电加热卷烟烟芯段温度分布和烟气关键成分逐口变化：第1部分 实验

王 乐，王亚林，李志强，彭钰涵，张 柯，邓 楠，郭中雅，张明建，李 斌，韩敬美*，黄 锋*

1. 中国烟草总公司郑州烟草研究院，郑州高新技术产业开发区枫杨街2 号 450001 2. 云南中烟工业有限责任公司技术中心，昆明市五华区红锦路367 号 650231 3. 浙江中烟工业有限责任公司技术中心，杭州市转塘街道科海路118 号 310024

电加热卷烟烟气的释放过程主要受加热片温度曲线与烟芯材料性质两方面的影响。烟芯内部关键成分逐口释放规律及其稳定性一直是电加热卷烟研究的重点和难点。国内许多学者以加热卷烟为研究对象［1］，采用剑桥滤片捕集的方法，研究了加热温度［2］、抽吸模式［3］以及烟草材料对烟气气溶胶的生成和释放的影响［4］。龚淑果等［4］采用甲醇萃取剑桥滤片上捕集的关键成分，并通过GC-MS 联用定量分析的方法，研究了加热卷烟烟气烟碱、甘油和水分等的逐口释放规律。张丽等［5］采用类似的方法，研究了不同滤嘴结构的电加热卷烟烟碱、甘油和水分等关键成分的转移行为。以往的研究主要侧重于烟气关键成分的释放行为，实验结果未考虑滤嘴结构对烟气过滤截留的作用。王乐等［6］研究了电加热卷烟烟气关键成分在滤嘴中的截留规律。但对电加热卷烟烟芯中关键成分释放机理的研究仍鲜有报道。为此，本研究中以电加热卷烟的烟芯段为研究对象，通过分析不同抽吸曲线和不同抽吸容量对卷烟烟芯段温度分布以及卷烟逐口抽吸后关键成分残留量的影响，旨在探索电加热卷烟烟芯传热及烟气关键成分的逐口释放规律，为电加热卷烟加热片和烟支的设计及优化，以及评价电加热卷烟烟气逐口释放稳定性提供理论指导。

1 材料与方法

1.1 材料、试剂和仪器

iQOS 电加热卷烟加热器具和配套烟支（菲莫国际烟草公司）。加热卷烟样品使用前，单层均匀地放置于密封袋内，按照GB/T 16447—2004［7］的规定，在相对湿度为（60±3）%，温度为（22±2）℃的环境中平衡48 h 后，选取（平均质量±5）mg、（平均封闭吸阻±30）Pa 的卷烟样品作为测试样品。

甲醇、1,2-丙二醇、丙三醇、异丙醇（内标）（色谱纯，上海赛默飞世尔科技有限公司）；正十七烷（内标，≥99.5%，上海Aladdin 公司）；烟碱（≥99.5%，美国Sigma 公司）。

GC6890 气相色谱仪［配有火焰离子化检测器（FID）和热导检测器（TCD），美国Agilent 科技公司］；X500E-A 型电子烟吸烟机（上海帕夫曼自动化仪器有限公司）；HY-8 调速振荡仪（常州国华电器有限公司）；CP2245 电子天平（感量0.000 1 g，德国Sartorius 公司）；针管式过滤膜（ 25、0.45 μm，天津津腾实验设备有限公司）。

1.2 方法

1.2.1 电加热卷烟检测系统

为保证电加热卷烟温度数据和烟气关键成分释放量变化测试实验的一致性，两者采用统一的检测系统和方法。

（1）检测系统：电加热卷烟温度分布检测系统实物图和示意图如图1 所示，利用烟支夹持装置使电加热卷烟与吸烟机相连，其中高速采集器与数据采集软件相连，通过温度信息触发控制吸烟机连续抽吸。

图1 加热卷烟气相温度检测装置Fig.1 Setup to measure gas-phase temperature of a heated cigarette

（2）加热器具改造及温度场检测点：与传统卷烟相比，电加热卷烟的结构存在特殊性，即热源为加热器具，烟芯包裹在烟具内。为此，为实现烟芯温度场的检测，需对加热器的外壳进行开槽处理，如图2a 和图2b 所示；图2c 为热电偶的轴向位置示意图。考虑到加热片的形状并非轴对称结构，为了准确还原电加热卷烟温度的分布特征，对烟具开槽的位置分为垂直和平行于加热片的加热面两个方向。利用微细热电偶检测技术检测气相温度，采用7 根热电偶组成的模块分段检测电加热卷烟的烟支温度（图2d）。在热电偶模块插入特定深度后，利用密封胶带密封开槽位置，以保证电加热卷烟的加热操作和流场模式不被破坏。

