的影响主要与孔隙结构的差异有关，不同煤阶煤因其孔隙结构差异其瓦斯解吸扩散规律也各异[17]。杨宏民等[18]研究注气压力对不同注源气体的置驱效应。注气压力影响CH4气体在煤中的扩散，且双孔扩散模型比单孔扩散模型能更准确地描述煤粒瓦斯吸附–解吸扩散全过程[19]。

前人在不同气体间竞争吸附/解吸特性及其引起的煤基质变化、运移特性方面取得了一定的认识，但针对注驱过程中CO2气体注入对CH4气体解吸扩散特性的影响及其变化规律等方面的报道较少。CO2置换驱替CH4过程瓦斯扩散系数受多种因素影响，随着煤层中CH4气体的逐渐减少，后期基质内吸附态的瓦斯解吸主要受控于扩散过程。为此，以沁水盆地赵庄煤矿13122巷道煤样为研究对象，通过自主研发的模拟试验平台，开展不同注气压力下注CO2气体驱替CH4实验研究，实时监测瓦斯解吸量、气体浓度变化等参数，并计算CH4气体的有效扩散系数等相关参数，探究注驱过程中瓦斯扩散系数的变化规律和运移机理，为CO2驱替CH4和CO2的地质封存提供技术指导，对完善瓦斯扩散动力学理论有着重要意义。

1 实验装置及方法

1.1 样品的采集与制备

实验煤样取自沁水盆地晋城赵庄煤矿13122巷道中新鲜暴露的3号煤层煤块，瓦斯含量14~ 18 m3/t，该矿原始瓦斯压力低，瓦斯抽采效率低，含水率0.8%~7.5%，煤层埋深690 m。采集的样品使用密封袋抽真空密封保存运送至实验室，防止氧化，通过碎裂、搅碎、筛选、封袋等标准流程制备，吸附样规格为60~80目(0.18~0.25 mm)煤粉，120目(0.125 mm)以上的煤粉用于工业分析。

据煤样工业分析测试，水分质量分数为1.50%，灰分为12.06%，挥发分为9.14%，固定碳为77.30%。煤样的孔隙率5.33%。

1.2 实验系统

采用自主研发的物理模拟平台装置研究CO2置换驱替CH4实验，如图1所示。该平台系统主要包括：①注气系统，包括高压气体钢瓶(CO2、CH4气体)，质量流量计、减压阀、减压罐、供气管路(配置阀门)；②力学加载系统，由四柱液压机组成；③抽真空系统，包括真空泵，真空橡胶管，防堵过滤瓶，压力表；④置换驱替系统，包括煤样吸附罐、安全阀等；⑤温度控制系统，包括恒温控制器、加热控制器组成；⑥数据采集系统，由温度传感器、压力传感器、无纸记录仪组成；⑦气体采集系统，包括CH4传感器、CO2传感器、质量流量计；⑧气体吸收系统，包括吸收罐、吸附剂(NaOH)、干燥剂等。

图1 实验装置

1.3 实验过程

实验过程如下：①制备煤样，而后将样品装入吸附罐，四柱液压机向罐内加压；②吸附罐体与真空泵连接，用真空机间歇抽气，时间在12 h以上；③注入CH4气体，达到预设压力和吸附平衡温度，在过程中检查气密性，并记录数据；④注入CO2气体驱替置换CH4气体，打开进气口与出气口，并用NaOH溶液吸收CO2，在实验中检查气密性，并记录数据；⑤置驱结束，关闭所有阀门；⑥改变实验条件，重复操作②—⑤。实验条件为：注气压力为0.6、0.8、1.0 MPa，CH4气体吸附平衡压力位0.4 MPa，实验温度为30℃。

2 实验结果及分析

2.1 不同注气压力驱替实验效果

实验过程中可以监测出口CO2和CH4的浓度变化，３种压力下2种气体浓度变化如图2所示。当出气口CO2气体浓度开始明显上升时，认为此时CO2气体突破煤体。由图2可知，随着注入CO2气体压力的增加，CO2突破时间由4 560 s缩减到4 440 s再到3 890 s，即CO2注入压力越大，CO2突破煤体的时间越短。

