利用新型CeBr3探测器测量238U活度研究

冯延强 王铁健 杨龙泉 焦仓文 李必红 赵 丹 王海洋

（核工业北京地质研究院中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室 北京100029）

目前，国内外实验室天然样品中238U 活度的测量一般采用高纯锗（High Purity Germanium，HPGe）谱仪来完成［1］，其具有较高能量分辨率，在1 332 keV（60Co）的半高峰宽（Full Width at Half Maximum，FWHM）优于2 keV，相对探测效率近50%（堪培拉BE5030 HPGe 探测器），可通过238U 子体234mPa 的1 001 keV 能峰测定样品中的238U 活度［2-3］。但由于HPGe 探测器需要在低温液氮环境（温度约77 K）下使用才能达到高分辨率工作水平，这一定程度上增加了应用的局限性。虽然，近年来有电制冷以及小型化HPGe 谱仪出现，如美国ORTEC公司新一代Detective X，但进口设备技术封闭、成本较高［4］。

CeBr3探测器是一种新型闪烁体探测器，可在室温条件下工作，在662 keV（137Cs）的FWHM约4.0%，明显优于NaI（Tl）探测器［5-6］。虽然，相较LaBr3（Ce）探测器约3.0%（662 keV@137Cs）的分辨率略低，但其探测器自身无γ 放射性干扰［7-8］，不存在LaBr3（Ce）探测器自身138La 及227Ac 影响，在低活度天然样品Th、U、K 等测量方面具有优势，但国内尚无该方面应用的报道。

利用CeBr3探测器较高能量分辨率及自身无γ放射性干扰的特点优势，研究其利用1 001 keV能量峰测量天然样品中238U 活度的可行性，可弥补NaI（Tl）探测器无法直接测量238U 的不足，并相较HPGe 需要液氮低温的使用条件，为现场在线测量、低本底环境样品分析等提供室温条件下更低成本的测量手段。

1 实验装置

实验采用荷兰SCIONIX 公司生产的5.1 cm 直径51B51/2M-CeBr-X 型CeBr3晶体及PMT 耦合单元，采用标准14 针接口。电子收集系统采用CANBERRA公司生产的OSPREY-DTB型数字化多道采集系统，其可通过标准接口与CeBr3探测器单元组合，数据输出可选用USB/LAN方式。谱数据处理采用CANBERRA GENIE2K 软件程序，可便捷进行能量分辨率FWHM、效率刻度及分析报告等处理。

探测器屏蔽铅室采用堪培拉777B 型超低本底铅室，其外径为559 mm、内径229 mm，外层采用127 mm厚度的普通低本底铅屏蔽层，靠近内层采用25.4 mm 低210Pb 的屏蔽铅层，减少210Bi 轫致辐射产生的干扰。另外，屏蔽铅室的内衬采用1 mm 锡和1.5 mm纯铜来降低75～85 keV能量范围的X射线。

实验测量对比、效率刻度等均采用国家一级放射性标准物质及其标称值，利用低活度的铀镭混合粉末源及纯铀粉末源来模拟天然样品，进行238U 活度测量及分析。实验中采用标准物质具体数据如表1所示。

表1 实验采用的国家一级放射性标准物质数据表Table 1 Data of national first-level radioactive reference materials used in the study

2 实测谱理论分析

利用新型CeBr3探测器获取的γ谱数据，首先与传统NaI（Tl）探测器、高分辨率HPGe探测器进行了不同探测器的对比及性能分析；然后，从利用1 001 keV能峰测量天然样品中238U活度时临近能峰是否可区分的角度分别分析了铀、镭平衡源γ 谱及铀、钍粉末源γ 谱，理论阐述了该新型探测器用于238U活度测量的可行性。