（3）采用温度信息触发吸烟机抽吸，为此需确定基准热电偶，方法如下：将热电偶采用垂直方式插入到烟芯段的中心深处，打开加热开关加热卷烟烟芯段但不抽吸烟支，检测烟芯段轴向7 根热电偶的温度，重复测量10 次。结果显示10 次重复数据中第4 根热电偶的再现性最好，标准偏差为±15 ℃。烟支样品成分变化测试实验中，利用热电偶插入系统将K 型微细热电偶定位至距烟支端面6 mm、径向距表面2.7 mm（垂直于加热片方向）处。温度采集器启动后，打开电加热卷烟，当热电偶温度显示为106 ℃时，启动吸烟机抽吸卷烟。当完成设定抽吸口数后，关闭电加热卷烟电源，取下烟支并测量其质量。重复实验中，剔除抽吸启动时间差异较大（＞5 s）的实验样品，获得5 次有效检测，取平均值。

（4）实验中采用4 种抽吸模式，见表1。

表1 逐口抽吸实验参数Tab.1 Parameters for puff-by-puff experiment

1.2.2 抽吸后烟支样品前处理方法

烟丝中保润剂和烟碱质量分数检测：取5 支经过相同抽吸口数后的电加热卷烟样品放入50 mL离心管中，添加20 mL 0.100 2 mg/mL 正十七烷的甲醇溶液作为萃取剂。以210 r/min 的速率振荡1 h后静置15 min。上清液经针管式过滤膜过滤后，取适量转移至色谱瓶中，采用气相色谱法检测1,2-丙二醇和烟碱的浓度并计算质量分数；另取0.625 mL过滤后的溶液，用萃取剂A（0.100 2 mg/mL正十七烷的甲醇溶液）定容至25 mL 容量瓶中，静置2 min 后转移至2 mL 的色谱瓶中，同样用气相色谱法检测丙三醇的浓度并计算质量分数。

烟丝含水率检测：取3支经过相同抽吸口数后的电加热卷烟样品放入50 mL 离心管中，添加20 mL萃取剂B（1.00 mg/mL 异丙醇的甲醇溶液）。在210 r/min 的速率下振荡3 h，静置过夜。将静置后的萃取液，经针管式过滤膜过滤至色谱瓶中。

1.2.3 烟支样品关键成分的定量检测

采用A、B 双柱双检测器进行GC 分析：

A 系统检测水分。色谱柱：HP-PLOT/Q 毛细管柱（30 m×0.53 mm×40 μm）；载气：氮气，流速5 mL/mim，恒流；进样体积：1 μL；进样方式：不分流，不分流时间约为1 min；检测器温度：250 ℃；升温程序170 ℃（5 min）；分析时间：23 min。

B 系统检测1,2-丙二醇、丙三醇和烟碱。色谱柱：CP1301 毛细管柱（30 m×0.32 mm×1 μm）；载气：氦气，流速1.8 mL/mim；进样体积：1 μL；进样方式：分流进样，分流比10∶1；进样口温度：220 ℃；检测器温度：260 ℃；升温程序：100 ℃（3 min）

依据文献方法分别采用内标法测量含水率［8］、烟碱［9-10］、甘油［11］和丙二醇［11］的质量分数。

对于经过不同抽吸口数的加热卷烟样品，重复上述检测过程，测得逐口抽吸后烟芯内部含水率、甘油、烟碱、丙二醇以及其他成分的剩余量，即可获得烟芯内部烟气关键成分逐口变化情况。通过对相邻口数的烟气关键成分剩余量做差减法，获得烟芯烟气关键成分逐口释放的变化情况。

1.3 烟支温度场重构

由于矩形加热片的存在，并不能认为iQOS 卷烟烟芯内的温度场是轴对称的结构，因此无法采用二维旋转面上的温度场表示三维温度场的信息；同时，在三维视角下，圆柱体并非规则的网格区域。因此，采用非规则区域插值方法，插值计算整个计算区域各个位置点的温度。

重构计算过程主要分为三步：第一步根据绘制的三维立体网格，使用Matlab 的ndgrid 函数或者Python 的meshgrid 函数实现；第二步采用插值算法获得温度数据，使用Matlab 的griddatan 函数或者Python 的griddata 实现；第三步统计三维温度场信息并获得结果。Python 是一种免费开源的通用编程语言，用途广泛，可移植性强，故本研究中采用Python 完成卷烟温度场的三维重构与分析。