CO2从注入到出口处被检测到有一个时间延后，造成这一延后的原因主要有３点：CO2在煤样中渗流需要时间；CO2注入后，煤样孔隙中原始吸附CH4气体量降低，CO2会填充孔隙；煤对CO2的吸附能力强于CH4气体，与CH4气体竞争吸附，促进CH4气体解吸，造成时间延后。

不同注气压力下测定的CH4、CO2气体量见表1。由表中可知，注气压力不同，驱替效果不同。注气压力越高，驱替出的CH4气体量越大，驱替效果越好，煤吸附CO2的体积量越多，封存效果越好。

表1 不同注气压力下CH4与CO2气体量差异及置换效果

由表1可知，注气压力为0.6、0.8、1.0 MPa时，单位质量煤CO2封存量分别是单位质量煤CH4吸附量的2.29倍、2.29倍、2.71倍。可见在不同注气压力条件下，煤层注入的CO2气体量均大于CH4气体量，进一步验证了煤对CO2的吸附能力大于CH4；随着注入CO2气体压力的增大，封存在煤中的CO2气体量增加。这是因为注入压力越大，CO2与煤体孔隙接触的越充分，进入煤体微小孔隙的气体量越多，CO2对孔隙中吸附的CH4分子置换作用越充分，置换出的CH4越多，煤样吸附的CO2也越多。

置换效率定义为排出的CH4体积与平衡状态下罐内CH4的原始体积之比。由表1可知，随着CO2注入压力的升高，置换效率增加，表明在低压范围内CO2注气压力越大，置换/驱替出煤层中CH4气体的能力越强，即增大CO2注入压力可以增强CO2置换/驱替煤层CH4的效果，单位质量煤的CO2封存量也增大。说明在低压范围内提高CO2注入压力有利于CO2置换驱替煤层CH4及煤层封存CO2。

2.2 不同注气压力CH4排放量

由图3可知，压力越大，CH4气体总排放量越大。在同一注气压力下，CH4排放量随时间分3个阶段：第一个阶段，排放量增加速率很快；第二阶段，CO2气体突破之后，排放量的增加速率开始逐渐减小；第三阶段，排放量保持平稳。压力增大，CO2注入量增大。

图3 不同注气压力下CH4排放量实时变化

在整个实验阶段，CO2对CH4主要起到驱替作用、置换吸附–解吸作用及稀释驱替作用。

注气初期，驱替起主导作用。CO2对裂隙内的游离态CH4起到驱替作用，CO2形成压力势差，在压力梯度的作用下驱动游离态的CH4渗流，促进CH4解吸，CH4排放量开始增加，CO2气体开始突破煤体。

注气中期，置换吸附–解吸作用占主导。CO2气体突破煤体后，罐体内煤样压力自上而下增加，压力势差逐渐减小，罐体内携带作用自上而下减弱。CO2与CH4发生竞争吸附，将吸附位上的CH4置换出来，并由CO2携往出口排出，吸附态CH4逐渐减少。

注气后期，稀释驱替起主导作用。CO2吸附逐渐平衡，吸附态CH4已被大量置换，孔裂隙内残留少量CH4。此时CO2对残留的CH4气体起到一个稀释驱替的作用，但是排放量已经很少，逐渐趋于稳定，达到CH4的最大排放量。

注入压力越大，达到CH4最大排放量所用时间越短。CO2注入压力为0.6、0.8、1.0 MPa时，CH4总排放量依次为90.287、94.088、97.448 L，分别上涨4.21%、7.93%；CH4最大排放量时间依次为15 960、11 040、10 550 s，分别缩减30.8%和33.9%。可见在低压范围内，随着CO2注入压力增加，置换驱替出煤层中CH4气体量随之增加，且达到最大CH4排放量的时间缩短。