2.1 不同探测器对比

新型CeBr3探测器在662 keV 能量分辨率FWHM 约4.0%，在1 332 keV 能量FWHM 约2.8%，明显优于在662 keV 能量FWHM 约为8.0%的NaI（Tl）探测器［9-11］。CeBr3、NaI（Tl）及HPGe 实测γ 谱对比如图1所示，图1中三种探测器的谱图均为测量GBW04306a 标物γ 谱数据，但明显HPGe（图1 中实线）探测器γ 谱能峰信息较多，尤其在1 001 keV 能峰很明显，并且附近无干扰峰出现；NaI（Tl）探测器γ谱（图1 中短虚线）在609 keV、1.12 MeV 能峰较明显，与HPGe相比，在665 keV后的703 keV、719 keV能峰及768 keV 后的785 keV、806 keV、821 keV 能峰均重合叠加，尤其在1 001 keV 能峰受1.12 MeV散射影响，几乎被平台淹没，无明显特征峰出现；相较NaI（Tl）探测器，CeBr3探测器γ谱（图1中长虚线）出现能峰信息较多，在665 keV、934 keV 及1.12 MeV 能峰均较明显，尤其在1 001 keV 有明显能峰出现（峰康比约0.04:1），虽然无法与HPGe 相比，但通过本底扣除、解谱剥谱处理后可获取1 001 keV能峰峰面积值，可用于238U测量分析。

图1 HPGe、CeBr3、NaI(Tl)不同探测器γ谱图对比Fig.1 Comparison of γ spectra of HPGe,CeBr3 and NaI(Tl)detectors

另外，虽然该新型CeBr3探测器在铀γ 谱图中63.3 keV、92.8 keV、185.7 keV 及766 keV 能峰较NaI（Tl）探测器明显，但由于高能峰康普顿散射影响、X射线干扰等，低能段63.3 keV、92.8 keV几乎被淹没无法采用；185.7 keV 由于226Ra 核素186 keV 特征γ 射线存在干扰，766 keV 受214Bi 核素768 keV 特征γ 射线干扰也无法采用。因此，如将该新型探测器用于238U 活度测量时采用1 001 keV 能峰较为理想。

2.2 铀镭γ谱分析

通过对比不同探测器的γ 谱数据，CeBr3探测器在1 001 keV 有能峰出现，但尚需进行本底扣除、剥谱、解谱等数据处理后方可进行效率刻度和活度计算。通过CeBr3探测器实测铀、镭源γ 谱数据（图2，实线为铀镭源谱图、虚线为纯铀源谱图）分析了临近能峰是否存在干扰，其在1 001 keV能峰能量分辨率FWHM 约3.35%，能峰半高宽为33.50 keV，可与934 keV（214Bi）区分开来，进一步验证了该新型探测器γ谱在1 001 keV附近不会与临近峰产生重叠，可进行相应的剥谱解谱算法处理。

2.3 铀钍γ谱分析

较铀镭γ谱934 keV更靠近1 001 keV的是来自锕（228Ac）的969 keV能峰，其为232Th衰变链γ射线分支，同时还存在911 keV 能量γ 射线。CeBr3探测器实测铀钍（GBW04127a）γ 谱图和铀（GBW04302a）γ谱图对比如图3 所示，实测钍（GBW04308a）γ 谱图和铀γ谱图对比如图4所示，首先从钍γ谱线（图4中实线）可见该新型探测器可将911 keV与969 keV区分开来，相较传统NaI（Tl）探测器（图5中实线）效果明显，有利于进行969 keV与1 001 keV剥谱等处理；其次，从图3和图4数据分析CeBr3探测器1 001 keV能峰约33.50 keV半高宽分析，其能峰中心道值已处于969 keV 能峰右侧平台，可利用1 001 keV 右半峰进行峰面积计算及活度分析等。

图2 CeBr3探测器铀镭γ谱图Fig.2 U Ra γ spectra of CeBr3detector

图3 CeBr3探测器铀钍γ谱图Fig.3 U Th γ spectra of CeBr3detector

图4 CeBr3探测器铀钍γ谱图Fig.4 U Th γ spectra of CeBr3detector

图5 是NaI（Tl）探测器实测的钍、铀γ谱图对比，一方面受探测器分辨率影响，难以将911 keV 与969 keV区分开来，不利于剥谱处理；其次1 001 keV能峰的中心道值处于969 keV 能峰的右半侧，如果钍含量高于铀含量时，如图6所示，1 001 keV难以从969 keV 剥离。但新型CeBr3探测器即使在钍高、铀低情况下（图7），实测1 001 keV 能峰对应道址内的峰面积铀钍占比6.53% 时，对应232Th 活度为4 869.73 Bq、238U活度为2 816.28 Bq时，其1 001 keV能峰右半侧几乎不受969 keV 干扰，经过剥谱处理后，可计算获取到该能峰面积。