体积平均温度的计算方法如公式（1）所示：

式中：T表示加热卷烟烟芯段的温度，℃；Tm表示烟芯段的体积平均温度，℃；Tstd表示烟芯段体积平均温差，℃；r、θ、z分别为圆柱坐标参数。

图3 抽吸曲线对电加热卷烟温度分布的影响Fig.3 Effects of puffing profile on temperature distribution of an electrically heated cigarette

2 结果与讨论

2.1 电加热型卷烟温度变化

2.1.1 抽吸曲线对电加热卷烟温度变化的影响

图3 表示iQOS 卷烟分别在方形波与钟形波（抽吸模式I 和II）两种抽吸模式下，轴向6 mm 处4个不同深度检测点的温度变化，其中图3a 表示垂直于加热片方向不同位置的温度变化，图3b 表示平行于加热片方向的2 个不同位置的温度变化。从图3a 可以看出，垂直2 位置和垂直3 位置两种抽吸模式的烟芯温度有一定差异，最大温差为15 ℃左右；从图3b 可以看出，平行2 位置两种抽吸模式下烟芯温度也有差异，最大温差约10 ℃。整体而言，在方形波抽吸与钟形波抽吸两种抽吸模式下，烟芯温度的整体变化规律完全相同，温度几乎无差异。因此，以下采用方形波抽吸模式研究iQOS卷烟温度分布变化规律。

图4 抽吸容量对电加热卷烟温度分布的影响Fig.4 Effects of puffing volume on temperature distribution of an electrically heated cigarette

2.1.2 抽吸容量对电加热卷烟温度变化的影响

图4 表示iQOS 卷烟分别在抽吸模式II、III 和IV 下，轴向6 mm 处各不同深度检测点的温度变化，其中图4a 表示垂直加热片方向的4 个不同位置的温度变化规律，图4b 表示平行加热片方向的2 个不同位置的温度变化规律。从图4a 可知，随抽吸容量的增加，垂直1 位置烟芯温度不断降低；不同抽吸容量下垂直2 位置的烟芯温度并无明显变化；垂直3 位置烟芯温度也是随抽吸容量的增加而降低；垂直4 位置的烟芯温度在抽吸容量为35 mL 时温度最低，在抽吸容量为45 mL 时温度最高，而55 mL 时温度居中。不同抽吸容量下，烟芯最大温差在10 ℃左右。从图4b 中可以看出，平行2 位置不同抽吸容量下烟芯温度差异略大，最大温差约20 ℃。整体而言，在不同抽吸容量下，烟芯温度的整体变化规律完全相同，温度略有差异但不明显。因此，以下采用35 mL 方形波研究iQOS卷烟温度分布变化。

图5 持续抽吸过程中电加热卷烟温度分布变化Fig.5 Variation of temperature distribution of an electrically heated cigarette during puffing

2.1.3 电加热卷烟温度变化规律

图5 表示电加热卷烟不同位置检测点温度变化曲线（抽吸模式II）。其中图5a 表示iQOS 卷烟垂直加热片方向、轴向6 mm 处的5 个深度的热电偶温度变化曲线。可以看出，热电偶温度随逐口抽吸的进行呈锯齿形变化。从抽吸开始热电偶的温度快速升高，然后缓慢升高。在相同时刻，卷烟烟芯温度从表面至内部逐渐升高。图5b 表示电加热卷烟平行加热片方向、轴向6 mm 处的3 个深度的热电偶温度变化曲线。可以看出，热电偶温度随逐口抽吸的进行同样呈锯齿形变化，而从整体抽吸过程看，从抽吸开始至前50 s，各加热片平行位置的温度快速升高，随后至抽吸实验结束（t=50～350 s）温度缓慢升高。总体上看，在相同时刻，卷烟烟芯温度从表面至内部逐渐升高，垂直位置与平行位置的温度变化趋势基本相同。

2.1.4 电加热型卷烟温度场重构

图6 表示电加热卷烟抽吸模式II 下温度场三维重构结果，图6a～图6k 分别表示第1 口至第11口每口抽吸1.5 s 时的温度场。可以看出，随抽吸口数增加，卷烟的温度不断升高，前4 口温度较低，第5 至第8 口的温度居中，第9 至第11 口的温度较高。由于电加热卷烟的矩形加热片结构，造成三维温度场垂直方向与平行方向并不是呈对称分布，垂直方向的温度高于平行方向。电加热卷烟烟芯前端和末端均接触到环境空气，因此温度比中心区域低。