2.3 瓦斯扩散系数变化规律

在瓦斯抽采过程中，随着煤层中瓦斯压力降低，后期瓦斯主要来自基质孔隙，扩散作用逐渐显现。CO2驱替CH4及CO2地质封存也涉及2种混合气体在煤中的吸附和扩散。在驱替过程中，扩散对解吸和渗流起桥梁作用，影响煤层气产出和CO2注入。根据瓦斯扩散理论，瓦斯扩散系数反映瓦斯在煤体中扩散的快慢。杨其銮等[20]运用数理方法讨论煤屑瓦斯扩散方程的理论解。罐体为圆柱体形状，内径为20 cm，高40 cm，处理数据先对实验过程中的渗透率进行计算，再根据经典扩散系数公式，对相关所测数据(渗透率)求导，拟合曲线，采用的是大尺度柱状单向扩散模型计算。所以该扩散系数可视为数学意义上对有效扩散系数的转换，并非真正物理理论意义上的扩散(图4)。

图4 不同注气压力下瓦斯扩散系数随时间的变化趋势

从图4中可以看出，扩散系数呈先迅速增加，而后快速下降，最后趋于平衡的过程。注气压力越大，瓦斯扩散系数越大注气压力分别为0.6、0.8、1.0 Mpa时，瓦斯扩散系数最大值依次为2.27×10–5、3.36×10–5、4.62×10–5cm2/s。扩散系数与分子平均自由程有关，分子平均自由程随压力增大而减小，在0.1~1.0 MPa，随压力的增大迅速减小；煤中孔隙压力越大，其分子平均自由程越小，扩散能力越强。注气初期，形成的压力势差更大，瓦斯扩散系数增加的幅度大，注气中期，置换解吸–吸附效果更好，所以瓦斯扩散系数降低较快。

图5为0.8 MPa下瓦斯扩散系数及瓦斯分压占比随时间变化的规律。由图中可以看出，在同一注气压力条件(0.8 MPa)，瓦斯扩散系数呈现先增大后减小的变化规律。

注气初期，吸附罐中煤裂隙内的CH4处于吸附平衡状态，注入的CO2使进气口与出气口形成了压力差，在压力梯度作用下，裂隙内游离态CH4被注入的CO2携带排出。从宏观上来说，注入的CO2在煤裂隙中形成了浓度差，CO2的有效扩散系数也在注气初期逐渐增大，随CO2气体携带出游离态CH4，其扩散系数也会增加。从微观上来说，注入的CO2气体量较少，吸附作用较弱，但强化了解吸且放出热量使游离态的CH4气体分子不易吸附，吸附罐内的CH4气体量较多，孔隙内CH4自然解吸和CO2的置换作用使CH4的解吸作用对孔隙的影响在注气初期起较大作用，更有利于扩散，CH4扩散系数增大。

图5 0.8 MPa压力下瓦斯扩散系数及瓦斯压力占比随时间的变化规律

实验中期，裂隙内大量游离态CH4被排出，CO2气体分子与煤裂隙表面、孔隙吸附位上的CH4分子开始发生竞争吸附，将吸附位上的CH4置换出来，CO2吸附并放出热量，使CH4气体分子变得活跃，孔隙内的CH4分子解吸，成为游离态并随气流排出。CO2突破煤体后，吸附罐内的CO2气体分压占比迅速上升，CO2气体分子直径小于CH4，容易进入孔隙中，孔隙中能容纳的CO2量更大。在置换过程中，由于CO2气体的驱替作用，CH4释放量被稀释而变小，孔隙中的CH4浓度降低，孔隙与裂隙中的CH4气体浓度差降低，扩散变弱，两方面因素使瓦斯的扩散系数减小。

实验后期，吸附态CH4气体分子已经被大量置换排出，CO2已逐渐达到吸附平衡，孔隙内CO2气体容纳量也逐渐饱和，孔隙的变形量达到弹性形变的极限。后期，扩散通路稳定，孔隙内的CH4气体分子浓度很小，CH4扩散量补给不够，相比CO2其渗流量小得多，对气体的扩散影响不大，扩散系数逼近0。