图5 NaI(Tl)探测器铀钍γ谱图Fig.5 U Th γ spectra of NaI(Tl)detector

图6 NaI(Tl)探测器1 001 keV、969 keV能峰谱图Fig.6 Spectra of 1 001 keV and 969 keV energy peek obtained by NaI(Tl)dtector

图7 CeBr3探测器1 001 keV、969 keV能峰谱图Fig.7 Spectra of 1 001 keV and 969 keV energy peek obtained by CeBr3 detector

综上，基于该新型CeBr3探测器实测γ 谱，无论从铀镭干扰角度分析，还是铀钍干扰理论分析，并且在高钍、低铀情况下，理论上均可从γ谱中剥离解谱得到1 001 keV能峰来进行238U活度计算。但是，需要说明的是该新型探测器实际上难以与HPGe探测器相比直接利用1 001 keV 进行效率刻度获得238U活度，而该新型探测器必须先开展本底扣除、钍、镭及钾剥谱处理后方可利用1 001 keV 能峰进行效率刻度或者能窗联合求解来获取238U活度。

3 样品验证

在理论分析该新型CeBr3探测器可利用1 001 keV 能峰进行238U 活度测量基础上，开展了编号为GBW04114、GBW04306a 和GBW04127a 三种粉末标物实测验证。首先利用国家一级放射性标准物质粉末源（表2）进行了该新型探测器的谱数据获取并建立标准数据库，数据库238U、226Ra、232Th 及40K各自扣除本底后谱数据如图8～11 所示。然后利用核工业北京地质研究院自主开发的用于CeBr3探测器的迭代解谱算法［12］进行剥谱处理。以铀镭钍混合标物为GBW04127a 为例，在解谱过程中首先剥离232Th，解谱后的谱数据如图12 所示，在图12 基础上继续剥离226Ra，解谱后的谱数据如图13 所示，即为从铀镭钍混合谱数据中解谱获取的238U 谱数据。依据标准物质数据，样品中238U 活度计算具体如式（1）所示。

式中：AUY为待测样品的238U活度，Bq；AUS为238U标准源活度，Bq；SUY为待测样品解谱后1 001 keV能峰净面积计数率，s-1；SUS为238U 标准源1 001 keV 能峰净面积计数率，s-1；mUY为待测样品质量，g；mUS为238U标准源质量，g。

以实测GBW04127a 为例，238U 标准源GBW043 02a 的AUS为15 978.09 Bq，SUS净计数率为10.15 s-1，mUS为300.34 g，SUY为1.688 s-1，mUY为302.50 g，代入式（1）：

表2 CeBr3探测器实测样品分析结果Table 2 Analysis results of actual samples using CeBr3 detector

图8 CeBr3探测器标准库238U谱图Fig.8 238U spectra of CeBr3 detector in standard library

图9 CeBr3探测器标准库226Ra谱图Fig.9 226Ra spectra of CeBr3 detector in standard library

图10 CeBr3探测器标准库232Th谱图Fig.10 232Th spectra of CeBr3 detector in standard library

验证实验利用粉末标物替代不同活度、不同组分（铀镭、铀钍及铀镭钍）的天然样品进行238U 测量分析。依据谱处理结果，在低本底环境下测量全谱数据均可利用1 001 keV进行解谱计算；依据数据结果，与HPGe分析结果相对误差均在±10%以内。

图11 CeBr3探测器标准库40K谱图Fig.11 40K spectra of CeBr3 detector in standard library

图12 解谱剥离232Th前后对比谱图Fig.12 Contrast spectra before and after stripping 232Th

图13 解谱剥离226Ra前后对比谱图Fig.13 Contrast spectra before and after stripping 226Ra

4 结语

通过新型CeBr3探测器实测γ谱数据，理论对比分析了利用1 001 keV能峰测量238U活度的可行性，并实测分析不同活度的样品，验证了该新型探测器可用于低本底环境下天然样品中238U活度的测量应用。相较高纯锗无需冷却，可为现场在线测量、低本底环境样品分析等提供室温条件下、更低成本的有效测量手段。

文中仅论证了方法的可行性，也仅利用少量标物代表样品分析验证，实际应用及该方法推广时尚需进一步开展不同样品基体密度、不同环境条件下的验证工作。另外，研究低本底环境下该新型探测器238U活度更优解谱算法也是推广应用该新型探测器及238U活度测量方法的一项重要工作。