图6 电加热卷烟温度场三维重构Fig.6 3D reconstruction of temperature field of an electrically heated cigarette

图7 电加热卷烟烟芯温度场数据统计结果Fig.7 Statistical results of temperature field of tobacco section of an electrically heated cigarette

图7 为在抽吸模式II 下电加热卷烟温度场分析结果。图7a 为电加热卷烟体积平均温度随时间的变化情况。可以看出，电加热卷烟烟芯的体积平均温度随时间变化整体呈现出锯齿形变化趋势，先快速升高，最后慢慢趋于稳定。在每口抽吸的瞬间，由于冷空气进入烟芯，平均温度突然降低约10 ℃。当抽吸结束，体积平均温度又逐渐升高。图7b 为电加热卷烟体积平均温差随时间变化的情况，可以看出，电加热卷烟烟芯的体积平均温差随时间的变化趋势与体积平均温度类似。从抽吸开始至抽吸结束，体积平均温差从30 ℃缓慢升高至40 ℃。与体积平均温度相反，每口抽吸的瞬间，由于冷空气进入烟芯，体积平均温差会增大；当抽吸接近结束时，体积平均温差又逐渐降低。

图8 不同抽吸模式对关键成分逐口剩余量的影响Fig.8 Effects of puffing profile on puff-by-puff residual contents of key components

2.2 电加热型卷烟烟气关键成分变化

2.2.1 抽吸曲线对烟气关键成分逐口剩余量的影响

图8 表示方形波和钟形波两种抽吸模式对烟气关键成分逐口变化的影响。可以看出，在方形波和钟形波两种抽吸模式下，水分、甘油、烟碱、丙二醇以及其他成分的剩余量随逐口抽吸过程的变化规律几乎完全相同，烟芯关键成分的逐口剩余量差异非常小，可以忽略不计。其中甘油和烟碱在第8 口抽吸后，钟形波与方形波的剩余量差异最大，但前者比后者仍仅低5%。本研究中采用方形波研究iQOS 卷烟关键成分的逐口变化规律。

图9 方形波抽吸模式下不同抽吸容量对关键成分逐口剩余量的影响Fig.9 Effects of puffing volume in square wave on puff-by-puff residual contents of key components

2.2.2 抽吸容量对烟气关键成分逐口剩余量的影响

图9 表示方形波抽吸模式下，不同抽吸容量（35、45 和55 mL）对烟芯段关键成分逐口剩余量的影响。可以看出，在不同抽吸容量下，水分、甘油、烟碱、丙二醇以及烟支质量的逐口剩余量变化趋势完全相同。在抽吸前3 口，随着抽吸容量的增加，水分、甘油、烟碱、丙二醇的逐口剩余量逐渐减小，说明增加抽吸容量加速了关键成分的释放。从第4 口开始，随抽吸口数的增加，各个关键成分的逐口剩余量在抽吸容量之间的差异逐渐减小，且无明显规律。不同抽吸容量下对其他成分的逐口剩余量没有影响。在抽吸第7 口后，45 mL方形波抽吸的剩余量与35 mL 的方形波抽吸相比，甘油量减少20%，烟碱量减少29%。整体而言，在选定范围内的不同抽吸容量（35～55 mL）下各个关键成分的逐口剩余量之间的差异不大，平均相对偏差均在10%以内。

3 结论

①分析测试了不同抽吸模式下加热卷烟烟芯逐口抽吸温度分布与关键成分逐口剩余量，并基于检测的电加热卷烟iQOS 烟芯材料内部温度，建立了非规则区域温度场的三维重构方法，获得了iQOS 卷烟不同抽吸口数的温度场信息和体积平均温度与体积平均温差随时间的变化规律。②方形波抽吸和钟形波抽吸对烟芯温度分布影响规律相同，对烟气关键成分逐口释放的影响规律相同；在方形波和钟形波抽吸条件下，烟芯不同位置最大温差均在10 ℃以内，烟气关键成分逐口剩余量差异很小，最大相对偏差在5%以内。③不同抽吸容量（35～55 mL）下，烟芯不同位置最大温差在20 ℃以内，烟气关键成分逐口剩余量差异不大，平均相对偏差在10%以内。④矩形加热片结构的电加热卷烟，其烟支三维温度场垂直方向与平行方向呈非对称分布，垂直方向的温度高于平行方向的温度，烟芯前端与末端温度均比中心区域低，同时烟芯体积平均温度随抽吸过程呈锯齿形上升的变化趋势。