3 结论

a. 0.6~1.0 MPa低压范围内，CO2突破煤体的时间分别为4 560、4 440、3 890 s，注气压力越大，CO2突破煤体的时间越短；煤中CO2封存量分别为16.483、16.742、19.907 mL/g，注气压力越大，CO2封存量越大；CH4达到最大排放量的时间越短，置换效率分别为76.98%、78.94%、81.27%，注气压力越大，置换效率越大，驱替效果越好。同一注气压力条件下，CH4排放量呈现3个阶段，依次为急剧增加、缓慢增加和逐渐平稳。

b. 注气压力越大，瓦斯扩散系数的峰值越大。注气压力分别为0.6、0.8、1.0 MPa时，瓦斯扩散系数的最大值分别为2.27×10–5、3.36×10–5、4.62×10–5cm2/s。同一注气压力条件下，注气驱替过程中瓦斯扩散系数呈先增大后减小的变化规律。

c. 煤层甲烷的产出受解吸–扩散–渗流过程的共同控制，在整个注气阶段，CO2对CH4主要起到驱替作用、置换吸附–解吸作用及稀释驱替作用。每个阶段的CH4气体运移情况不同，根据实验阶段合理调整注气流量、压力等参数，使注驱技术搭配更合理。应进一步研究不同阶段调整混合气体注气的比例，以优化CH4气体的驱替置换效果。

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Experimental study on the influence of CO2injection pressure on gas diffusion coefficient

ZHOU Xihua1,2, HAN Mingxu1,2, BAI Gang1,2,3, LAN Anchang3, FU Zhihao1,2

(1. School of Safety Science and Engineering, Liaoning Technical University, Huludao 125105, China; 2. Key Laboratory of Mine Thermodynamic Disasters and Control of Ministry of Education, Liaoning Technical University, Huludao 125105, China; 3. Yangquan Coal Industry(Group) Co. Ltd., Yangquan 045000, China)

Most of the coal seams in China are characterized by low pressure, low permeability and low saturation. The methane gas in the coal seam is slowly desorbed and diffused slowly, which affects the production rate of coalbed methane. The coal samples from Zhaozhuang Coal Mine of Jinmei Group were selected to study the influence of different gas injection pressure on CH4displacement process and the variation law of CH4diffusion coefficient in the process of displacement. Independently developed CO2displacement CH4test platform was used to carry out the experiments under different gas injection pressures such as 0.6, 0.8 and 1.0 MPa. The results show that the greater the displacement pressure, the shorter the time to reach the maximum CH4emission, the faster the breakthrough time of CO2, the greater the displacement efficiency and the better the displacement effect. The process of CH4gas displacement can be divided into three stages, first increasing sharply, then slowly increasing, and finally keeping stable. Under the same gas injection pressure, the gas diffusion coefficient first increases and then decreases with time. When the gas injection pressure is 0.6, 0.8 and 1.0 MPa, the corresponding maximum values of gas diffusion coefficient are respectively 2.27×10–5, 3.36×10–5, 4.62×10–5cm2/s. According to the experimental results, CO2plays an important role in CH4displacement, displacement adsorption-desorption and dilution displacement under different gas injection pressures. The migration of CH4gas in each stage is different, so the injection-gas flow rate, pressure and other parameters can be reasonably adjusted according to the corresponding migration of CH4gas in the experimental stage to make the injection and flooding technology collocation more efficient. The research results present a theoretical guidance for deep CO2burial and efficient gas extraction(CBM).

CO2breakthrough time; gas injection displacement; displacement efficiency; effective diffusion coefficient; Qinshui Basin

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X936

A

1001-1986(2021)01-0081-06

2020-10-29；

2021-01-04

辽宁省教育厅青年项目(LJ2019QL002)；国家重点研发计划项目(2018YFC0807900)

周西华，1968年生，男，安徽淮北人，博士，教授，博士生导师，从事矿山安全、煤矿火灾与瓦斯高温防治等研究. E-mail：xihua_zhou68@163.com

韩明旭，1996年生，男，辽宁阜新人，硕士研究生, 从事火灾与瓦斯灾害防治研究. E-mail：530553904@qq.com

周西华，韩明旭，白刚，等. CO2注气压力对瓦斯扩散系数影响规律实验研究[J]. 煤田地质与勘探，2021，49(1)：81–86. doi：10.3969/j.issn.1001-1986.2021.01.008

ZHOU Xihua，HAN Mingxu，BAI Gang，et al. Experimental study on the influence of CO2injection pressure on gas diffusion coefficient[J]. Coal Geology & Exploration，2021，49(1)：81–86. doi：10.3969/j.issn.1001-1986.2021.01.008

(责任编辑 范章群)